吕查德:钒酸铋基催化剂的设计及光/电催化性能研究论文

吕查德:钒酸铋基催化剂的设计及光/电催化性能研究论文

本文主要研究内容

作者吕查德(2019)在《钒酸铋基催化剂的设计及光/电催化性能研究》一文中研究指出:利用光能驱动的光催化反应净化水质以及利用光/电能催化还原氮气制备氨(固氮),已经成为一种低能耗、低污染且高效解决环境污染问题的有效方式。设计高效的催化剂成为光/电催化反应的关键问题。作为多元金属组分的半导体催化剂,钒酸铋具有晶体、能带结构独特以及化学稳定性优异等特点,是目前最被广泛研究的光催化材料之一。本论文利用静电纺丝法设计具有中空结构、异质结结构和同质结结构的钒酸铋及钒酸铋基复合物,深入研究其中空结构、能带错配等对光催化性能的影响和构效关系。此外,设计具有无定形纳米结构的钒酸铋和氮化碳聚合物,深入研究其缺陷结构对光催化Cr(VI)还原和电催化固氮性能的影响。通过使用有机盐诱导形成盐梯度制备介孔BiVO4纳米管,所制备的介孔BiVO4纳米管具有大的比表面积。使用无机盐制备BiVO4纳米纤维,通过调控烧结过程的升温速率确定了纳米管的形成机制。改变盐物料的比例、组成及投放量均可以得到纳米管结构,表明该盐梯度机理具有一定的普适性。具有纳米管结构的BiVO4光吸收能力显著增强,这是由于纳米管结构会使入射光发生多次镜面反射所致。对制备的催化剂进行光催化还原Cr(VI)性能测试,结果表明具有介孔纳米管结构的BiVO4纳米管表现出更优的催化性能,这可以归因于介孔BiVO4纳米管的高比表面积和增强的光吸收能力。采用调控静电纺丝过程中的溶剂与反应原料的比例设计制备Bi2O3量子点(quantum dots,QDs)修饰的BiVO4异质结纳米纤维与Bi4V2O11纳米晶内嵌的BiVO4异质结纳米纤维。Bi2O3QDs修饰以及Bi4V2O11纳米晶内嵌均可实现纳米异质结的构筑。深入探讨Bi2O3QDs修饰以及Bi4V2O11纳米晶内嵌的形成机理。Bi2O3QDs修饰及Bi4V2O11纳米晶内嵌可以有效地促进界面电荷传输,实现光生电子和空穴的快速分离。所得Bi2O3QDs/BiVO4与BiVO4/Bi4V2O11异质结纳米纤维在可见光光照下均表现出较强的RhB降解能力。通过控制静电纺丝纤维烧结过程中的烧结气氛和温度分别得到Bi5+自掺杂的Bi4V2O11p-n同质结和α-βBi4V2O11同质结(相结)。在氧气充足的条件下可以得到Bi5+自掺杂的Bi4V2O11p-n同质结光催化剂。此外,氧气充足条件下可以诱导纳米纤维前驱体的核层盐向外层迁移,从而得到中空纳米纤维。在合适的烧结温度下可以获得α-βBi4V2O11同质结光催化剂。所制备的Bi4V2O11基同质结光催化剂相对于单相的样品具有更强的界面光生载流子分离能力。在可见光下,Bi5+自掺杂的Bi4V2O11p-n同质结光催化剂和α-βBi4V2O11相结光催化剂展示出优异的光催化Cr(VI)还原活性。α-βBi4V2O11相结光催化剂同时展现出优异的光催化固氮性能。通过使用溶解度不同的盐诱导产生部分盐梯度效应,利用该效应设计制备具有无定形结构的Bi4V2O11/CeO2异质结纳米管催化剂。无定形化的Bi4V2O11含有多重缺陷结构,使得Bi4V2O11/CeO2异质结纳米管催化剂具有很强的光生载流子分离能力,并展示出较快的光催化还原Cr(VI)速率。此外,多重缺陷结构可以赋予催化剂更多的氮吸附位点,因而含无定形纳米结构的Bi4V2O11/CeO2催化剂展现出更强的电催化固氮性能。将无定形化改性手段应用于氮化碳聚合物时,可以使其具有氮空位缺陷。具有氮空位缺陷的催化剂光吸收与载流子传输能力更强,其光催化还原Cr(VI)性能显著提升。此外,氮空位缺陷可以作为氮气的吸附与活化位点,因而具有无定形纳米结构的氮化碳聚合物表现出较强的电催化氮还原性能。

Abstract

li yong guang neng qu dong de guang cui hua fan ying jing hua shui zhi yi ji li yong guang /dian neng cui hua hai yuan dan qi zhi bei an (gu dan ),yi jing cheng wei yi chong di neng hao 、di wu ran ju gao xiao jie jue huan jing wu ran wen ti de you xiao fang shi 。she ji gao xiao de cui hua ji cheng wei guang /dian cui hua fan ying de guan jian wen ti 。zuo wei duo yuan jin shu zu fen de ban dao ti cui hua ji ,fan suan bi ju you jing ti 、neng dai jie gou du te yi ji hua xue wen ding xing you yi deng te dian ,shi mu qian zui bei an fan yan jiu de guang cui hua cai liao zhi yi 。ben lun wen li yong jing dian fang si fa she ji ju you zhong kong jie gou 、yi zhi jie jie gou he tong zhi jie jie gou de fan suan bi ji fan suan bi ji fu ge wu ,shen ru yan jiu ji zhong kong jie gou 、neng dai cuo pei deng dui guang cui hua xing neng de ying xiang he gou xiao guan ji 。ci wai ,she ji ju you mo ding xing na mi jie gou de fan suan bi he dan hua tan ju ge wu ,shen ru yan jiu ji que xian jie gou dui guang cui hua Cr(VI)hai yuan he dian cui hua gu dan xing neng de ying xiang 。tong guo shi yong you ji yan you dao xing cheng yan ti du zhi bei jie kong BiVO4na mi guan ,suo zhi bei de jie kong BiVO4na mi guan ju you da de bi biao mian ji 。shi yong mo ji yan zhi bei BiVO4na mi qian wei ,tong guo diao kong shao jie guo cheng de sheng wen su lv que ding le na mi guan de xing cheng ji zhi 。gai bian yan wu liao de bi li 、zu cheng ji tou fang liang jun ke yi de dao na mi guan jie gou ,biao ming gai yan ti du ji li ju you yi ding de pu kuo xing 。ju you na mi guan jie gou de BiVO4guang xi shou neng li xian zhe zeng jiang ,zhe shi you yu na mi guan jie gou hui shi ru she guang fa sheng duo ci jing mian fan she suo zhi 。dui zhi bei de cui hua ji jin hang guang cui hua hai yuan Cr(VI)xing neng ce shi ,jie guo biao ming ju you jie kong na mi guan jie gou de BiVO4na mi guan biao xian chu geng you de cui hua xing neng ,zhe ke yi gui yin yu jie kong BiVO4na mi guan de gao bi biao mian ji he zeng jiang de guang xi shou neng li 。cai yong diao kong jing dian fang si guo cheng zhong de rong ji yu fan ying yuan liao de bi li she ji zhi bei Bi2O3liang zi dian (quantum dots,QDs)xiu shi de BiVO4yi zhi jie na mi qian wei yu Bi4V2O11na mi jing nei qian de BiVO4yi zhi jie na mi qian wei 。Bi2O3QDsxiu shi yi ji Bi4V2O11na mi jing nei qian jun ke shi xian na mi yi zhi jie de gou zhu 。shen ru tan tao Bi2O3QDsxiu shi yi ji Bi4V2O11na mi jing nei qian de xing cheng ji li 。Bi2O3QDsxiu shi ji Bi4V2O11na mi jing nei qian ke yi you xiao de cu jin jie mian dian he chuan shu ,shi xian guang sheng dian zi he kong xue de kuai su fen li 。suo de Bi2O3QDs/BiVO4yu BiVO4/Bi4V2O11yi zhi jie na mi qian wei zai ke jian guang guang zhao xia jun biao xian chu jiao jiang de RhBjiang jie neng li 。tong guo kong zhi jing dian fang si qian wei shao jie guo cheng zhong de shao jie qi fen he wen du fen bie de dao Bi5+zi can za de Bi4V2O11p-ntong zhi jie he α-βBi4V2O11tong zhi jie (xiang jie )。zai yang qi chong zu de tiao jian xia ke yi de dao Bi5+zi can za de Bi4V2O11p-ntong zhi jie guang cui hua ji 。ci wai ,yang qi chong zu tiao jian xia ke yi you dao na mi qian wei qian qu ti de he ceng yan xiang wai ceng qian yi ,cong er de dao zhong kong na mi qian wei 。zai ge kuo de shao jie wen du xia ke yi huo de α-βBi4V2O11tong zhi jie guang cui hua ji 。suo zhi bei de Bi4V2O11ji tong zhi jie guang cui hua ji xiang dui yu chan xiang de yang pin ju you geng jiang de jie mian guang sheng zai liu zi fen li neng li 。zai ke jian guang xia ,Bi5+zi can za de Bi4V2O11p-ntong zhi jie guang cui hua ji he α-βBi4V2O11xiang jie guang cui hua ji zhan shi chu you yi de guang cui hua Cr(VI)hai yuan huo xing 。α-βBi4V2O11xiang jie guang cui hua ji tong shi zhan xian chu you yi de guang cui hua gu dan xing neng 。tong guo shi yong rong jie du bu tong de yan you dao chan sheng bu fen yan ti du xiao ying ,li yong gai xiao ying she ji zhi bei ju you mo ding xing jie gou de Bi4V2O11/CeO2yi zhi jie na mi guan cui hua ji 。mo ding xing hua de Bi4V2O11han you duo chong que xian jie gou ,shi de Bi4V2O11/CeO2yi zhi jie na mi guan cui hua ji ju you hen jiang de guang sheng zai liu zi fen li neng li ,bing zhan shi chu jiao kuai de guang cui hua hai yuan Cr(VI)su lv 。ci wai ,duo chong que xian jie gou ke yi fu yu cui hua ji geng duo de dan xi fu wei dian ,yin er han mo ding xing na mi jie gou de Bi4V2O11/CeO2cui hua ji zhan xian chu geng jiang de dian cui hua gu dan xing neng 。jiang mo ding xing hua gai xing shou duan ying yong yu dan hua tan ju ge wu shi ,ke yi shi ji ju you dan kong wei que xian 。ju you dan kong wei que xian de cui hua ji guang xi shou yu zai liu zi chuan shu neng li geng jiang ,ji guang cui hua hai yuan Cr(VI)xing neng xian zhe di sheng 。ci wai ,dan kong wei que xian ke yi zuo wei dan qi de xi fu yu huo hua wei dian ,yin er ju you mo ding xing na mi jie gou de dan hua tan ju ge wu biao xian chu jiao jiang de dian cui hua dan hai yuan xing neng 。

论文参考文献

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自哈尔滨工业大学的吕查德,发表于刊物哈尔滨工业大学2019-12-07论文,是一篇关于光催化论文,电催化固氮论文,静电纺丝论文,空心纳米结构论文,界面载流子分离论文,无定形化论文,哈尔滨工业大学2019-12-07论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自哈尔滨工业大学2019-12-07论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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