马圆:铁基磁性可见光芬顿催化剂的制备及其性能的研究论文

马圆:铁基磁性可见光芬顿催化剂的制备及其性能的研究论文

本文主要研究内容

作者马圆(2019)在《铁基磁性可见光芬顿催化剂的制备及其性能的研究》一文中研究指出:开发在宽pH范围内高效、稳定且可回收利用的催化剂对于多相芬顿(Fenton)工艺的实际应用是至关重要的。可见光可以有效地提高芬顿催化效率并拓宽pH适用范围。在可见光照射下,具有窄带隙的铁氧化物可以产生电子和空穴,但二者极易复合。纳米复合材料的开发有效地解决了这一问题。但这些纳米材料由于存在与水体分离困难以及制备方法复杂等问题而限制了它们的实际应用。因此,以期开发一种低成本且高效的磁性复合光芬顿催化剂。本论文通过简单的一锅水浴法和浸渍沉淀法合成了两种高效的铁基磁性光芬顿催化剂。利用不同铁氧化物的结构和光学性质的差异,构建了两种组分之间的协同效应体系,对水中难降解的抗生素和染料等有机污染物实现了高效去除。本论文的研究内容概括为如下两部分:(1)本章采用绿色且低成本的一锅水浴法,通过梯度调控pH值,成功制备了磁性α-FeOOH/γ-Fe2O3纳米复合材料。研究了其结构与催化性能之间的相关性以及各种反应参数对样品催化氧化性能的影响。研究结果表明,α-FeOOH/γ-Fe2O3是一种高效且稳定的磁性光芬顿催化剂。其饱和磁化强度为48 emu g-1,易通过磁铁分离。在可见光照射下,α-FeOOH/γ-Fe2O3可在pH3-10的范围内降解和矿化(盐酸四环素)TC。催化剂循环利用5次后,TC的降解效率仍高于92%。在中性pH下该催化剂对TC具有较强的吸附能力,有利于TC与活性物种的表面反应。均相反应的贡献在中性和碱性pH下可以忽略,但在酸性pH下显著增加。此外,在中性pH下α-FeOOH/γ-Fe2O3活化H2O2的机理与FeOOH完全不同。在α-FeOOH/γ-Fe2O3光-芬顿反应过程中,γ-Fe2O3可以作为电子捕获剂,抑制光生电子与H2O2之间的反应。因而减少了羟基自由基(HO·)的产生,而更多的空穴被有效地分离。并且,空穴与H2O2的反应可以显著加速超氧阴离子自由基(·O2-)的产生。TC分子最终被HO·、空穴和·O2-共同氧化降解。最后,通过液相色谱-质谱联用(HPLC-MS)法测定了反应过程中的中间体,并提出了一种可能的TC降解途径。(2)本章通过浸渍-沉淀法在温和的条件下成功地在介孔ZnFe2O4上负载了磁性γ-Fe2O3。通过多种表征和测试方法对催化剂的结构、光学性质和光芬顿活性进行了分析。考察了初始pH、H2O2浓度和污染物浓度等环境条件对催化剂性能的影响。研究表明,所制备的γ-Fe2O3/ZnFe2O4是一种在可见光照射下能够有效地活化H2O2降解和矿化橙黄Ⅱ的有效催化剂,且易于被磁体分离并具有良好的稳定性。其优异的光芬顿性能可归因于HO·和·O2-的生成增强,特别是后者。进一步研究了γ-Fe2O3/ZnFe2O4对H2O2活化的催化机理及橙黄II的降解途径。负载的γ-Fe2O3可以捕获ZnFe2O4导电带中的电子,从而促进H2O2与空穴反应生成·O2-。同时,形成的FeII和电子均可以与H2O2反应产生HO·。根据HPLC-MS、电子顺磁共振光谱仪(EPR)和捕获剂实验等结果,橙黄II主要被·O2-而非HO·破坏其偶氮键进而降解,其降解中间体是被·O2-和HO·进一步矿化。

Abstract

kai fa zai kuan pHfan wei nei gao xiao 、wen ding ju ke hui shou li yong de cui hua ji dui yu duo xiang fen du (Fenton)gong yi de shi ji ying yong shi zhi guan chong yao de 。ke jian guang ke yi you xiao de di gao fen du cui hua xiao lv bing ta kuan pHkuo yong fan wei 。zai ke jian guang zhao she xia ,ju you zhai dai xi de tie yang hua wu ke yi chan sheng dian zi he kong xue ,dan er zhe ji yi fu ge 。na mi fu ge cai liao de kai fa you xiao de jie jue le zhe yi wen ti 。dan zhe xie na mi cai liao you yu cun zai yu shui ti fen li kun nan yi ji zhi bei fang fa fu za deng wen ti er xian zhi le ta men de shi ji ying yong 。yin ci ,yi ji kai fa yi chong di cheng ben ju gao xiao de ci xing fu ge guang fen du cui hua ji 。ben lun wen tong guo jian chan de yi guo shui yu fa he jin zi chen dian fa ge cheng le liang chong gao xiao de tie ji ci xing guang fen du cui hua ji 。li yong bu tong tie yang hua wu de jie gou he guang xue xing zhi de cha yi ,gou jian le liang chong zu fen zhi jian de xie tong xiao ying ti ji ,dui shui zhong nan jiang jie de kang sheng su he ran liao deng you ji wu ran wu shi xian le gao xiao qu chu 。ben lun wen de yan jiu nei rong gai gua wei ru xia liang bu fen :(1)ben zhang cai yong lu se ju di cheng ben de yi guo shui yu fa ,tong guo ti du diao kong pHzhi ,cheng gong zhi bei le ci xing α-FeOOH/γ-Fe2O3na mi fu ge cai liao 。yan jiu le ji jie gou yu cui hua xing neng zhi jian de xiang guan xing yi ji ge chong fan ying can shu dui yang pin cui hua yang hua xing neng de ying xiang 。yan jiu jie guo biao ming ,α-FeOOH/γ-Fe2O3shi yi chong gao xiao ju wen ding de ci xing guang fen du cui hua ji 。ji bao he ci hua jiang du wei 48 emu g-1,yi tong guo ci tie fen li 。zai ke jian guang zhao she xia ,α-FeOOH/γ-Fe2O3ke zai pH3-10de fan wei nei jiang jie he kuang hua (yan suan si huan su )TC。cui hua ji xun huan li yong 5ci hou ,TCde jiang jie xiao lv reng gao yu 92%。zai zhong xing pHxia gai cui hua ji dui TCju you jiao jiang de xi fu neng li ,you li yu TCyu huo xing wu chong de biao mian fan ying 。jun xiang fan ying de gong suo zai zhong xing he jian xing pHxia ke yi hu lve ,dan zai suan xing pHxia xian zhe zeng jia 。ci wai ,zai zhong xing pHxia α-FeOOH/γ-Fe2O3huo hua H2O2de ji li yu FeOOHwan quan bu tong 。zai α-FeOOH/γ-Fe2O3guang -fen du fan ying guo cheng zhong ,γ-Fe2O3ke yi zuo wei dian zi bu huo ji ,yi zhi guang sheng dian zi yu H2O2zhi jian de fan ying 。yin er jian shao le qiang ji zi you ji (HO·)de chan sheng ,er geng duo de kong xue bei you xiao de fen li 。bing ju ,kong xue yu H2O2de fan ying ke yi xian zhe jia su chao yang yin li zi zi you ji (·O2-)de chan sheng 。TCfen zi zui zhong bei HO·、kong xue he ·O2-gong tong yang hua jiang jie 。zui hou ,tong guo ye xiang se pu -zhi pu lian yong (HPLC-MS)fa ce ding le fan ying guo cheng zhong de zhong jian ti ,bing di chu le yi chong ke neng de TCjiang jie tu jing 。(2)ben zhang tong guo jin zi -chen dian fa zai wen he de tiao jian xia cheng gong de zai jie kong ZnFe2O4shang fu zai le ci xing γ-Fe2O3。tong guo duo chong biao zheng he ce shi fang fa dui cui hua ji de jie gou 、guang xue xing zhi he guang fen du huo xing jin hang le fen xi 。kao cha le chu shi pH、H2O2nong du he wu ran wu nong du deng huan jing tiao jian dui cui hua ji xing neng de ying xiang 。yan jiu biao ming ,suo zhi bei de γ-Fe2O3/ZnFe2O4shi yi chong zai ke jian guang zhao she xia neng gou you xiao de huo hua H2O2jiang jie he kuang hua cheng huang Ⅱde you xiao cui hua ji ,ju yi yu bei ci ti fen li bing ju you liang hao de wen ding xing 。ji you yi de guang fen du xing neng ke gui yin yu HO·he ·O2-de sheng cheng zeng jiang ,te bie shi hou zhe 。jin yi bu yan jiu le γ-Fe2O3/ZnFe2O4dui H2O2huo hua de cui hua ji li ji cheng huang IIde jiang jie tu jing 。fu zai de γ-Fe2O3ke yi bu huo ZnFe2O4dao dian dai zhong de dian zi ,cong er cu jin H2O2yu kong xue fan ying sheng cheng ·O2-。tong shi ,xing cheng de FeIIhe dian zi jun ke yi yu H2O2fan ying chan sheng HO·。gen ju HPLC-MS、dian zi shun ci gong zhen guang pu yi (EPR)he bu huo ji shi yan deng jie guo ,cheng huang IIzhu yao bei ·O2-er fei HO·po huai ji ou dan jian jin er jiang jie ,ji jiang jie zhong jian ti shi bei ·O2-he HO·jin yi bu kuang hua 。

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自河北师范大学的马圆,发表于刊物河北师范大学2019-06-20论文,是一篇关于光芬顿论文,磁性铁氧化物论文,降解论文,活性氧物种论文,机理论文,河北师范大学2019-06-20论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自河北师范大学2019-06-20论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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