催化燃烧机理论文-王蕊蕊

催化燃烧机理论文-王蕊蕊

导读:本文包含了催化燃烧机理论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献,主要关键词:微细通道,甲烷,湿空气,边界层,催化燃烧

催化燃烧机理论文文献综述

王蕊蕊[1](2016)在《微细通道内甲烷/湿空气催化燃烧特性及机理的量子化学研究》一文中研究指出随着微型电子机械系统(MEMS)及装置微型化的迅速发展,微型燃烧器已成为微型能源系统领域的研究热点之一。由于微燃烧器中气体的流动和燃烧不同于常规尺度,各种作用力的相对重要性发生了改变;燃烧火焰与壁面会因耦合作用而导致严重的自由基损失和热量损失。而催化燃烧能有效解决自由基熄火问题,具有高效节能、排放物近零污染的特点,在微燃烧领域备受关注。目前,关于微尺度甲烷催化燃烧的各种研究进行了很多,但是对甲烷/湿空气的研究则相对较少,基于密度泛函理论(DFT)对甲烷/湿空气催化燃烧微观机理的研究更少,因此,深入研究微细通道内甲烷/湿空气催化燃烧特性及其微观反应机理,不仅有助于改进微细反应设备的设计,推进微燃烧技术的深入研究,对新型催化剂的设计和开发也具有重要的理论指导意义。针对微型燃烧器内甲烷/湿空气催化燃烧效率低,并且难以持续稳定燃烧等问题,本文从微细通道内甲烷/湿空气的气体流动特性、燃烧器的壁面结构、催化燃烧的微观反应机理几方面入手进行了全面的理论研究。首先,针对微细通道内甲烷/湿空气的流动特性,借助Matlab软件研究了不同进气工况下微细平板和微细圆管通道内混合气的速度和边界层特性,并在边界层厚度的基础上,推导出了滞止流厚度的定义方法。得到了不同温度下进气流量、空碳比和水碳比对微细通道内甲烷/空气、甲烷/湿空气的流动速度、壁面摩擦力以及边界层特性的影响;首次提出了:(1)流动工况下,微细平板和圆管中滞止流厚度δs可以用边界层厚度的变化率?δ/?x分别等于0.1和1时所对应的边界层厚度值的K_i(i=1,2)(0<K_1,K_2<1)倍来表示,即s1d=K_10.1d和s2d=K_21d;(2)燃烧工况下,基于混合气径向扩散速度ud和沿轴向流动速度uf变化特性,提出当ud>uf时微细通道内滞止流是存在的。其次,数值研究了光滑与非光滑壁面微细圆管内甲烷/湿空气的催化燃烧特性,确定了本文工况下具有最佳燃烧效率的燃烧器结构。分析了壁面槽道尺寸、个数、形状对微细圆管燃烧器内甲烷/湿空气催化燃烧特性的影响,得到了各圆管截面的平均温度、速度、甲烷质量分数和转化率的变化特征。发现圆管壁面上的微小槽道可以促进壁面和空间气体组分之间的传热和自由基扩散,在槽道后形成了可以延长燃料驻留时间的低速回流区,因此所有带有槽道的圆管内CH_4的反应速率和转化率都高于光滑圆管内CH_4的反应速率和转化率,并且带有五个叁角形槽道的圆管甲烷转化率最高。再次,借助密度泛函理论(DFT)深入研究了各自由基组分之间的相互作用,得到了CH_4在金属团簇Pt_2,PtNi和晶面Pt(111)上的微观活化机理。通过各基元反应的势能特性及动力学参数的对比,发现与双金属PtNi相比,CH_4在二聚体Pt_2上反应不易积碳,并且更加热力学有利。得到了甲烷活化过程中各组分在Pt(111)晶面上最稳定的吸附构型和吸附能大小顺序:CH_4*(T)<<CH_3*(T)<H*(fcc)<CH_2*(B)<CH*(fcc)<C*(fcc)。确定甲烷活化过程中产生的CH(s)组分最为丰富,为下一步甲烷催化燃烧机理的研究提供了基础条件。最后,系统研究了甲烷/湿空气在Pt(111)表面的催化燃烧机理,首次得到有水和无水条件下甲烷的完全燃烧微观机理以及生成CO_2的主要反应路径。(1)在没有水蒸气的情况下,甲烷/空气在Pt(111)表面催化燃烧生成CO_2的反应路径有四条,其中反应路径(4)CH_4*→CH_3*→CH_2*→CH*→HCO*→HCOO*→CO_2需克服的能垒最低,反应最容易发生。(2)在有水蒸气参与的情况下,甲烷/湿空气在Pt(111)表面催化燃烧生成CO_2的两条路径有两条,分别为(5)CH_4*→CH_3*→CH_2*→CH*+OH*→CHOH*→CO*+OH*→COOH*→CO_2和(6)CH_4*→CH_3*→CH_2*→CH*→C*+OH*→COH*→CO*+OH*→COOH*→CO_2,其中路径(5)热力学更优,在(1)~(6)六条反应路径中也是最容易发生的。(本文来源于《重庆大学》期刊2016-10-01)

徐建,章祥林,靳廷甲[2](2016)在《Fe_2O_3和K_2CO_3对高灰分煤催化燃烧影响及机理分析》一文中研究指出为提高淮北矿区高灰分煤的燃烧效率,采用热重分析实验对比分析了Fe_2O_3和K2CO3对煤粉着火与燃尽温度、燃烧特性指数、放热面积的影响。结果发现Fe_2O_3和K2CO3可分别将煤粉的着火温度由480.3℃降低470.4℃和397.3℃,燃尽温度由628.4℃降到609.7℃和547.7℃,燃烧特性指数提高,放热量增大。利用SEM、XRD和FTIR测试技术对煤粉燃烧残余物的微观结构、物相组成及官能团变化进行研究,分析燃煤催化剂在燃烧反应中的作用机理;通过BET方程计算燃烧煤焦的比表面积,分析其孔隙结构的变化。结果表明Fe_2O_3和K2CO3的主要作用机理是促进燃烧反应过程中挥发分的析出,增强煤粉的吸附性能,加快燃烧反应过程中固定碳的燃烧。(本文来源于《硅酸盐通报》期刊2016年06期)

刘程[3](2015)在《SnO_2基催化剂的甲烷催化燃烧性能与反应机理》一文中研究指出甲烷作为一种经济,清洁的新能源而广泛的应用于发电厂和天然气汽车,然而尾气中未完全燃烧的甲烷可以产生巨大的温室效应,催化燃烧技术是解决这一问题的有效方法。本文采用共沉淀法制备了Zn和Zr掺杂的Sn0.7M0.3O2(M=Zn,Zr)复合金属氧化物催化剂,用于甲烷催化燃烧反应。Zn和Zr的掺杂降低了催化剂的晶粒尺寸,提高了催化剂的比表面积。动力学结果显示,SnO2基催化剂遵循MVK反应机理,甲烷的解离为速率控制步骤;表观活化能(Ea)和指前因子(A)分别决定于催化剂表面Sn4+的氧化能力和数量。表面Sn4+为催化活性中心,表面晶格氧物种直接参与甲烷活化过程。EXAFS结果表明,Zr的掺杂削弱了Sn?O键,从而提高了表面Sn4+的氧化能力(H2-TPR结果),而Zn的掺杂使Sn?O键长变短,键能变强,降低了表面Sn4+的氧化能力(H2-TPR结果)。基于此,Zr的掺杂降低了催化剂的表观活化能,提高了催化剂的反应速率;而Zn的掺杂增大了催化剂的表观活化能,Sn0.7Zn0.3O2的反应速率小于纯SnO2催化剂。Zn和Zr的掺杂相同程度的降低了催化剂的指前因子。为了进一步提高表面Sn4+的氧化能力和SnO2基催化剂的活性,我们用共沉淀法制备了Sn1-xCexO2复合金属氧化物催化剂。我们发现形成Sn1-xCexO2固溶体后,其晶粒尺寸减小,比表面积显着增大。EXAFS、XPS和Raman结果表明,相对于具有单一物相的SnO2和CeO2催化剂,Sn1-xCexO2固溶体存在着更多的氧空位。富Sn催化剂(SnO2相)的氧空位分布在体相和表面,而富Ce催化剂(SnO2相)的氧空位则主要分布在催化剂的表面,因此富Sn催化剂的氧流动能力强于富Ce催化剂。H2-TPR结果表明,由于Sn1-xCexO2固溶体中Sn4+/Sn2+和Ce4+/Ce3+离子对间的电子转换,表面Sn4+的氧化能力被极大的提高了,其中Sn0.7Ce0.3O2催化剂的表面Sn4+表现出最强的氧化能力。CH4-TPSR结果表明,晶格氧在甲烷催化燃烧过程中起重要作用。由于Sn0.7Ce0.3O2催化剂具有最低的表观活化能和较大的指前因子,所以其具有最大的反应速率和TOF值,其TOF值是SnO2催化剂的5倍以上。富Sn催化剂的反应路径遵循MVK机理,而富Ce催化剂的反应路径除遵循MVK机理外,还可能存在其他的机理。此外,Sn1-xCexO2固溶体催化剂表现出较高的抗H2O中毒能力。此外,我们还采用共沉淀法制备了CuO/SnO2双元金属氧化物催化剂。XRD结果表明,当CuO的含量大于等于60%时,催化剂由CuO和SnO2相组成,并且未发生相互间的掺杂,从TEM结果中,我们观察到CuO相的(002)、(110)晶面和SnO2相的(110)晶面存在明显的晶界面。EXAFS结果表明,这种晶体界面的结构使晶界处的Cu–O和Sn–O键长分别变长和变短。XPS结果表明,相对于纯CuO和SnO2催化剂,CuO(60)催化剂中的Cu 2p和Sn 3d5/2结合能略有降低,而CuO(60)催化剂的O 1s结合能介于CuO和SnO2的O 1s结合能之间,这表明晶界处CuO和SnO2相间存在着电子转移,这极大的提高了晶界处金属离子的氧化能力(H2-TPR结果)。原位Raman和XANES实验结果明确指出,晶界处Cu2+离子的起始还原温度约为150?C,其氧化能力强于表面Sn4+离子,因此我们认定晶界处高氧化性的Cu2+为活性位。由于CuO/SnO2金属氧化物催化剂的Cu2+被活化了,其表观活化能相对于纯SnO2和CuO催化剂大幅减小了。CuO(60)催化剂由于具有最多的晶界Cu2+,所以其具有最高的反应速率,其反应速率约为纯SnO2的6倍,其TOF值约为纯SnO2的12倍。与2%Pd/CeO2贵金属催化剂相比,CuO(60)催化剂的表观催化活性更高,同时其具有更强的抗H2O和SO2中毒能力,因此有很好的工业应用前景。我们还考察了制备方法对CuO(60)催化剂活性的影响。XRD结果显示不同方法制备的CuO(60)催化剂均未形成固溶体。TEM结果表明机械混合法制备的CuO(60)-PM催化剂不存在晶界结构,而浸渍法CuO(60)-IM催化剂存在晶界结构。H2-TPR结果表明,低温还原峰的面积(晶界Cu2+的还原)按以下顺序递减:CuO(60)>CuO(60)-IM>CuO(60)-PM,催化剂的反应速率也按以上顺序递减。(本文来源于《天津大学》期刊2015-04-01)

林繁[4](2011)在《Ba-Cu-Ce氧化物的制备与NO_x辅助碳烟催化燃烧机理研究》一文中研究指出采用溶胶凝胶法制备了叁种过渡金属-稀土金属Ce的复合氧化物MnO_x-CeO_2、CoO_x-CeO_2和CuO_x-CeO_2,用等体积浸渍法在其上负载了Ba(Ac)_2,焙烧制得Ba-TM-Ce(TM=Mn、Co、Cu)碳烟燃烧催化剂。考察了各TM-Ce复合氧化物负载Ba前后在NO/O2气氛中催化碳烟燃烧的活性。结果表明Ba负载使催化剂能大量存储NO_x,并在一定温度下释放NO_x辅助碳烟催化燃烧,从而显着降低各样品催化碳烟燃烧的温度。选择Ba-Cu-Ce催化剂进行进一步研究,制备了不同Ba负载量的样品(摩尔比Ba/(Cu+Ce)=0%,3%、6%、10%、15%),并在800°C下含10%H_2O空气中处理10小时制得水热老化样.。通过XRD、BET、Raman等手段对各样品进行结构表征,通过H2-TPR考察了各样品的氧化还原活性,并在不同NO浓度的气氛中对样品进行了碳烟催化燃烧活性测试。结果发现Ba在新鲜样中主要以BaCO_3的形式存在,尽管Ba盐的覆盖作用在一定程度上削弱了催化剂的氧化还原能力,使Ba-Cu-Ce在O2气氛中的碳烟催化燃烧活性有所降低,但其在碳烟燃烧温度区域内将低温存储的NO_x释放出来辅助碳烟燃烧的能力,使其在NO/O2尤其是低NO浓度的气氛中具有更好的活性表现。并且Ba的引入抑制了CuO_x-CeO_2的烧结,从而提高了催化剂的热稳定性。其中,当Ba负载量为6%~10%时,催化剂在新鲜和老化样中均表现出最佳的活性。通过NO-TPO、NO_x-TPD以及in-situ DRIFTS等实验对NO在催化剂上的氧化和吸附行为进行了表征,从而分析Ba-Cu-Ce存储NO_x辅助碳烟催化燃烧过程。认为CuO_x-CeO_2对NO的氧化性吸附促进了体相BaCO_3向体相Ba(NO_3)_2转化,从而使Ba-Cu-Ce具备在低温段大量存储NO_x的能力。在传热受限的soot-TPO过程中,催化剂表面硝酸根分解释放及NO直接氧化产生NO2,启动碳烟缓慢氧化,进而促进体相Ba(NO_3)_2分解并大量释放NO_x,促使碳烟氧化速率迅速提高,反应热的释放引发O2与碳烟的大规模燃烧反应,使碳烟在短时间内燃烧消除。(本文来源于《清华大学》期刊2011-05-01)

陈明,王新,焦文玲,王延连[5](2010)在《甲烷催化燃烧机理及催化剂研究进展》一文中研究指出论述了甲烷催化燃烧的机理、催化剂的种类、制备方法以及催化剂性能等方面的研究进展。提高催化剂的低温催化活性和高温热稳定性是今后甲烷催化燃烧催化剂的主要研究方向。(本文来源于《煤气与热力》期刊2010年11期)

孔缓运[6](2008)在《纳米二氧化钛催化燃烧脱氮机理的实验研究》一文中研究指出煤燃烧释放出的NOx是大气的主要污染物之一,不仅能引起燃煤设备的腐蚀,而且会造成酸性尘和酸雨等危害。用纳米TiO2做为燃烧脱硫脱氮催化剂的同时还可以使燃料的燃烧更充分。在有无CaO脱硫的条件下,探讨了纳米TiO2对煤燃烧时产生的NOX的脱除效果进行了研究,得出在纳米TiO2添加量为8%,钙氮比Ca/N为1.22,燃烧温度为850℃,通氧量为40ml/min时,脱硫脱氮率分别达到87.8%和36.0%。通过烟气分析仪和离子色谱对煤燃烧后烟气成分分析及对煤焦比表面积分析,确定纳米TiO2催化燃烧脱氮机理为异相还原和同相还原,同时对几种工况下煤焦异相还原NO的转化率进行分析,加入纳米TiO2有助于使NO被还原成无污染的N2。(本文来源于《华北电力大学(河北)》期刊2008-12-15)

李丹丹[7](2007)在《纳米二氧化钛催化燃烧固硫机理的实验研究》一文中研究指出本文对纳米TiO_2催化燃烧固硫进行了实验研究。通过对燃烧后煤灰的成分分析和燃烧烟气中SO_2含量的测定,确定其固硫效果。探讨了纳米TiO_2添加量、Ca/S、燃烧温度和不同条件制备的纳米TiO_2对分析纯CaO固硫的影响。通过对反应产物的红外、X射线衍射、比表面积分析以及原煤的热重分析,讨论了纳米TiO_2催化燃烧固硫的机理。实验结果表明,纳米TiO_2对CaO具有一定的催化燃烧固硫作用,能够提高CaO固硫效果。在最佳实验条件下,纳米TiO_2添加量为8%,钙硫比Ca/S为2,燃烧温度为850℃,通氧量为40ml/min,烟煤固硫率为87.7%,褐煤固硫率为87.8%,比不添加纳米TiO_2时固硫效率分别提高了16.9%和13.4%。(本文来源于《华北电力大学(河北)》期刊2007-12-25)

李志荣,赵津[8](2005)在《催化燃烧技术机理及其研究进展初探》一文中研究指出从研究催化材料特性出发,对催化燃烧技术的作用机理进行了较为深入的研究和探讨,并对催化燃烧技术研究进行了综述。(本文来源于《科技情报开发与经济》期刊2005年15期)

袁中山,吴迪镛,谭志诚,孟霜鹤,王树东[9](2005)在《燃煤固硫及催化燃烧一体化添加剂的催化作用机理研究》一文中研究指出用热重法研究了燃煤固硫及催化燃烧一体化添加剂对峰峰烟煤的催化燃烧和催化固硫作用,采用非等温燃烧反应模型和粒子模型,计算了加入一体化添加剂前后煤的燃烧反应动力学和固硫反应动力学参数,对一体化添加剂的催化作用机理进行了分析。结果表明,一体化添加剂中金属催化组分Fe2O3对煤的燃烧和固硫组分CaO的固硫均起到了较好的催化促进作用。一体化添加剂的加入可提高煤的燃烧反应速率,外加金属离子通过电荷迁移使碳表面的棱、角、缺陷等活性部位增加,加快了氧气的吸附速度,使反应活化能和频率因子降低。在燃烧固硫反应,一体化添加剂中金属助剂Fe2O3催化了SO2转变为SO3的过程,使固硫组分CaO的硫酸盐化反应表面化学反应速度常数k和有效扩散系数D增大,在固硫反应的产物层扩散控制阶段,Fe2O3的存在使得CaO晶粒团之间相互接触黏连的几率减小,减轻了固硫产物CaSO4的团聚,弱化了扩散作用的影响,减轻了CaO固硫反应的孔窒息效应。(本文来源于《燃料化学学报》期刊2005年03期)

周长军,林伟,朱月香,谢有畅[10](2003)在《氧化锡基甲烷催化燃烧催化剂的硫中毒反应机理》一文中研究指出测定了几种活性较高的氧化锡基甲烷燃烧催化剂在200×10-6(φ)SO2存在下的催化活性.结果发现,SnCrO样品具有很好的抗硫性能,而SnCuO及SnCoO样品在SO2存在时的活性大大降低.用XRD、BET、XPS、FT-IR及DTA-TG等技术对反应前后的样品进行了表征,结果表明,硫酸盐的热稳定性对催化剂在SO2处理过程中的变化起决定作用.在实验的温度下(500℃),Co2(SO4)3和CuSO4均能稳定存在,而Cr2(SO4)3会分解.SnCrO样品在SO2存在下反应时只是表面吸附少量硫酸根,因此其催化活性基本保持不变.这是SnCrO样品具有良好抗硫性能的原因.(本文来源于《物理化学学报》期刊2003年03期)

催化燃烧机理论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

为提高淮北矿区高灰分煤的燃烧效率,采用热重分析实验对比分析了Fe_2O_3和K2CO3对煤粉着火与燃尽温度、燃烧特性指数、放热面积的影响。结果发现Fe_2O_3和K2CO3可分别将煤粉的着火温度由480.3℃降低470.4℃和397.3℃,燃尽温度由628.4℃降到609.7℃和547.7℃,燃烧特性指数提高,放热量增大。利用SEM、XRD和FTIR测试技术对煤粉燃烧残余物的微观结构、物相组成及官能团变化进行研究,分析燃煤催化剂在燃烧反应中的作用机理;通过BET方程计算燃烧煤焦的比表面积,分析其孔隙结构的变化。结果表明Fe_2O_3和K2CO3的主要作用机理是促进燃烧反应过程中挥发分的析出,增强煤粉的吸附性能,加快燃烧反应过程中固定碳的燃烧。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

催化燃烧机理论文参考文献

[1].王蕊蕊.微细通道内甲烷/湿空气催化燃烧特性及机理的量子化学研究[D].重庆大学.2016

[2].徐建,章祥林,靳廷甲.Fe_2O_3和K_2CO_3对高灰分煤催化燃烧影响及机理分析[J].硅酸盐通报.2016

[3].刘程.SnO_2基催化剂的甲烷催化燃烧性能与反应机理[D].天津大学.2015

[4].林繁.Ba-Cu-Ce氧化物的制备与NO_x辅助碳烟催化燃烧机理研究[D].清华大学.2011

[5].陈明,王新,焦文玲,王延连.甲烷催化燃烧机理及催化剂研究进展[J].煤气与热力.2010

[6].孔缓运.纳米二氧化钛催化燃烧脱氮机理的实验研究[D].华北电力大学(河北).2008

[7].李丹丹.纳米二氧化钛催化燃烧固硫机理的实验研究[D].华北电力大学(河北).2007

[8].李志荣,赵津.催化燃烧技术机理及其研究进展初探[J].科技情报开发与经济.2005

[9].袁中山,吴迪镛,谭志诚,孟霜鹤,王树东.燃煤固硫及催化燃烧一体化添加剂的催化作用机理研究[J].燃料化学学报.2005

[10].周长军,林伟,朱月香,谢有畅.氧化锡基甲烷催化燃烧催化剂的硫中毒反应机理[J].物理化学学报.2003

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催化燃烧机理论文-王蕊蕊
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