真空紫外光谱论文-张冰冰

真空紫外光谱论文-张冰冰

导读:本文包含了真空紫外光谱论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献,主要关键词:红外-真空紫外光谱,团簇,大气化学,结构

真空紫外光谱论文文献综述

张冰冰[1](2019)在《红外—真空紫外光谱实验装置搭建及其在中性团簇研究中的应用》一文中研究指出团簇研究的一个基本目标就是在分子水平上揭示团簇的化学结构、反应机理和动力学过程,是当今化学学科最活跃的和最富成果的前沿领域之一。目前,团簇的国内外研究现状是离子团簇研究居多,中性团簇由于缺乏电荷、难于探测,从而导致其实验研究甚少。在本论文工作中,我们搭建了一套红外-真空紫外光谱实验装置,用于尺寸选择中性团簇红外光谱研究。利用自主研制的装置,与理论计算紧密结合,重点研究了一系列大气化学中性团簇(胺类、氨、水等),揭示了它们的几何结构、电子结构、成键特性等规律。这些研究成果对理解气溶胶新粒子成核机制等基础科学问题具有重要意义。主要的研究内容和成果如下:(1)自主研制了一套红外-真空紫外光谱实验装置,实现了尺寸选择中性团簇的高灵敏红外光谱研究。该装置主要包括团簇源、反射式飞行时间质谱、四波混频真空紫外激光系统和光参量振荡/光参量放大红外激光系统等部分。该仪器已与大连极紫外自由电子激光大型光源对接,经过调试反射式飞行时间质谱的质量分辨率优于20000(M/AM),红外光谱分辨率好于4 cm-1。(2)利用四波混频产生的118 nm激光,研究了甲胺、二甲胺、叁甲胺等中性团簇的红外光谱和结构。实验发现了甲基(CH3)在2800-3000 cm-1区间的费米共振现象,理论计算表明,甲基的C-H伸缩振动基频与弯曲泛频之间的耦合作用产生了费米共振谱峰。在二甲胺团簇中,随着团簇尺寸的增大,N-H伸缩振动谱峰位置逐渐红移,没有产生明显的费米共振现象。(3)利用四波混频产生的118 nm激光,以叁甲胺(TMA)和甲醇(CH3OH)二元混合团簇为实验对象来研究胺和溶剂化簇之间的氢键机制。实验发现,相对于自由的甲醇分子,(TMA)(CH30H)n(n=1,2)混合团簇的OH伸缩振动模式发生了蓝移现象;理论计算表明,该蓝移现象可能是氢键结合的OH伸缩振动与TMA伞形振动之间的组合作用产生的。随着甲醇分子个数增加,实验中(TMA)(CH3OH)2的红外光谱变得复杂,揭示了更加丰富的结构和氢键特征。(4)利用四波混频产生的118 nm激光,测得了中性氨气二聚体和叁聚体的高分辨红外光谱。特别地,在(NH3)2团簇中,高精度势能面和多阶非谐性理论计算表明,N-H伸缩振动基频与弯曲泛频之间存在较强的耦合作用,产生了明显的费米共振谱峰。该结果为发展深层次的动力学理论计算方法提供了基准实验数据。(5)利用大连极紫外自由电子激光(50-150 nm),研究了中性水团簇H2On(n=2-6)。结果表明,水团簇的质谱具有非常明显的尺寸效应,体现出大连极紫外自由电子激光电离探测的高灵敏性和选择性。以最小尺寸水团簇(H2O)2作为代表,深入研究了(H2O)2的红外光谱,揭示了氢键的特征,为研究大尺寸水团簇的成键特性和结构演化机制提供重要了的科学基础。(本文来源于《大连理工大学》期刊2019-06-05)

王治[2](2019)在《低温等离子体、H_2O_2强化真空紫外光催化降解甲苯等VOCs的工艺研究》一文中研究指出挥发性有机物(VOCs)作为大气污染物的主要成分之一,其不仅会对人体健康造成危害,还会诱发雾霾等一系列环境问题。工业生产过程排放的有机废气是大气中VOCs的主要来源之一,VOCs有机废气治理已经成为了我国大气污染治理领域重点关注的问题。近年来,光催化(PCO)降解VOCs由于其操作简单、反应条件温和受到了广泛研究。然而单一的光催化技术处理VOCs因其效率较低、降解不充分,在实际应用过程中受到了限制。本文以大风量、低浓度含VOCs的有机废气为研究对象,系统研究了关键工艺参数对真空紫外光催化降解VOCs性能的影响,研究了低温等离子体等叁种强化手段对光催化工艺降解性能的提升作用,开发出一套过氧化氢协同等离子体强化光催化组合工艺及设备,并完成了工艺的工业小试应用研究。首先,针对真空紫外光催化工艺,从VOCs的去除率、矿化率及尾气臭氧逃逸浓度等角度系统考察了光源种类、反应停留时间、催化剂负载量、污染物初始浓度和相对湿度等对甲苯降解性能的影响,优选的工艺条件参数为185+254 nm双波段紫外光、停留时间6s、相对湿度70%、催化剂与载体质量比1.5:40。在该条件下,VUV光催化工艺对初始浓度80 ppm的甲苯实现了59.0%的去除率,对包含甲苯、乙酸乙酯、丙酮、对二甲苯在内的混合有机废气实现了 67.0%的去除率,43.3%的矿化率和64.5%的CO2选择性。为提升降解性能,引入了低温等离子体、过渡金属元素Mn、Fe掺杂的复合催化剂以及超声雾化过氧化氢叁种手段强化光催化工艺。低温等离子体模块的性能主要受到电源输入电压的影响,在输入电压为130V时,等离子体强化光催化组合工艺对甲苯的去除率达到87.8%,对甲苯等混合有机废气的去除率达到89.6%。Mn、Fe改性后的复合催化剂具有更优异的光催化性能,其中Mn掺杂效果更为显着,使用1%Mn改性的复合催化剂,甲苯去除率可提升至96.7%,尾气臭氧浓度下降87.6%。气相过氧化氢的引入显着提升了羟基自由基的产量,其协同工艺对甲苯的去除率达到97%,矿化率达到69.9%,对混合有机废气的去除率达到94.4%,矿化率达到69.3%。基于上述研究,开发了一套过氧化氢协同等离子体强化真空紫外光催化组合工艺,并设计制作了一套最大可处理气量为100m3/h的工业小试装置。在模拟工况条件下系统考察了小试装置的综合降解性能。低温等离子体模块对甲苯的去除率最高达到42.3%。等离子体强化后的组合工艺在1000 m3/h处理风量下的甲苯去除率达到77.4%,使用1%Mn掺杂的复合催化剂对1000m3/h处理风量下的甲苯去除率提升至89.6%,对尾气臭氧实现了 72.7%的消耗。引入气相过氧化氢后,协同处理包含甲苯等四种特征污染物的模拟混合有机废气,组合工艺对其去除率达到了 97.0%以上,具有较好的工业应用推广价值。(本文来源于《浙江大学》期刊2019-06-01)

耿永强[3](2019)在《Ce~(3+),Pr~(3+)掺杂磷酸盐真空紫外光谱及发光性质的研究》一文中研究指出随着稀土掺杂的真空紫外荧光材料近些年的发展,其合成的闪烁体已经被广泛应用到了医学成像、辐射探测、高能物理和宇宙暗物质探测等领域,但仍然存在光产额低、衰减时间慢、热稳定性差、能量分辨率低等缺点。因此探究新型的真空紫外荧光材料也引起了研究者们的关注。此外,同步辐射真空紫外实验平台的进步为高能离子状态的研究创造了实验条件。在众多的发光材料中,磷酸盐具有稀土溶解能力强、化学稳定性好、发光效率高、热稳定性好、易合成等优点,非常具有研究的价值。作为发光中心的稀土离子Ce~(3+)和Pr~(3+)的4f5d跃迁辐射跃迁速率高,具有较短的寿命(10-30 ns)。因此,本文分别在不同的磷酸盐中掺杂Ce~(3+),Pr~(3+),本论文的主要研究内容如下:(1)利用高温固相法合成了掺杂Ce~(3+)的Sr_9Lu(PO_4)_7。通过XRD对样品的结构进行了表征。通过对样品的真空紫外UV-VUV光谱和X射线激发发射光谱的测试,发现Ce~(3+)主要占据Sr~(2+)的两个不同格位,并分析得到了Ce(1)和Ce(2)的5d最低能级位置大约在30,079 cm~(-1)和32,417 cm~(-1)处,并且发现基质到发光中心的能量传递。通过测试样品的变温衰减曲线,发现Ce(1)和Ce(2)的发光具有非常好的热稳定性。(2)利用高温固相法合成了掺杂Pr~(3+)的Sr_9Lu(PO_4)_7。Pr~(3+)在此基质中只占有八配位的Sr~(2+)格位,而不占有Lu~(3+)格位。对样品的发射光谱进行分析,发现基质到Pr~(3+)存在能量传递。随后进行了荧光衰减寿命的测试,得出SLP:0.5%Pr~(3+)监测样品252nm处的寿命约为17.6±0.1ns,衰减寿命较短,且具有较好的热稳定性。(3)利用高温固相法合成了掺杂Ce~(3+)的Ba_3La(PO_4)_3。通过对发射光谱和衰减寿命的分析,发现样品的Ce~(3+)取代的是La/Ba的格位,具有两种格位分别为Ce(1)和Ce(2)。发射光谱中,发现基质到发光中心的传递效率较高,通过激发光谱分析得出Ce~(3+)在BLP中的5d最低能级位置大约为31,772 cm~(-1)。在78 K-500 K的范围内,Ce(2)的衰减寿命始终保持在32.5 ns,拥有极好的热稳定性。在78 K-300 K的温度范围内,Ce(1)始终保持着51.6 ns左右的衰减寿命。但是300 K之后寿命出现了大幅下降,这是由于发生了温度猝灭。(4)本章通过高温固相法合成了掺杂Pr~(3+)的Ba_3La(PO_4)_3荧光粉。通过对XRD和光谱的分析,Pr~(3+)只占有La~(3+)的一个格位,且Pr~(3+)的4f~(n-1)5d的最低能级位置为44,029 cm~(-1)。在低温下,基质到Pr~(3+)的能量传递效率较高,但是室温下能量传递效率大大减弱。掺杂5.0%Pr~(3+)要比1.0%Pr~(3+)发光强度更高,寿命也保持在16 ns左右,没有发生浓度猝灭。(本文来源于《太原理工大学》期刊2019-06-01)

宋文韬,胡勇军,金山,李裕健[4](2019)在《杂环分子-吗啉在同步辐射真空紫外光下的光电离解离研究(英文)》一文中研究指出本文采用同步辐射真空紫外光电离质谱法和理论计算方法,研究了吗啉单体的光电离、解离及随后的裂解反应.实验测得吗啉单体的垂直电离能为8.37 eV(±0.05),与理论计算值8.41 eV相当吻合.实验观察到荷质比为86、57和29的吗啉碎片离子.实验和理论结果表明:荷质比为86的碎片是通过失去氢原子而产生的,而荷质比为57的碎片是通过开环消除CH_2O而形成的;荷质比为29的碎片是通过消除C_2H_4从碎片离子(C_3H_7N)~+(m/z=57)进一步解离而产生的.这一发现为研究脂肪族化合物的光损伤提供了有价值的见解,可能被转化为活细胞和其他生物系统.(本文来源于《Chinese Journal of Chemical Physics》期刊2019年02期)

戴津星,贾瑛,许国根,商鹏溟[5](2019)在《真空紫外光-TiO_2催化降解气态偏二甲肼》一文中研究指出以钛箔为载体,采用溶胶-凝胶法及浸渍-烘焙-煅烧法制备了负载型TiO_2薄膜,并进行了SEM,EDS,XRD表征。探讨了TiO_2薄膜对气态偏二甲肼的光催化降解效果,并对比研究了不同紫外光源、不同初始浓度对气态偏二甲肼降解效果的影响。实验结果表明:TiO_2均匀负载在钛箔上且为多孔状的薄膜;偏二甲肼质量浓度为877mg/m~3时,反应17 min后偏二甲肼的降解率为99.99%,500 mg/m~3时反应60 min后偏二甲肼的矿化率达到41.58%。(本文来源于《化工环保》期刊2019年01期)

李晓蕊,王媛,雷瑶[6](2018)在《真空紫外光化学降解双酚A的影响因素研究》一文中研究指出以双酚A(BPA)为目标污染物,研究了185 nm真空紫外光(VUV)辐照下其光化学降解。结果表明,在一定的辐照度下,BPA的去除率随其初始含量的增大而减小。当溶液初始pH为5.95时,BPA的降解速率最大;而随着溶液pH的增加,降解速率减慢,强碱性条件不利于BPA的降解。CO_3~(2-)、HCO_3~-、NO_3~-、Cl~-以及SO_4~(2-)与BPA共存时,其准1级反应速率常数k(CO_3~(2-))<k(NO_3~-)<k(HCO_3~-)<k(Cl~-)<k(无)<k(SO_4~(2-)),其中CO_3~(2-)对反应的抑制作用最大,而Cl~-的抑制作用和SO_4~(2-)的促进作用不显着。不同水质对BPA降解的影响表明:BPA在超纯水中的降解最快,其次是自来水,而在河水中的降解最慢。溶解有机质的存在是抑制实际水体中BPA降解的主要原因。由此推断,BPA在185 nm VUV的作用下主要是通过直接光解和羟基自由基引起的间接降解而得到去除。(本文来源于《水处理技术》期刊2018年12期)

翟友存,刘博,赵斌,黄丽丽,李玮[7](2018)在《真空紫外光协同臭氧催化氧化降解甲苯的研究》一文中研究指出对比了单独O3、单独VUV、单独臭氧催化氧化和VUV-臭氧催化氧化联合工艺体系对甲苯进行降解,分别考察了在VUV-臭氧催化氧化体系下初始甲苯浓度、停留时间、相对湿度等因素对甲苯降解效率的影响,并对其降解甲苯的路径及协同作用机理进行了初步探讨。研究表明,VUV-臭氧催化氧化工艺对甲苯的降解效果最佳。在VUV-臭氧催化氧化工艺条件下,甲苯降解率随着初始甲苯浓度的增加而降低,随着停留时间的延长而升高,随着相对湿度的增加则呈现先升高后降低的现象。此外,VUV-臭氧催化氧化可提高臭氧的利用率,从而提高甲苯降解的矿化率,同时消耗剩余臭氧,避免二次污染。在后续臭氧催化氧化体系中,苯甲醛、乙醛、丙酮、乙醇等中间副产物更易被矿化降解。(本文来源于《再生资源与循环经济》期刊2018年09期)

曹创创,张言,杨玖重,李玉阳[8](2018)在《异戊醇低压热解的同步辐射真空紫外光电离质谱研究》一文中研究指出作为新兴生物燃料,大分子醇类燃料在低压下的火灾安全基础迫切需要得到深入研究。热解过程作为火灾过程的初始阶段直接控制着火过程,火灾中碳烟颗粒的产生也依赖于热解反应,因此可燃物的低压热解研究在其低压火灾基础研究中具有重要意义。利用同步辐射真空紫外光电离质谱方法研究了异戊醇在0.2atm下的流动反应器热解,探测到了20余种热解产物,包括烯丙基自由基和C_4H_8O、C_5H_8、C_6H_6等同分异构体,并测量了其摩尔分数。基于实验结果,对燃料分解路径和主要产物的生成及消耗路径进行了探讨。与本组之前正戊醇热解实验的对比表明,由于存在支链结构,异戊醇在热解中比正戊醇更容易产生戊烯、丁烯和丙烯,但更少地产生乙烯。此外,异戊醇在热解中能够生成更多的丙炔和丙二烯等环状化合物前驱体,令其苯和1,3-环戊二烯的生成量更高,表明异戊醇比正戊醇更易于生成多环芳烃和碳烟。(本文来源于《火灾科学》期刊2018年03期)

费维飞,王明,陈军,李照辉,余业鹏[9](2018)在《羟基丙酮的真空紫外光电离解离(英文)》一文中研究指出利用真空紫外同步辐射、反射式飞行时间质谱(PI-TOF-MS)和量子化学计算方法研究了气相羟基丙酮(HA)的光电离解离通道.通过测定9.5~15.5 eV光子能量下的光电离效率(PIE)曲线获得了HA的电离能(IE)(9.78±0.06 eV)以及主要碎片离子(C_3H_5O_2~+,C_3H_5O~+,C_2H_5O~+,C_2H_4O~+,CH_3CO~+,CH_2OH~+,COH~+,C2H3~+和CH3~+)的出现势(AEs).使用G3B3//B3LYP/6-311++G(d,p)组合方法进行量化计算,得到了与该分子解离过程中相关的反应物、过渡态、中间体及产物的最优结构和单点能.根据实验测得的离子出现势并结合量化计算,分析了羟基丙酮的光电离解离通道及机理.研究结果表明结构重排及分子离子内部氢原子转移在羟基丙酮的光电离解离的过程中起到非常重要的作用.(本文来源于《量子电子学报》期刊2018年05期)

宋洲,周茜,方晓青[10](2018)在《真空紫外光解SO_3~(2-)高效还原降解全氟辛烷磺酸》一文中研究指出为消除全氟辛烷磺酸(PFOS)对环境水体带来的不利影响,采用真空紫外(VUV)光解SO_3~(2-)产生水合电子(e_(aq))还原降解PFOS。结果表明,在溶液初始pH为10.59,PFOS为20.0μmol/L,SO_3~(2-)为10.0mmol/L的条件下,反应180min,PFOS的脱氟率为53.5%,高于相同条件下紫外光解SO_3~(2-)体系(40.2%),通过刃天青探针实验证实与体系e_(aq)的生成量有关。动力学分析表明,PFOS脱氟满足平行指数动力学(PEK)模型,其快反应与慢反应分别对应于PFOS支链与直链异构体的降解。液相色谱—串联质谱(LC—MS/MS)监测发现,PFOS降解主要中间产物为短链全氟羧酸(PFCAs),且全氟丙酸(PFPrA)和全氟丁酸(PFBA)浓度较高,表明PFOS在e_(aq)的进攻下除了直接脱除α位氟原子及发生端基断裂外,还能通过中间碳碳键断裂的方式进行降解。(本文来源于《环境污染与防治》期刊2018年06期)

真空紫外光谱论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

挥发性有机物(VOCs)作为大气污染物的主要成分之一,其不仅会对人体健康造成危害,还会诱发雾霾等一系列环境问题。工业生产过程排放的有机废气是大气中VOCs的主要来源之一,VOCs有机废气治理已经成为了我国大气污染治理领域重点关注的问题。近年来,光催化(PCO)降解VOCs由于其操作简单、反应条件温和受到了广泛研究。然而单一的光催化技术处理VOCs因其效率较低、降解不充分,在实际应用过程中受到了限制。本文以大风量、低浓度含VOCs的有机废气为研究对象,系统研究了关键工艺参数对真空紫外光催化降解VOCs性能的影响,研究了低温等离子体等叁种强化手段对光催化工艺降解性能的提升作用,开发出一套过氧化氢协同等离子体强化光催化组合工艺及设备,并完成了工艺的工业小试应用研究。首先,针对真空紫外光催化工艺,从VOCs的去除率、矿化率及尾气臭氧逃逸浓度等角度系统考察了光源种类、反应停留时间、催化剂负载量、污染物初始浓度和相对湿度等对甲苯降解性能的影响,优选的工艺条件参数为185+254 nm双波段紫外光、停留时间6s、相对湿度70%、催化剂与载体质量比1.5:40。在该条件下,VUV光催化工艺对初始浓度80 ppm的甲苯实现了59.0%的去除率,对包含甲苯、乙酸乙酯、丙酮、对二甲苯在内的混合有机废气实现了 67.0%的去除率,43.3%的矿化率和64.5%的CO2选择性。为提升降解性能,引入了低温等离子体、过渡金属元素Mn、Fe掺杂的复合催化剂以及超声雾化过氧化氢叁种手段强化光催化工艺。低温等离子体模块的性能主要受到电源输入电压的影响,在输入电压为130V时,等离子体强化光催化组合工艺对甲苯的去除率达到87.8%,对甲苯等混合有机废气的去除率达到89.6%。Mn、Fe改性后的复合催化剂具有更优异的光催化性能,其中Mn掺杂效果更为显着,使用1%Mn改性的复合催化剂,甲苯去除率可提升至96.7%,尾气臭氧浓度下降87.6%。气相过氧化氢的引入显着提升了羟基自由基的产量,其协同工艺对甲苯的去除率达到97%,矿化率达到69.9%,对混合有机废气的去除率达到94.4%,矿化率达到69.3%。基于上述研究,开发了一套过氧化氢协同等离子体强化真空紫外光催化组合工艺,并设计制作了一套最大可处理气量为100m3/h的工业小试装置。在模拟工况条件下系统考察了小试装置的综合降解性能。低温等离子体模块对甲苯的去除率最高达到42.3%。等离子体强化后的组合工艺在1000 m3/h处理风量下的甲苯去除率达到77.4%,使用1%Mn掺杂的复合催化剂对1000m3/h处理风量下的甲苯去除率提升至89.6%,对尾气臭氧实现了 72.7%的消耗。引入气相过氧化氢后,协同处理包含甲苯等四种特征污染物的模拟混合有机废气,组合工艺对其去除率达到了 97.0%以上,具有较好的工业应用推广价值。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

真空紫外光谱论文参考文献

[1].张冰冰.红外—真空紫外光谱实验装置搭建及其在中性团簇研究中的应用[D].大连理工大学.2019

[2].王治.低温等离子体、H_2O_2强化真空紫外光催化降解甲苯等VOCs的工艺研究[D].浙江大学.2019

[3].耿永强.Ce~(3+),Pr~(3+)掺杂磷酸盐真空紫外光谱及发光性质的研究[D].太原理工大学.2019

[4].宋文韬,胡勇军,金山,李裕健.杂环分子-吗啉在同步辐射真空紫外光下的光电离解离研究(英文)[J].ChineseJournalofChemicalPhysics.2019

[5].戴津星,贾瑛,许国根,商鹏溟.真空紫外光-TiO_2催化降解气态偏二甲肼[J].化工环保.2019

[6].李晓蕊,王媛,雷瑶.真空紫外光化学降解双酚A的影响因素研究[J].水处理技术.2018

[7].翟友存,刘博,赵斌,黄丽丽,李玮.真空紫外光协同臭氧催化氧化降解甲苯的研究[J].再生资源与循环经济.2018

[8].曹创创,张言,杨玖重,李玉阳.异戊醇低压热解的同步辐射真空紫外光电离质谱研究[J].火灾科学.2018

[9].费维飞,王明,陈军,李照辉,余业鹏.羟基丙酮的真空紫外光电离解离(英文)[J].量子电子学报.2018

[10].宋洲,周茜,方晓青.真空紫外光解SO_3~(2-)高效还原降解全氟辛烷磺酸[J].环境污染与防治.2018

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真空紫外光谱论文-张冰冰
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