羰基硫脱除论文-刘万波,孙鑫,张然,马懿星,李坤林

羰基硫脱除论文-刘万波,孙鑫,张然,马懿星,李坤林

导读:本文包含了羰基硫脱除论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献,主要关键词:电晕放电,低温等离子体,羰基硫,放电条件

羰基硫脱除论文文献综述

刘万波,孙鑫,张然,马懿星,李坤林[1](2019)在《放电条件对电晕放电等离子体脱除羰基硫的影响研究》一文中研究指出采用了负电晕放电方法转化脱除羰基硫(COS),对不同电极形状、电极间距、温度、输入能量比(specific inputenergy,SIE)、转化效率、总能量产率进行考察。实验结果表明,圆钢型电极比锯齿型和狼牙棒型电极对COS的转化效果更好,从能量利用的角度考虑,圆钢型电极也比锯齿型和狼牙棒型更适合转化COS;极间距越小,COS的转化效率越高,总能量产率也越高;温度升高时,较低电压下就获得一定的转化效率,并且负载电压升高,COS的转化效率升高;相同SIE时,COS的转化效率随着温度的升高而降低。(本文来源于《高校化学工程学报》期刊2019年01期)

苗沛然,杨晓东,王永敏[2](2019)在《直接碱催化水解法脱除羰基硫的技术经济分析》一文中研究指出为了研究脱除钢铁厂高炉煤气中羰基硫(COS)的技术方法,以便降低其燃烧后排放的SO_2浓度,达到改善环境空气质量的目的。用玻板吸收管组成反应体系,以NaOH为催化剂,以羰基硫标准气和高炉煤气为对象,研究了在不同碱度、不同温度下羰基硫的水解反应,给出了不同条件下的去除率,证实NaOH可以有效地对羰基硫的水解反应进行催化,在一定范围内其浓度越高,水解反应速度越快,且水解反应速度与反应温度正相关,在NaOH催化下水解反应可以有效地去除钢铁厂高炉煤气中的羰基硫。同时,分析了羰基硫在高炉煤气中存在的特性及其达标排放可行性,为钢铁企业治理高炉煤气中羰基硫提供参考。(本文来源于《中国冶金》期刊2019年01期)

田爱秀,王广建,孙兴源,吴春泽[3](2017)在《碳分子筛在液化气脱除羰基硫中的应用研究》一文中研究指出以碳分子筛为载体,并对其进行活性组分的负载,将其作为羰基硫的水解催化剂运用到液化气羰基硫的脱除中。结合本课题在活性炭基水解剂脱除羰基硫的基础上,对碳分子筛在此方面的应用进行研究。(本文来源于《第十四届全国工业催化技术及应用年会论文集》期刊2017-09-16)

刘贵[4](2016)在《介质阻挡放电等离子体表面修饰碳基催化剂脱除羰基硫和二硫化碳研究》一文中研究指出目前我国黄磷生产量大,而对于云南省而言磷化工更是一大支柱产业。在黄磷生产过程中,伴随着大量的尾气产生,而其主要成分为CO,但由于其中的一些杂质气体(如羰基硫(COS)、二硫化碳(CS2)、硫化氢(H2S)等)的存在,对CO化工原料气的利用带来一定的困难。本研究针对这一难题,在保护CO不受影响前提下对其中的杂质气体(COS和CS2)进行催化水解研究。低温等离子体(Non-thermal plasma, NTP)修饰技术近年来也受到越来越多的关注。其主要修饰特点为:在催化剂表面引入活性基团或官能团、影响催化剂吸附性能,对负载组分分散度、活性组分颗粒粒度等均会产生影响。所以本研究采用低温等离子体修饰碳基催化剂,研究不同条件下修饰的碳基催化剂对催化水解COS和C82的影响。为后续催化净化黄磷尾气的研究奠定一定的理论基础。本研究主要分为叁部分:低温等离子修饰椰壳活性碳基催化剂催化水解COS研究、低温等离子体修饰椰壳活性炭催化剂催化水解CS2研究、低温等离子修饰椰壳活性碳基催化剂同时催化水解COS、CS2研究。主要的研究内容和相应的结论如下:(1)低温等离子体表面修饰椰壳活性碳基催化剂催化水解COS研究:首先,以氮气为修饰气氛,考察催化剂修饰前后单独催化水解COS的影响。接着考察了在不同的NTP反应器类型(同轴式、板板式和针板式)、不同的输入电压(25、35和45V)和不同的修饰时间(5、10、20、30和40min)等条件下修饰后的催化剂催化水解COS的影响。并通过CO-TPD、SEM、BET和XPS等表征手段分析催化剂修饰前后及不同电压、处理时间等修饰条件对催化剂活性物种分散度、粒度、金属比表面积、催化剂表面形貌、孔结构、外表面积、表面元素含量、基团变化的影响。最后通过Gaussian理论计算,采用B3LYP方法和6-311G(d)基组。分析NTP表面修饰后催化剂硫容高的原因。研究发现板板式修饰Fe/SAC催化剂后,催化水解COS效果明显提高。表征发现经NTP修饰后负载组分分散度、金属颗粒比表面积得到较为明显的提高,且金属颗粒尺寸变得更小。这些物理特性的改善均有利于催化剂表面原子的裸露,从而提高催化剂的硫容。修饰后的催化剂其外比表面积增大约4.2倍,从而减小外扩散阻力,有利于COS从气相向相的扩散,吸附并接触到更多的活性位点,提高催化剂的催化活性。催化剂表面上K、Fe等活性组分增加,能使COS在气固传质的过程中接触到更多的活性位点,从而提高催化剂硫容。通过高斯模拟计算发现,NTP修饰后催化剂表面K的增多,使COS和H20的反应能垒降低,这就进一步验证了NTP修饰后催化剂表面K含量增加,催化剂硫容增加的试验结果。(2)低温等离子体表面修饰椰壳活性碳基催化剂催化水解C82研究:首先,考察催化剂修饰前后催化水解CS2的影响。紧接着考察不同反应器类型(同轴式、板板式和针板式)、不同修饰气氛(N2、空气、NH3和O2)、不同修饰时间(5、7.5、10、12.5和15min)、不同修饰电压(10、15、20、25和30V)和不同的放电间隙(Discharge gap)(0.5、2、3.5和4.5mm)修饰催化剂催化水解CS2的影响。并通过SEM、XPS和BET等表征手段进行分析。主要分析催化剂表面形貌、不同气氛修饰后表面元素及基团、孔结构变化对催化水解CS2的影响。最后通过Gaussian理论计算,采用B3LYP方法和6-311G(d)基组。分析NTP表面修饰后催化剂硫容提高的原因。试验发现同轴式反应器修饰后,催化剂对催化水解CS2的性能最好。对不同的修饰气氛而言,试验结果表明氧气修饰后催化剂性能最差,主要是因为氧气修饰后催化剂表面酸性基团的增加,不利于CS2的水解反应进行。而NH3修饰后催化剂性能得到了最大幅度的提高,从XPS表征看,经过氨气修饰后,催化剂表面不会生成过多的含氧基团,同时催化剂表面的K的原子数百分含量较多,而在此过程中K可能也起到催化作用。另外,过多的含氧基团可能导致在催化剂表面吸附过多的水分子,从而占据CS2的吸附位点,使催化剂硫容下降。通过高斯量化模拟计算发现,NTP修饰后催化剂表面K的增多,使CS2和H20的反应能垒降低,进一步证明NTP修饰后催化剂表面K增加有利于CS2的水解反应进行。(3)低温等离子体表面修饰椰壳活性碳基催化剂同时催化水解COS、CS2研究:在单独催化水解COS、CS2研究之后,考察了不同的NTP修饰条件对催化剂同时催化水解COS、CS2的影响,而在前面研究的基础上发现,修饰气氛(NH3和O2)对催化剂的催化性能影响较为显着,所以这一部分主要考察了NH3和02修饰对催化剂性能的影响,进一步分析其原因。并通过BET、XPS等表征方法分析修饰前后催化剂物化性质变化及不同修饰气氛对催化剂物理结构、表面基团的影响,最后通过In-situ FTIR等表征手段进一步分析其反应过程中的中间体,并简单推测COS、CS2同时水解的反应机理。BET表征发现氧气修饰后对催化剂比表面积、孔径等方面都有显着的影响,而这主要归因于氧气修饰气氛下的强氧化性粒子所致。比表面积减小不利于COS和CS2水解过程中接触活性位点,所以催化剂硫容下降。通过原位红外表征发现,不同气氛修饰对催化剂表面化学稳定性影响明显不同:氧气修饰后表面的物种活性较强,放置于空气中易与空气中的氧气等发生反应,生成一些酸性含氧基团,抑制COS和CS2的水解。通过高斯量化模拟计算发现,NH3 NTP修饰后催化剂表面产生的NH2+基团能促进COS和CS2水解反应的进行,使COS和C82的水解反应能垒降低,很好的阐明了NH3 NTP修饰后催化剂硫容明显提高的原因。(本文来源于《昆明理工大学》期刊2016-05-01)

郭惠斌[5](2016)在《MgAlCe复合金属氧化物用于羰基硫的脱除》一文中研究指出黄磷尾气中的CO可作为一碳化工的原料气,而COS是一种会对CO的利用产生不可逆的不利影响,因此有必要对其进行脱除。本研究选择催化水解方法脱除黄磷尾气中的COS。以MgAlCe类水滑石为前驱物,制备MgAlCe复合金属氧化物催化剂。用于脱除黄磷尾气中的COS,阐述了MgAlCe复合氧化物的制备过程,包括金属配比,pH,焙烧温度等制备条件筛选。对在最佳条件下所制备的催化剂进行活性评价,发现:在低浓度COS下,MgAlCe催化剂对COS具有较高的催化效率和催化时间。但由于这是在理想状态下,即在99.99%的N2为载气下所进行的。因此,为了评价其在接近实际条件下,该催化剂对COS的催化效果,基于黄磷尾气中CO的含量大于85%,因此选择纯度为95%的CO作为载气对COS进行脱除,发现虽然其具有较高的催化活性,但此时催化效果并不能达到100%,即低于以N2为载气下对COS的催化效果,认为CO的存在对催化剂催化COS的活性有一定影响。进行了原位红外表征,对不同载气条件下的反应机理进行了说明。并在量子动力学环境,通过Material Studio软件下的Dmol3模块对催化剂与N2、催化剂与CO、催化剂与COS的吸附能进行计算,来说明实验中所出现的实验现象。在以类水滑石衍生复合氧化物为催化剂下与COS的催化水解反应的发生是由于离子偶极的结果。在N2条件下,由于N2为非极性物质,因此N2不与催化剂表面的活性物质发生作用,而COS为极性物质,所以,在N2为载气条件下,以类水滑石衍生复合氧化物为催化剂与COS的催化水解发生的瞬时反应,即COS立即作用在了催化剂表面并发生了作用。而在CO为载气条件下,因为CO也是极性物质,虽然CO的偶极矩明显小于COS的偶极矩,但由于是在CO为载气氛围,因此CO的数量明显大于COS的数量,因此,CO立刻占据了催化剂表面的活性位点,但由于CO与催化剂表面活性组分发生的是可逆反应,因此,COS与CO分布均匀时,COS开始占据催化剂表面的部分活性位点。这与理论计算结果相符合。因此实验中出现了,当在以CO为载气条件下,发生了非瞬时反应,并且COS的脱除效果也相应的受到影响。再次,通过原位红外表征后,发现在不同载气条件下具有不同的反应通道,从而出现不同的催化水解效果。理论计算的吸附结果也表明CO与催化剂表面活性之间的吸附能明显大于COS与催化剂表面活性之间的吸附能,但由于是在CO为载气条件下,CO的数量明显大于COS的数量,而CO与催化剂表面的活性组分发生的是可逆反应,因此,尽管CO气氛下,CO的数量大于COS的数量,但最终COS会占据催化剂表面的部分活性位点。因此,实验中出现,在N2为载气条件下,以类水滑石的衍生复合氧化物催化水解COS发生的是瞬时反应,而在CO为载气条件下,发生了非瞬时反应,并且此时催化剂的催化水解效果也相应的降低。实验表征和理论计算解释了实验结果中所出现的实验现象。本研究系统的研究了用MgAlCe复合金属氧化物脱除黄磷尾气中的COS,并分别在不同载气条件下通过实验与理论结合对催化剂进行了活性评价,为更有效的脱除黄磷尾气中的COS提供参考。(本文来源于《昆明理工大学》期刊2016-05-01)

李敏,张智宏,魏燕[6](2016)在《Cu、Ag改性活性炭常温脱除低浓度羰基硫性能》一文中研究指出采用等体积浸渍法,以硝酸处理后的活性炭(AC-HN)为载体,Ag NO3和Cu(NO3)2为原料制备了Cu/ACHN和Ag/AC-HN吸附剂。研究了浸渍液、焙烧温度、焙烧时间和负载量对吸附剂常温脱除低浓度羰基硫(COS)性能影响,并通过N2物理吸附、FE-SEM、TG-DTG、XRD、FTIR对吸附剂进行了表征。动态吸附结果表明,改性后的吸附剂吸附COS的能力提升。Ag+在AC表面被还原成Ag0。Cu/AC-HN活性组分以Cu2O存在,表现出更佳的吸附能力。Cu(NO3)2改性后,吸附剂比表面积降低,AC原有官能团没有发生变化。焙烧温度对Cu/AC-HN活性组分物相有较大影响。焙烧温度升高,Cu(NO3)2逐渐分解成CuO,CuO被AC还原成Cu2O,350℃时Cu2O的量达到最高。进一步提高温度,Cu2O被还原成Cu0,Cu2O量降低。AC对COS的吸附量为7.5 mg/g。当焙烧温度350℃、焙烧时间1.5 h、铜负载量5%时,Cu/AC-HN吸附COS的效果最好,吸附量达到14.8 mg/g。(本文来源于《精细化工》期刊2016年04期)

龚娟,焦以飞,苏庆泉,米万良[7](2015)在《沼气中羰基硫的深度脱除》一文中研究指出沼气深度脱硫对于以沼气为制氢原料的分布式燃料电池电站十分重要。采用浸渍法制备了Zn O/γ-Al2O3、Cu O/γ-Al2O3及Cu/γ-Al2O3,实验研究了上述金属氧化物脱硫剂以及商业Fe2O3脱硫剂对沼气中羰基硫(COS)的深度脱除性能。结果表明,Cu基脱硫剂对COS的脱除性能优于Zn O/γ-Al2O3和Fe2O3,其可在250~400℃的温度下将COS脱除到10 ppb以下,能够满足分布式PEMFC电站对脱硫的要求,并达到在其沼气重整器的原料气体预热段完成深度脱硫的目标。Cu O/γ-Al2O3的硫容在250℃达到了最大的0.185 mmol?g?1。对Cu O/γ-Al2O3的脱硫机理进行了分析。固相产物中Cu S的存在说明了COS在Cu O/γ-Al2O3上的吸附为化学吸附,而Cu2O和Cu的存在则说明了沼气中的CH4与CO2在250℃以上的温度下发生了重整反应,Cu2O和Cu为该反应生成的H2和CO的还原产物。气相产物中检测到的H2S,可能是由COS的加氢反应生成的。还考察了沼气中水分对COS深度脱除的影响。Cu基脱硫剂的性能会受到水分的不利影响,但随着温度的升高,该影响呈减小的趋势。(本文来源于《高校化学工程学报》期刊2015年02期)

王冠,孙同华,张宏波,贾金平,李侃[8](2014)在《催化水解法低温脱除煤气中羰基硫的研究》一文中研究指出采用等体积浸渍法制备了负载钼酸铵、碳酸钾、氢氧化钠3种活性组分的氧化铝基水解催化剂,考察了氧含量、温度、湿度对羰基硫水解转化率的影响。实验结果表明,随着氧含量的增加,催化剂反应活性降低;随着温度的升高,催化剂反应活性提高。水蒸气在低含量时可促进水解反应进行,但含量过高则会造成催化剂反应活性的下降。该催化剂在80~100℃,湿度25%条件下具有优异的水解活性和稳定性。(本文来源于《现代化工》期刊2014年01期)

王冠[9](2014)在《催化水解法低温脱除煤气中羰基硫的研究》一文中研究指出羰基硫是工业原料气中有机硫的主要组成成分,焦炉气、石油焦冶炼气、高硫煤制气等工业气体中均含有高浓度的羰基硫。由于羰基硫会使许多工业催化剂中毒,造成仪器设备的腐蚀,导致化工产品质量下降,因此无论从环境安全还是经济生产的角度考虑,都应对羰基硫进行脱除。目前,国内外脱除羰基硫的技术主要是针对低浓度羰基硫的气体,且反应需要的温度较高。本研究致力于开发一种能在常、低温下有效转化高浓度羰基硫的水解催化剂。本研究建立了测定气体中羰基硫浓度的气相色谱分析方法。采用比表面积分析、硫元素分析、XRD、SEM等方法对负载前后和使用前后催化剂的性能进行表征,同时对影响催化剂活性的重要反应条件进行考察,分析各种实验方法对实验结果的影响。以未预处理及预处理后的活性氧化铝为基底材料,采用等体积浸渍法,将质量分数为2%的钼酸铵、4%的碳酸钾和不同质量分数的氢氧化钠作为活性组分负载于其上,制得水解催化剂。通过考察不同催化剂的水解活性及抗中毒能力,得出在预处理后的活性氧化铝基底上负载质量分数为2%的钼酸铵、4%的碳酸钾和1%的氢氧化钠制得的水解催化剂具有最高的催化活性。同时,采用同样的方法制得沸石分子筛催化剂,对比两种不同基底材料催化剂的水解活性。实验结果表明,活性氧化铝基水解催化剂的活性远高于沸石分子筛基水解催化剂。研究了不同实验条件对所制得催化剂活性的影响,主要从氧含量、温度、湿度叁个方面进行考察。由实验结果可知,氧体积分数的增加会导致羰基硫水解转化率的下降,最佳的水解条件为无氧环境;温度的升高有利于加快水解反应效率,从而提高水解反应活性,但过高的温度更易导致硫的沉积,致使催化剂的中毒,综合考虑本研究选取80℃作为最佳反应温度;少量的水蒸气是羰基硫催化水解反应的必需条件,但过量的水蒸气会阻碍羰基硫水解反应,降低催化剂活性,本研究的最佳湿度条件为25%。另外,本研究还考察了所开发的活性氧化铝基水解催化剂对低浓度羰基硫的处理效果,实验结果表明该催化剂对低浓度羰基硫的水解转化效果也十分理想。(本文来源于《上海交通大学》期刊2014-01-15)

王艳君[10](2013)在《吸附法脱除二氧化碳中低浓度羰基硫和二硫化碳的研究》一文中研究指出CO2的回收利用不仅能提供碳资源,并且能减少温室效应。但工业废气中的CO2通常存在着大量杂质,其中羰基硫(COS)与二硫化碳(CS2)因其含量低,且与CO2的结构性质极为相似而较难从CO2中脱除。工业废气中的有机硫不仅腐蚀设备,还毒害下游催化剂,一般的催化剂对COS的脱除率都很有限,较难达到食品级CO2标准对总硫含量的要求,所以,脱除CO2中的低浓度COS和CS2具有很重要的意义。本论文根据课题组的研究背景选用改性分子筛作为脱硫剂,对用不同过渡金属改性的不同分子筛脱除COS和CS2的性能进行了研究,其主要内容如下:(1)研究了用Cr3+、Cu2+、Ni2+、Cd2+、Zn2+和Ag+等过渡金属离子改性的NaY分子筛,和用Ag+改性的HY、 NaY、 SBA-15、 MCM-41、 Al2O3脱除氮气中低浓度CS2的性能,结果表明,Ag+改性的Y分子筛对N2中低浓度CS2有较好的脱除效果,Ag/HY在脱除CS2时,CS2会转化成COS。(2)考察了Ag/NaY1吸附剂脱除CO2中低浓度COS的性能。考察了吸附剂制备方法的可靠性、AgNO3含量、Ag原子利用率、吸附温度以及再生温度对脱硫性能的影响。结果表明:等体积浸渍法制备的吸附剂Ag负载量稳定;COS在Ag/NaY吸附剂上的最佳吸附温度为50℃;COS的穿透吸附量在一定范围内随着AgNO3负载量的增加而增加,负载量为4%时,Ag的原子利用率最高;COS的再生穿透吸附量随着再生温度的提高而减小,最佳再生温度为250℃;吸附剂再生5次之后,穿透吸附量下降至新鲜吸附剂的50%以下。(3)研究了Ag/NaZSM-5吸附剂脱除CO2中低浓度COS的性能。考察了吸附剂制备过程中干燥温度、焙烧温度、反应过程中吸附温度、助剂的种类、再生过程中再生气利类、再生温度以及再生次数对吸附剂脱硫性能的影响。结果表明Ag/NaZSM-5(x)-80-250吸附剂在最佳操作温度80℃下时,吸附剂对羰基硫的脱除性能较好,x的最佳范围为5-10;分别添加3%助剂Co2O3、 CeO2、 ZnO后,并没有提高吸附剂对COS的吸附性能;反应后,吸附剂上的一部分Ag+转变为了Agnδ+簇团,且红外谱图中出现了两处新的与COS相关的吸收峰,出峰位置分别为1315cm-1和623cm-1。吸附剂Ag/NaZSM-5(10)-80-250在450℃焙烧温度下,用干燥空气作为吹扫气时再生8次后,COS的穿透吸附量无明显下降。(本文来源于《大连理工大学》期刊2013-05-01)

羰基硫脱除论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

为了研究脱除钢铁厂高炉煤气中羰基硫(COS)的技术方法,以便降低其燃烧后排放的SO_2浓度,达到改善环境空气质量的目的。用玻板吸收管组成反应体系,以NaOH为催化剂,以羰基硫标准气和高炉煤气为对象,研究了在不同碱度、不同温度下羰基硫的水解反应,给出了不同条件下的去除率,证实NaOH可以有效地对羰基硫的水解反应进行催化,在一定范围内其浓度越高,水解反应速度越快,且水解反应速度与反应温度正相关,在NaOH催化下水解反应可以有效地去除钢铁厂高炉煤气中的羰基硫。同时,分析了羰基硫在高炉煤气中存在的特性及其达标排放可行性,为钢铁企业治理高炉煤气中羰基硫提供参考。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

羰基硫脱除论文参考文献

[1].刘万波,孙鑫,张然,马懿星,李坤林.放电条件对电晕放电等离子体脱除羰基硫的影响研究[J].高校化学工程学报.2019

[2].苗沛然,杨晓东,王永敏.直接碱催化水解法脱除羰基硫的技术经济分析[J].中国冶金.2019

[3].田爱秀,王广建,孙兴源,吴春泽.碳分子筛在液化气脱除羰基硫中的应用研究[C].第十四届全国工业催化技术及应用年会论文集.2017

[4].刘贵.介质阻挡放电等离子体表面修饰碳基催化剂脱除羰基硫和二硫化碳研究[D].昆明理工大学.2016

[5].郭惠斌.MgAlCe复合金属氧化物用于羰基硫的脱除[D].昆明理工大学.2016

[6].李敏,张智宏,魏燕.Cu、Ag改性活性炭常温脱除低浓度羰基硫性能[J].精细化工.2016

[7].龚娟,焦以飞,苏庆泉,米万良.沼气中羰基硫的深度脱除[J].高校化学工程学报.2015

[8].王冠,孙同华,张宏波,贾金平,李侃.催化水解法低温脱除煤气中羰基硫的研究[J].现代化工.2014

[9].王冠.催化水解法低温脱除煤气中羰基硫的研究[D].上海交通大学.2014

[10].王艳君.吸附法脱除二氧化碳中低浓度羰基硫和二硫化碳的研究[D].大连理工大学.2013

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