李玮杰:沸石分子筛结构内配位不饱和位点:构筑与催化应用(英文)论文

李玮杰:沸石分子筛结构内配位不饱和位点:构筑与催化应用(英文)论文

本文主要研究内容

作者李玮杰,孙兰兰,谢林君,邓欣,关乃佳,李兰冬(2019)在《沸石分子筛结构内配位不饱和位点:构筑与催化应用(英文)》一文中研究指出:具有规则微孔结构的沸石分子筛是目前广泛应用的吸附剂和催化剂,而它的框架结构还可作为承载配位不饱和位点的理想平台.近年来,沸石分子筛结构内配位不饱和位点的构建、表征和催化应用方面已经取得重要进展,本文将从配位催化的视角对其进行总结与讨论.配位催化的概念由Natta在讨论Ziegler-Natta催化剂的性质时提出,已被广泛用于一系列重要反应,如加氢、氧化、羰基化、氢甲酰化和C-C键偶联中.配位催化尽管表现出高活性、高选择性和反应机理清晰等优点,但通常的过渡金属配合物催化剂在分离与回收方面也存在明显缺陷.沸石分子筛具有分子尺寸的规则孔道结构,其骨架、孔道内与离子交换位均可以引入过渡金属离子构筑配位不饱和位点.这一策略可以将配位化学与沸石化学的相关概念结合起来,并在多相催化反应过程中充分利用配位催化的优点.本文首先介绍了沸石分子筛骨架内与骨架外配位不饱和位点不同构筑策略,即离子交换-焙烧、扩散浸渍-焙烧、直接水热合成、过渡金属配合物封装以及骨架脱铝补位修饰,并对其特点进行了比较.随后讨论了用于检测阳离子落位、存在状态及其在沸石分子筛结构中动态变化的光谱技术,包括振动光谱(傅里叶变换红外光谱、拉曼光谱)、电子光谱(紫外-可见漫反射光谱、X射线光电子能谱)、共振波谱(固体核磁共振、电子自旋共振)以及X射线吸收谱(X射线近边吸收、X射线吸收精细结构).最后一部分总结了含配位不饱和位点的沸石分子筛在代表性重要催化反应中的应用,从氮氧化物转化、C-H键活化(甲烷羟基化、苯羟基化、丙烷氧化脱氢)、烯烃功能化(聚合、环氧化)、环氧化物开环(水合、氨解)和羰基活化(Baeyer-Villiger氧化重排、Meerwein-Ponndorf-Verley还原)等几类反应展开讨论.对反应机理与构效关系的认识一直以来是催化领域研究的挑战,而对于含配位不饱和位点的沸石分子筛这样复杂的体系来说更是如此.如果能够在沸石分子筛结构内构筑均一且结构明确的孤立金属离子位点,则可以将沸石分子筛骨架作为中心金属离子的配体,从而将含配位不饱和位点的沸石分子筛整体作为一类金属无机配合物,有助于更好地理解催化反应过程与本质.

Abstract

ju you gui ze wei kong jie gou de fei dan fen zi shai shi mu qian an fan ying yong de xi fu ji he cui hua ji ,er ta de kuang jia jie gou hai ke zuo wei cheng zai pei wei bu bao he wei dian de li xiang ping tai .jin nian lai ,fei dan fen zi shai jie gou nei pei wei bu bao he wei dian de gou jian 、biao zheng he cui hua ying yong fang mian yi jing qu de chong yao jin zhan ,ben wen jiang cong pei wei cui hua de shi jiao dui ji jin hang zong jie yu tao lun .pei wei cui hua de gai nian you Nattazai tao lun Ziegler-Nattacui hua ji de xing zhi shi di chu ,yi bei an fan yong yu yi ji lie chong yao fan ying ,ru jia qing 、yang hua 、tang ji hua 、qing jia xian hua he C-Cjian ou lian zhong .pei wei cui hua jin guan biao xian chu gao huo xing 、gao shua ze xing he fan ying ji li qing xi deng you dian ,dan tong chang de guo du jin shu pei ge wu cui hua ji zai fen li yu hui shou fang mian ye cun zai ming xian que xian .fei dan fen zi shai ju you fen zi che cun de gui ze kong dao jie gou ,ji gu jia 、kong dao nei yu li zi jiao huan wei jun ke yi yin ru guo du jin shu li zi gou zhu pei wei bu bao he wei dian .zhe yi ce lve ke yi jiang pei wei hua xue yu fei dan hua xue de xiang guan gai nian jie ge qi lai ,bing zai duo xiang cui hua fan ying guo cheng zhong chong fen li yong pei wei cui hua de you dian .ben wen shou xian jie shao le fei dan fen zi shai gu jia nei yu gu jia wai pei wei bu bao he wei dian bu tong gou zhu ce lve ,ji li zi jiao huan -bei shao 、kuo san jin zi -bei shao 、zhi jie shui re ge cheng 、guo du jin shu pei ge wu feng zhuang yi ji gu jia tuo lv bu wei xiu shi ,bing dui ji te dian jin hang le bi jiao .sui hou tao lun le yong yu jian ce yang li zi la wei 、cun zai zhuang tai ji ji zai fei dan fen zi shai jie gou zhong dong tai bian hua de guang pu ji shu ,bao gua zhen dong guang pu (fu li xie bian huan gong wai guang pu 、la man guang pu )、dian zi guang pu (zi wai -ke jian man fan she guang pu 、Xshe xian guang dian zi neng pu )、gong zhen bo pu (gu ti he ci gong zhen 、dian zi zi xuan gong zhen )yi ji Xshe xian xi shou pu (Xshe xian jin bian xi shou 、Xshe xian xi shou jing xi jie gou ).zui hou yi bu fen zong jie le han pei wei bu bao he wei dian de fei dan fen zi shai zai dai biao xing chong yao cui hua fan ying zhong de ying yong ,cong dan yang hua wu zhuai hua 、C-Hjian huo hua (jia wan qiang ji hua 、ben qiang ji hua 、bing wan yang hua tuo qing )、xi ting gong neng hua (ju ge 、huan yang hua )、huan yang hua wu kai huan (shui ge 、an jie )he tang ji huo hua (Baeyer-Villigeryang hua chong pai 、Meerwein-Ponndorf-Verleyhai yuan )deng ji lei fan ying zhan kai tao lun .dui fan ying ji li yu gou xiao guan ji de ren shi yi zhi yi lai shi cui hua ling yu yan jiu de tiao zhan ,er dui yu han pei wei bu bao he wei dian de fei dan fen zi shai zhe yang fu za de ti ji lai shui geng shi ru ci .ru guo neng gou zai fei dan fen zi shai jie gou nei gou zhu jun yi ju jie gou ming que de gu li jin shu li zi wei dian ,ze ke yi jiang fei dan fen zi shai gu jia zuo wei zhong xin jin shu li zi de pei ti ,cong er jiang han pei wei bu bao he wei dian de fei dan fen zi shai zheng ti zuo wei yi lei jin shu mo ji pei ge wu ,you zhu yu geng hao de li jie cui hua fan ying guo cheng yu ben zhi .

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自Chinese Journal of Catalysis的李玮杰,孙兰兰,谢林君,邓欣,关乃佳,李兰冬,发表于刊物Chinese Journal of Catalysis2019年09期论文,是一篇关于配位不饱和位点论文,沸石分子筛论文,构筑论文,表征论文,催化应用论文,Chinese Journal of Catalysis2019年09期论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自Chinese Journal of Catalysis2019年09期论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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