邹嘉南:京津冀气溶胶化学物理特征及其对消光的影响研究论文

邹嘉南:京津冀气溶胶化学物理特征及其对消光的影响研究论文

本文主要研究内容

作者邹嘉南(2019)在《京津冀气溶胶化学物理特征及其对消光的影响研究》一文中研究指出:本文在京津冀地区通过对大气气溶胶的长期观测,分析了气溶胶化学和物理特征,及其对大气消光的影响。首先,为了更好地了解气溶胶化学成分的特征及其对京津冀地区能见度的影响,在2013年6月至2014年5月进行了四次采样实验,采样点位于北京、香山、天津、石家庄和秦皇岛。气溶胶中水溶性离子(WSIS)和碳质气溶胶(CA)的数据结果表明,大气污染事件主要发生在秋季和冬季。对于不同的粒径,京津冀中细粒径(0.64)的阴离子与阳离子之比大于粗粒径(0.54)。差异系数表明,京津冀5个采样点气溶胶污染具有相似的特征,污染物具有相互影响和区域传输的特征。在不同相对湿度(RH)条件下,能见度与PM2.5质量浓度之间存在不同的非线性关系。当相对湿度大于70%时,能见度小于5千米,这表明,由于相对湿度较高时,PM2.1的增加导致能见度降低。采用IMPROVE方法,从化学成分质量浓度中估算出光学消光系数(LEC)。有机物(OM)、硝酸铵(AN)、硫酸铵(AS)是北京市LEC的三大主要影响因子,夏季对LEC的贡献率最高,分别占32.2%、25.9%和24.4%。海盐的LEC在全年变化不大,北京为4.1~5.3%,天津为4.8~7.4%。根据环境空气质量标准,分为未达标天和达标天。随着AN、AS和OM浓度的增加,京津冀的LEC增加,导致秋季和冬季出现低能见度事件。NH4+,NO3-和SO42-在北京(未达标天分别为73.5%、80.7%和78.0%,达标天分别为63.3%、79.4%和72.5%)和天津(未达标天分别为81.0%、80.6%和82.1%,达标天分别为71.5%、44.3%和69.7%)主要以细颗粒物形式存在。然而,主要来源于燃料燃烧的碳质气溶胶在粗粒径段(2.1<直径<9.0μm)的能见度削减中也起着重要作用。根据正矩阵分解(PMF)模型,北京和天津的二次气溶胶中LEC分别占37.1%和26.5%。此外,生物量燃烧、燃料燃烧和扬尘也是京津冀中LEC的重要来源。为继续研究气溶胶数浓度谱分布、化学成分、环境相对湿度等因素对气溶胶的消光系数影响,在北京2017年8月25日至9月5日进行了一次秋季的案例研究。案例期间测量了气溶胶的化学和物理特性,以探讨在四种环境条件下(重污染(HP)、轻污染(LP)、清洁(CL)和雨天(RA))气溶胶对北京消光系数的影响。在CL2过程中发生的新粒子形成事件后,积聚模态(Acc)和爱根核模态(Ait)的粒子数浓度比逐渐从0.2(CL2)上升到0.7(LP1)、0.9(HP)和0.8(LP2)。在CL1(HP)过程中,核模态(Nuc)、Ait和Acc中,气溶胶数浓度对消光系数的贡献分别为0.1%(0.1%)、10.5%(1.4%)和89.4%(98.5%),表明具有消光功能的气溶胶主要集中在Acc中,特别是在污染天(PDs)。二次无机气溶胶(硝酸盐、硫酸盐和铵盐)在清洁天(CDs)中的质量百分比仅为12.8%,而在PDs中则迅速增加到56.5%,这是消光系数增加的主要原因。用不同折射率计算消光系数的敏感性试验表明,用长期观测的化学成分平均值计算的折射率会引起消光系数的低估。当相对湿度为80.0%时,CL2、LP1、HP和LP2的气溶胶散射吸湿增长因子f(RH)分别为1.13、1.59、1.49和1.62。用κ-AMS-BC-Mie模型计算的消光系数和测量的消光系数分别为675.7和521.2 mm-1,而订正相对湿度后消光系数分别为855.7和661.7 mm-1。当粒径吸湿生长因子GF达到1.1时,在所有观测时段中,f(RH)的范围约为1.30至1.38。因此,在高相对湿度的污染天,主要分布在积聚模态中含有较多吸湿性成分的气溶胶会产生更大的消光系数。为深入研究气溶胶化学成分的质量浓度和数量浓度变化、来源,环境相对湿度等因素对气溶胶的消光系数的影响,在2018年6月15日至26日,对河北香河的气溶胶化学物理性质进行了一次夏季案例观测。本次观测分析了五个具体时段:(1)雨天(RA);(2)日间低能见度(LD);(3)日间高能见度(HD);(4)夜间低能见度(LN);(5)夜间高能见度(HN)。高分辨飞行时间气溶胶质谱仪(HR-ToF-AMS)测定的二次无机气溶胶(硝酸盐、硫酸盐和铵盐)在LD和LN时段分别占64.5%和68.3%,高于在HD和HN时段的比例(63.6%和46.1%)。LD时段二次有机气溶胶(SOA)和一次有机气溶胶(POA)占有机气溶胶的质量百分比分别为76.6%和23.4%。LD和LN时段的吸湿性参数κ分别为0.59和0.60,略高于HD和HN时段的吸湿性参数κ(0.57和0.58),说明气溶胶化学成分的变化对能见度的影响有限。单颗粒气溶胶质谱仪(SP-AMS)测定的生物质燃烧、扬尘、工业、燃烧、海盐、二次气溶胶等来源的气溶胶平均数量分数分别为12.3%、2.9%、16.2%、36.1%、8.8%、21.0%和2.7%。在0.2~1.0μm范围内,燃烧源和二次源气溶胶的平均数量分数分别为42.4%和19.2%,虽然混合层的变化和高度在LD和HD时段相似,但LD时段的云层减弱了太阳辐射,进一步引起了较高的相对湿度(67.5%)。HN时段,850hpa以下存在较大的风速使混合层高度达到约1910米,进一步导致了较低的相对湿度(64.8%)。无论是日间还是夜间,低能见度事件的散射吸湿增长因子f(RH)几乎都大于高能见度事件的f(RH)值。气溶胶粒径吸湿增长因子GF与相对湿度的变化趋势相似,说明相对湿度是影响气溶胶吸湿增长的主要原因,导致能见度下降。

Abstract

ben wen zai jing jin ji de ou tong guo dui da qi qi rong jiao de chang ji guan ce ,fen xi le qi rong jiao hua xue he wu li te zheng ,ji ji dui da qi xiao guang de ying xiang 。shou xian ,wei le geng hao de le jie qi rong jiao hua xue cheng fen de te zheng ji ji dui jing jin ji de ou neng jian du de ying xiang ,zai 2013nian 6yue zhi 2014nian 5yue jin hang le si ci cai yang shi yan ,cai yang dian wei yu bei jing 、xiang shan 、tian jin 、dan jia zhuang he qin huang dao 。qi rong jiao zhong shui rong xing li zi (WSIS)he tan zhi qi rong jiao (CA)de shu ju jie guo biao ming ,da qi wu ran shi jian zhu yao fa sheng zai qiu ji he dong ji 。dui yu bu tong de li jing ,jing jin ji zhong xi li jing (0.64)de yin li zi yu yang li zi zhi bi da yu cu li jing (0.54)。cha yi ji shu biao ming ,jing jin ji 5ge cai yang dian qi rong jiao wu ran ju you xiang shi de te zheng ,wu ran wu ju you xiang hu ying xiang he ou yu chuan shu de te zheng 。zai bu tong xiang dui shi du (RH)tiao jian xia ,neng jian du yu PM2.5zhi liang nong du zhi jian cun zai bu tong de fei xian xing guan ji 。dang xiang dui shi du da yu 70%shi ,neng jian du xiao yu 5qian mi ,zhe biao ming ,you yu xiang dui shi du jiao gao shi ,PM2.1de zeng jia dao zhi neng jian du jiang di 。cai yong IMPROVEfang fa ,cong hua xue cheng fen zhi liang nong du zhong gu suan chu guang xue xiao guang ji shu (LEC)。you ji wu (OM)、xiao suan an (AN)、liu suan an (AS)shi bei jing shi LECde san da zhu yao ying xiang yin zi ,xia ji dui LECde gong suo lv zui gao ,fen bie zhan 32.2%、25.9%he 24.4%。hai yan de LECzai quan nian bian hua bu da ,bei jing wei 4.1~5.3%,tian jin wei 4.8~7.4%。gen ju huan jing kong qi zhi liang biao zhun ,fen wei wei da biao tian he da biao tian 。sui zhao AN、AShe OMnong du de zeng jia ,jing jin ji de LECzeng jia ,dao zhi qiu ji he dong ji chu xian di neng jian du shi jian 。NH4+,NO3-he SO42-zai bei jing (wei da biao tian fen bie wei 73.5%、80.7%he 78.0%,da biao tian fen bie wei 63.3%、79.4%he 72.5%)he tian jin (wei da biao tian fen bie wei 81.0%、80.6%he 82.1%,da biao tian fen bie wei 71.5%、44.3%he 69.7%)zhu yao yi xi ke li wu xing shi cun zai 。ran er ,zhu yao lai yuan yu ran liao ran shao de tan zhi qi rong jiao zai cu li jing duan (2.1<zhi jing <9.0μm)de neng jian du xiao jian zhong ye qi zhao chong yao zuo yong 。gen ju zheng ju zhen fen jie (PMF)mo xing ,bei jing he tian jin de er ci qi rong jiao zhong LECfen bie zhan 37.1%he 26.5%。ci wai ,sheng wu liang ran shao 、ran liao ran shao he yang chen ye shi jing jin ji zhong LECde chong yao lai yuan 。wei ji xu yan jiu qi rong jiao shu nong du pu fen bu 、hua xue cheng fen 、huan jing xiang dui shi du deng yin su dui qi rong jiao de xiao guang ji shu ying xiang ,zai bei jing 2017nian 8yue 25ri zhi 9yue 5ri jin hang le yi ci qiu ji de an li yan jiu 。an li ji jian ce liang le qi rong jiao de hua xue he wu li te xing ,yi tan tao zai si chong huan jing tiao jian xia (chong wu ran (HP)、qing wu ran (LP)、qing jie (CL)he yu tian (RA))qi rong jiao dui bei jing xiao guang ji shu de ying xiang 。zai CL2guo cheng zhong fa sheng de xin li zi xing cheng shi jian hou ,ji ju mo tai (Acc)he ai gen he mo tai (Ait)de li zi shu nong du bi zhu jian cong 0.2(CL2)shang sheng dao 0.7(LP1)、0.9(HP)he 0.8(LP2)。zai CL1(HP)guo cheng zhong ,he mo tai (Nuc)、Aithe Acczhong ,qi rong jiao shu nong du dui xiao guang ji shu de gong suo fen bie wei 0.1%(0.1%)、10.5%(1.4%)he 89.4%(98.5%),biao ming ju you xiao guang gong neng de qi rong jiao zhu yao ji zhong zai Acczhong ,te bie shi zai wu ran tian (PDs)。er ci mo ji qi rong jiao (xiao suan yan 、liu suan yan he an yan )zai qing jie tian (CDs)zhong de zhi liang bai fen bi jin wei 12.8%,er zai PDszhong ze xun su zeng jia dao 56.5%,zhe shi xiao guang ji shu zeng jia de zhu yao yuan yin 。yong bu tong she she lv ji suan xiao guang ji shu de min gan xing shi yan biao ming ,yong chang ji guan ce de hua xue cheng fen ping jun zhi ji suan de she she lv hui yin qi xiao guang ji shu de di gu 。dang xiang dui shi du wei 80.0%shi ,CL2、LP1、HPhe LP2de qi rong jiao san she xi shi zeng chang yin zi f(RH)fen bie wei 1.13、1.59、1.49he 1.62。yong κ-AMS-BC-Miemo xing ji suan de xiao guang ji shu he ce liang de xiao guang ji shu fen bie wei 675.7he 521.2 mm-1,er ding zheng xiang dui shi du hou xiao guang ji shu fen bie wei 855.7he 661.7 mm-1。dang li jing xi shi sheng chang yin zi GFda dao 1.1shi ,zai suo you guan ce shi duan zhong ,f(RH)de fan wei yao wei 1.30zhi 1.38。yin ci ,zai gao xiang dui shi du de wu ran tian ,zhu yao fen bu zai ji ju mo tai zhong han you jiao duo xi shi xing cheng fen de qi rong jiao hui chan sheng geng da de xiao guang ji shu 。wei shen ru yan jiu qi rong jiao hua xue cheng fen de zhi liang nong du he shu liang nong du bian hua 、lai yuan ,huan jing xiang dui shi du deng yin su dui qi rong jiao de xiao guang ji shu de ying xiang ,zai 2018nian 6yue 15ri zhi 26ri ,dui he bei xiang he de qi rong jiao hua xue wu li xing zhi jin hang le yi ci xia ji an li guan ce 。ben ci guan ce fen xi le wu ge ju ti shi duan :(1)yu tian (RA);(2)ri jian di neng jian du (LD);(3)ri jian gao neng jian du (HD);(4)ye jian di neng jian du (LN);(5)ye jian gao neng jian du (HN)。gao fen bian fei hang shi jian qi rong jiao zhi pu yi (HR-ToF-AMS)ce ding de er ci mo ji qi rong jiao (xiao suan yan 、liu suan yan he an yan )zai LDhe LNshi duan fen bie zhan 64.5%he 68.3%,gao yu zai HDhe HNshi duan de bi li (63.6%he 46.1%)。LDshi duan er ci you ji qi rong jiao (SOA)he yi ci you ji qi rong jiao (POA)zhan you ji qi rong jiao de zhi liang bai fen bi fen bie wei 76.6%he 23.4%。LDhe LNshi duan de xi shi xing can shu κfen bie wei 0.59he 0.60,lve gao yu HDhe HNshi duan de xi shi xing can shu κ(0.57he 0.58),shui ming qi rong jiao hua xue cheng fen de bian hua dui neng jian du de ying xiang you xian 。chan ke li qi rong jiao zhi pu yi (SP-AMS)ce ding de sheng wu zhi ran shao 、yang chen 、gong ye 、ran shao 、hai yan 、er ci qi rong jiao deng lai yuan de qi rong jiao ping jun shu liang fen shu fen bie wei 12.3%、2.9%、16.2%、36.1%、8.8%、21.0%he 2.7%。zai 0.2~1.0μmfan wei nei ,ran shao yuan he er ci yuan qi rong jiao de ping jun shu liang fen shu fen bie wei 42.4%he 19.2%,sui ran hun ge ceng de bian hua he gao du zai LDhe HDshi duan xiang shi ,dan LDshi duan de yun ceng jian ruo le tai yang fu she ,jin yi bu yin qi le jiao gao de xiang dui shi du (67.5%)。HNshi duan ,850hpayi xia cun zai jiao da de feng su shi hun ge ceng gao du da dao yao 1910mi ,jin yi bu dao zhi le jiao di de xiang dui shi du (64.8%)。mo lun shi ri jian hai shi ye jian ,di neng jian du shi jian de san she xi shi zeng chang yin zi f(RH)ji hu dou da yu gao neng jian du shi jian de f(RH)zhi 。qi rong jiao li jing xi shi zeng chang yin zi GFyu xiang dui shi du de bian hua qu shi xiang shi ,shui ming xiang dui shi du shi ying xiang qi rong jiao xi shi zeng chang de zhu yao yuan yin ,dao zhi neng jian du xia jiang 。

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自兰州大学的邹嘉南,发表于刊物兰州大学2019-07-29论文,是一篇关于气溶胶化学成分论文,吸湿增长论文,数浓度论文,消光系数论文,京津冀论文,兰州大学2019-07-29论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自兰州大学2019-07-29论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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