楼锦泽:负载型铂基催化剂上一氧化二氮的制备论文

楼锦泽:负载型铂基催化剂上一氧化二氮的制备论文

本文主要研究内容

作者楼锦泽(2019)在《负载型铂基催化剂上一氧化二氮的制备》一文中研究指出:任何事物都有两面性,一方面,一氧化二氮(N20)是对大气环境有害的气体,可以间接造成臭氧空洞或者引起温室效应。另一方面,一氧化二氮被普遍应用于医疗,化妆品,食物,化工,军工等领域。传统的一氧化二氮制备工艺有氨氧化法,NO还原法硝酸盐-浓硫酸处理尿素法以及硝酸铵热分解法,然而都存在诸多问题。例如,氨氧化副产物较多,硝酸铵热分解在高温下易迸发爆炸,NO还原能耗较高。硝酸盐-浓硫酸处理尿素法对环境污染较为严重。基于目前还没有廉价高效的一氧化二氮制备途径,本文受到SCR脱硝过程中会产生一氧化二氮的启发,探索了 Pt/Ce02和Pt/Ti02催化剂上利用氨气、NO、和氧气催化制备N20的可行性。并通过X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、比表面积(BET)、电感耦合等离子光谱发生仪(ICP)、X光电子能谱(XPS)、程序升温还原(TPR)以及程序升温脱附(TPD)等方法,对铂基催化剂的结构与性能采取了一系统研究,优化了一氧化二氮生成的反应气氛条件。取得的主要结论包括:(1)采用水热法和研磨烧结法成功地把Pt负载在Ce02和Ti02上,得到了一系列Pt高度分散的Pt/CeO2和Pt/Ti02催化剂。随着Pt负载量不断提升,这两种催化剂上N20的选择性均先增大然后减小。其中Pt/Ce02在0.5%Pt负载量下,催化制备N20的选择性较高。Pt/Ti02在1.0%Pt负载量下,催化制备N20的选择性较高。另外,与Pt/Ce02不同,Pt/Ti02在无氧条件下,仍然有较高的催化制备一氧化二氮性能。(2)经过对铂基催化剂的结构和性能的研究,发现Pt/Ti02与Pt/CeO2催化剂均具有良好的NH3和NOx吸附性能。在温度不超过400℃时,反应物NH3和NO都是以吸附的状态存在于催化剂的表面,证明一氧化二氮生成反应均遵循Langmuir-Hinshelwood路径。(3)经过对反应条件的不断优化,发现反应温度,氧浓度,NH3和NO的比例对一氧化二氮选择性起着至关重要的作用。对于Pt/CeO2催化剂,生成N2O的最佳反应条件是:[NO]/[NH3]=1/2,[O2]=5vol%,最佳温度为275℃,一氧化二氮的最高选择性为85.1%。对于Pt/TiO2催化剂,生成N20的最佳反应条件是:[NO]/[NH3]=1/2,[O2]=1vol%,最佳温度为250℃,一氧化二氮的最高选择性达到97.6%。

Abstract

ren he shi wu dou you liang mian xing ,yi fang mian ,yi yang hua er dan (N20)shi dui da qi huan jing you hai de qi ti ,ke yi jian jie zao cheng chou yang kong dong huo zhe yin qi wen shi xiao ying 。ling yi fang mian ,yi yang hua er dan bei pu bian ying yong yu yi liao ,hua zhuang pin ,shi wu ,hua gong ,jun gong deng ling yu 。chuan tong de yi yang hua er dan zhi bei gong yi you an yang hua fa ,NOhai yuan fa xiao suan yan -nong liu suan chu li niao su fa yi ji xiao suan an re fen jie fa ,ran er dou cun zai zhu duo wen ti 。li ru ,an yang hua fu chan wu jiao duo ,xiao suan an re fen jie zai gao wen xia yi beng fa bao zha ,NOhai yuan neng hao jiao gao 。xiao suan yan -nong liu suan chu li niao su fa dui huan jing wu ran jiao wei yan chong 。ji yu mu qian hai mei you lian jia gao xiao de yi yang hua er dan zhi bei tu jing ,ben wen shou dao SCRtuo xiao guo cheng zhong hui chan sheng yi yang hua er dan de qi fa ,tan suo le Pt/Ce02he Pt/Ti02cui hua ji shang li yong an qi 、NO、he yang qi cui hua zhi bei N20de ke hang xing 。bing tong guo Xshe xian yan she (XRD)、tou she dian zi xian wei jing (TEM)、bi biao mian ji (BET)、dian gan ou ge deng li zi guang pu fa sheng yi (ICP)、Xguang dian zi neng pu (XPS)、cheng xu sheng wen hai yuan (TPR)yi ji cheng xu sheng wen tuo fu (TPD)deng fang fa ,dui bo ji cui hua ji de jie gou yu xing neng cai qu le yi ji tong yan jiu ,you hua le yi yang hua er dan sheng cheng de fan ying qi fen tiao jian 。qu de de zhu yao jie lun bao gua :(1)cai yong shui re fa he yan mo shao jie fa cheng gong de ba Ptfu zai zai Ce02he Ti02shang ,de dao le yi ji lie Ptgao du fen san de Pt/CeO2he Pt/Ti02cui hua ji 。sui zhao Ptfu zai liang bu duan di sheng ,zhe liang chong cui hua ji shang N20de shua ze xing jun xian zeng da ran hou jian xiao 。ji zhong Pt/Ce02zai 0.5%Ptfu zai liang xia ,cui hua zhi bei N20de shua ze xing jiao gao 。Pt/Ti02zai 1.0%Ptfu zai liang xia ,cui hua zhi bei N20de shua ze xing jiao gao 。ling wai ,yu Pt/Ce02bu tong ,Pt/Ti02zai mo yang tiao jian xia ,reng ran you jiao gao de cui hua zhi bei yi yang hua er dan xing neng 。(2)jing guo dui bo ji cui hua ji de jie gou he xing neng de yan jiu ,fa xian Pt/Ti02yu Pt/CeO2cui hua ji jun ju you liang hao de NH3he NOxxi fu xing neng 。zai wen du bu chao guo 400℃shi ,fan ying wu NH3he NOdou shi yi xi fu de zhuang tai cun zai yu cui hua ji de biao mian ,zheng ming yi yang hua er dan sheng cheng fan ying jun zun xun Langmuir-Hinshelwoodlu jing 。(3)jing guo dui fan ying tiao jian de bu duan you hua ,fa xian fan ying wen du ,yang nong du ,NH3he NOde bi li dui yi yang hua er dan shua ze xing qi zhao zhi guan chong yao de zuo yong 。dui yu Pt/CeO2cui hua ji ,sheng cheng N2Ode zui jia fan ying tiao jian shi :[NO]/[NH3]=1/2,[O2]=5vol%,zui jia wen du wei 275℃,yi yang hua er dan de zui gao shua ze xing wei 85.1%。dui yu Pt/TiO2cui hua ji ,sheng cheng N20de zui jia fan ying tiao jian shi :[NO]/[NH3]=1/2,[O2]=1vol%,zui jia wen du wei 250℃,yi yang hua er dan de zui gao shua ze xing da dao 97.6%。

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自浙江大学的楼锦泽,发表于刊物浙江大学2019-07-04论文,是一篇关于铂基催化剂论文,机理论文,浙江大学2019-07-04论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自浙江大学2019-07-04论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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