水热合成反应论文-李和健

水热合成反应论文-李和健

导读:本文包含了水热合成反应论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献,主要关键词:温室气体,N_2O催化分解,NF_3无水分解(热分解),SF_6无水分解(热分解)

水热合成反应论文文献综述

李和健[1](2019)在《水热合成几种金属氧化物及其在温室气体N_2O,NF_3和SF_6分解反应中的应用》一文中研究指出N_2O、NF_3和SF_6都是国际社会限制排放的温室气体,它们的温室效应潜值很高,寿命很长。催化分解法是消除N_2O有效方法,无水分解法是分解NF_3和SF_6的有效方法。本论文的研究内容是:(1)以CTAB为模板剂,水热合成一定形貌的Co_3O_4催化剂,考察了对N_2O分解反应的催化性能。优化了CTAB浓度、CTAB/钴的摩尔比、尿素/钴的摩尔比及添加助剂K对催化剂活性的影响。(2)以碳球为模板,水热合成Al_2O_3和Mn/Al_2O_3脱氟剂,用于NF_3分解反应。考察了锰的负载量(Mn原子与Al_2O_3的质量百分比)、晶化温度等制备参数对Mn/Al_2O_3脱氟活性的影响。(3)以碳球为模板,调变钙/碳球的质量比、尿素/钙的摩尔比、晶化温度叁个参数,水热合成CaO纳米颗粒。再机械混合制备NaF-Si-CaO叁元脱氟剂。还制备了NaF-Si二元脱氟剂,进行SF_6分解反应。用BET、XRD、SEM-EDX、H_2-TPR、O_2-TPD、XPS等技术对以上催化剂和脱氟剂进行结构表征。取得了如下结果:(1)优化参数制备Co_3O_4催化剂催化分解N_2O。用0.05mol/L的CTAB溶液,CTAB与钴的摩尔比为1,尿素与钴离子的摩尔比为4,制得的Co_3O_4有较高活性。另外,K改性Co_3O_4催化剂有更好的稳定性及活性。(2)以碳球为模板剂、尿素为沉淀剂,水热合成了Al_2O_3纳米片及其负载MnO_x脱氟剂,用于NF_3分解反应。发现160℃晶化制备的5%Mn/Al_2O_3脱氟剂活性较高,NF_3全转化时间达620min,脱氟剂利用率约98%。(3)以碳球为模板,尿素为沉淀剂,水热合成CaO纳米颗粒,在此基础上制备的NaF-Si-CaO叁元脱氟剂上SF_6全转化时间约260min。调变NaF/Si=0.5~1.5,NaF-Si二元脱氟剂上SF_6全转化时间约460min。NaF-Si的脱氟活性优于NaF-Si-CaO。(本文来源于《烟台大学》期刊2019-05-30)

陈梦阳[2](2019)在《原位水热合成铜基CHA分子筛以及氨选择催化还原反应性能研究》一文中研究指出氧化物(NO_x)是大气的主要污染物之一,会对人和周围环境产生很大危害,如形成酸雨、光化学烟雾等。氮氧化物主要来源于机动车排放的尾气。目前,氨选择性催化还原技术(NH_3-SCR)是最主流、最普遍的脱硝方法,这归因于其脱硝效率高,二次污染少等特点。最近,铜交换的小孔结构CHA分子筛,例如Cu/SSZ-13和Cu/SAPO-34,由于优异的催化活性和水热稳定性吸引了科学家们的关注。目前,合成Cu/CHA分子筛的方法有很多种,如浸渍法、传统的溶液离子交换法、固态离子交换法及原位合成法。在众多的合成方法中,原位水热合成法是最有经济价值的、最简单的合成Cu/CHA催化剂的方法。NH_3-SCR的催化性能主要受催化剂的水热稳定性和活性位点的数目及含量的影响。Cu/CHA分子筛中存在两种活性位点,分别为Lewis酸位点(来自于Cu离子)和Br?nsted酸位点(来自于分子筛)。现在被广泛接受的观点是位于分子筛六元环上分散的Cu离子是主要的活性中心,该活性中心能将NO_x还原成N_2,而位于八元环上的Cu离子则会导致N_2O的生成,进而造成N_2选择性下降。就分子筛基的SCR催化剂而言,分子筛的Br?nsted酸位点会影响Cu位点的分布以及NH_3的存储能力进而影响SCR性能。通过对Cu/CHA分子筛进行改性,如添加其他金属,调变催化剂的酸性及活性中心,或者改变形貌,暴露更多的活性位点和酸性位点,用于NH_3分子的吸附,进而有利于催化性能的提升。本论文主要采用原位水热合成方法,合成了具有优异NH_3-SCR催化性能的小孔Cu/CHA(Cu/SSZ-13及Cu/SAPO-34)分子筛,并对其进行改性,表征了晶体的形貌、酸性、金属存在的状态,评价了催化性能。主要结果如下:1.以四乙基氢氧化铵和铜-四乙烯五胺作为双模板剂,在水热条件下原位合成纳米级Cu/SAPO-34分子筛。同时还对比了浸渍法、研究了Br?nsted酸位点以及晶体尺寸大小对NH_3-SCR性能的影响。结果表明,原位合成方法以及催化剂的纳米尺寸有利于Cu位点的分散,因而可以提升NH_3-SCR催化活性。特别是,原位合成的具有最高酸量的纳米Cu/SAPO-34催化剂在180-550 ~oC范围内的NO转化率能达到80%以上。本工作提供了一种合成纳米Cu/SAPO-34的简单方法,所得催化剂具有优异的催化性能和水热稳定性。2.在水热条件下,采用镍-二乙烯叁胺(Ni-DETA)和铜-四乙烯五胺作为双模板剂直接合成双金属CuNi/SSZ-13分子筛。与单金属Cu/SSZ-13和Ni/SSZ-13相比,所得的双金属CuNi/SSZ-13分子筛在NH_3-SCR反应表现出更加优异的催化性能。镍的引入对催化剂在高温下的催化性能有一定的改善作用,由于Ni/SSZ-13在该反应中并没有催化活性,因此镍可能通过协同效应起到助催化剂的作用,进而促进了催化性能的提升。Cu/Ni的摩尔比的改变可调节催化剂的催化活性,在所得催化剂中,铜镍比为5.33的催化剂表现出最高的催化性能,使NO_x转化率在190-520℃的温度窗口达80%以上。本工作采用简单方便的原位法,避免了金属的聚集,所制备的催化剂表现出优异的催化性能。综上所述,本论文通过将单金属配合物或双金属配合物引入分子筛合成体系中,开发了原位水热法直接制备Cu/SAPO-34和CuNi/SSZ-13催化剂。该合成方法简单易行,避免了由于后处理方法造成金属聚集的现象。所得催化剂在NH_3-SCR反应中表现出良好性能。(本文来源于《吉林大学》期刊2019-05-01)

王军,周瑜,马志盼,张薇,谢京燕[3](2018)在《面向选择氧化反应水热合成高分散金属沸石分子筛催化剂》一文中研究指出沸石分子筛是一类结晶硅铝酸盐,被广泛用作吸附分离剂和固体酸催化剂。将过渡金属活引入沸石,形成含金属的沸石催化剂,极大地拓展了沸石催化的应用范围。金属在沸石中的担载量、分布及分散度主要取决于制备方法,水热合成一步法可能获得分散度很高的过渡金属纳米粒子或团簇,然而,成功的案例至今仍十分鲜见。选择氧化将含氧官能团引入有机化合物,是从基本有机原料合成高附加值化学品的重要途径,生物质及平台化合物的酸碱和氧化还原催化过程能够替代化石能源生产各种化学品。沸石担载的高分散金属催化剂具备氧化还原(本文来源于《第十一届全国环境催化与环境材料学术会议论文集》期刊2018-07-20)

周晓革[4](2018)在《水热合成反应釜爆炸失效原因分析及对策措施研究》一文中研究指出水热合成反应釜作为一种合成纳米石墨烯节能材料的实验装置,由于结构简单、使用方便,广泛应用于各大高校、科研单位。近年来,已发生了几起水热合成反应釜的爆炸事故,给科研人员造成了较大的伤害。目前国内外对反应釜爆炸失效的研究主要集中在工业用的大型反应釜,对实验室用水热合成反应釜的爆炸失效研究较少。本文以微小型的实验用水热合成反应釜为研究对象,首先对反应釜事故进行了调查,对反应釜本体进行了理化检验,在此基础上对其爆炸内压及强度、变形规律进行了理论分析并进行了极限承压试验以及有限元数值模拟,分析得出了水热合成反应釜爆炸失效的原因,并提出了预防性对策措施。主要内容如下:(1)对水热合成反应釜事故发生的过程、事故现场进行了背景调查,并对失效的反应釜本体进行了宏观观察、釜体底部的微观形貌观察、化学成分分析、力学性能检验以及金相组织分析等一系列的理化检验,发现反应釜本体爆炸失效并非由材料原因所致。(2)基于弹塑性力学以及化学反应机理对爆炸时的内压进行估算,并对反应釜结构进行强度分析,分析了水热合成反应釜的失效形式。(3)基于弹塑性力学理论,建立了水热合成反应釜的简化模型,推导出釜体底部圆环内径边缘的弹性径向位移表达式,分析了定容条件下影响水热合成反应釜极限压力的结构尺寸参数。绘制了简化的水热合成反应釜爆炸失效的临界几何关系图,得出其达到极限压力的结构几何关系。(4)对等效的反应釜进行了极限承压试验,分析了水热合成反应釜的失效形式和极限压力。(5)采用SolidWorks和ANSYS Workbench建立了水热合成反应釜的2D轴对称简化模型,并进行了有限元分析,得出反应釜的爆炸失效模式以及极限压力,并研究了定容条件下反应釜的爆炸失效模式和极限压力随D_S变化的规律。(6)根据研究结果,找出了水热合成反应釜爆炸的直接原因、间接原因以及根本原因,并提出了相应的预防性对策措施。本文研究成果对水热合成反应釜的安全使用具有指导作用。(本文来源于《华南理工大学》期刊2018-04-12)

马小明,周晓革[5](2018)在《水热合成反应釜爆炸失效分析》一文中研究指出某实验室用水热合成反应釜在清洗操作时发生爆炸,造成釜体鼓胀变形、下垫片飞出。通过事故背景调查、宏观观察、化学成分分析、力学性能测试、显微组织观察和理论极限承压值计算,找到了水热合成反应釜爆炸失效的原因。结果表明:反应釜的材料性能基本符合要求,误操作导致釜体内快速产生大量的二氧化氮气体、乙醛、水蒸气等气态物质和热量,使内压迅速升高,产生物理爆炸。理论计算得出反应釜的极限承压值在103~151 MPa之间。(本文来源于《广州化工》期刊2018年05期)

罗征,马鸿文,杨静[6](2017)在《硅酸钾碱液水热合成针状硅灰石反应历程》一文中研究指出利用钾长石–KOH–H_2O体系分解反应所得硅酸钾碱液合成针状硬硅钙石,用作合成硅灰石的前驱体。采用OLI Analyzer 9.2软件模拟K2O–CaO–SiO_2–H_2O体系化学平衡,预测了合成硬硅钙石的初始CaO/SiO_2摩尔比、反应温度和液固比范围。在此基础上通过单因素实验,确定了合成硬硅钙石的优化条件。反应历程为:水合硅酸钙→雪硅钙石→雪硅钙石+硬硅钙石→硬硅钙石。合成的硅灰石保持了硬硅钙石的针状形貌,分散较均匀,长约10~15μm,直径约300 nm,长径比约40,符合建材行业一级品标准。(本文来源于《硅酸盐学报》期刊2017年11期)

钟开红,吴世明,邵强[7](2017)在《水热合成条件下氧化物组分反应机理研究》一文中研究指出采用水热合成技术制备蒸压加气混凝土砌块、板材等是高效利用废弃物的有效手段,然而建筑废弃物中多元、复杂的化学组成限制了相关技术的应用。本文针对废弃物中常见的氧化镁、氧化钙、氧化硅和氧化铝等氧化物的反应顺序,从热力学角度研究了CaO-SiO_2-Al_2O_3-MgO-H_2O体系在水热条件下的反应机理,结果表明:在CaO-SiO_2-Al_2O_3-MgO-H_2O体系中,MgO优先于Al_2O_3反应生成Mg_3Al_2(SiO_4)_2(OH)_4;Mg~(2+)反应完全后,剩余的Al_2O_3继续与CaO及SiO_2富集区生成的水化硅酸钙反应生成水化铝酸叁钙,当Mg~(2+)过量时,Mg~(2+)还会促进C-S-H的生成和托贝莫来石的转变。(本文来源于《广东建材》期刊2017年08期)

赵丽宏,董秀珍[8](2016)在《反应条件对水热合成ZnWO_4粉体光催化性能的影响》一文中研究指出以钨酸钠和硝酸锌为主要原料,采用水热法合成ZnWO_4粉体,研究酸碱度、填充度、反应时间、反应温度等条件对ZnWO_4粉体光催化性能的影响。结果表明:前驱物酸碱度为7、填充度为80%、反应温度为200℃、反应时间为10 h条件下合成的ZnWO_4粉体纯度高,结晶好,光催化性能最好,紫外光照射120 min,甲基蓝降解率为99%。(本文来源于《广东化工》期刊2016年16期)

陈磊,卢鹏,袁扬扬,徐力,张晓敏[9](2016)在《纳米ZSM-22分子筛的水热合成及在甲醇转化反应中的性能(英文)》一文中研究指出分子筛结构的独特性和多样性使其在催化、吸附分离和离子交换等领域有着广泛应用.近年来,纳米分子筛制备和应用受到极大关注.与传统微米分子筛相比,纳米分子筛具有较小的晶粒尺寸、较大的外表面积和较高的表面活性,能显着提高其分离和催化性能.制备纳米晶体的常用方法有过量模板法、空间限定法、晶种法、离子热合成法及微反应器合成法等.目前,已合成出多种拓扑结构的纳米分子筛,包括FAU,MFI,MEL和CHA等.ZSM-22是一种具有TON拓扑结构的一维十元环直孔道分子筛(孔口尺寸为0.45nm×0.55nm),在长链烷烃异构化和烯烃异构化等反应中表现出优异的催化活性.水热合成法是制备ZSM-22分子筛最常用的方法,所得样品晶粒尺寸为2–15μm,但由于ZSM-22分子筛是一种亚稳态结构,为了防止杂晶生成,合成通常是在剧烈搅拌(通常大于400r/min)下进行.目前已有报道在较低转速下合成ZSM-22分子筛,但产物仍为微米晶体;或在微波辅助水热合成条件下合成亚微米ZSM-22分子筛,但晶体尺寸不可调且合成过程需要较高功率的微波反应器.因此,在水热条件下合成纯纳米ZSM-22分子筛仍然是一个巨大挑战.本文在上述研究基础上采用改进的水热合成法成功合成出纳米ZSM-22分子筛,考察了转速﹑硅铝比及乙醇共溶剂对晶粒尺寸的影响,比较了纳米和常规微米ZSM-22分子筛的甲醇转化反应性能.结果表明,采用改进的水热合成法能够在较低转速下合成出纳米ZSM-22分子筛,晶体尺寸在150–800nm范围可调.通过考察转速对晶粒尺寸的影响,发现静态合成条件下无法形成ZSM-22分子筛,表明ZSM-22分子筛合成需要一定的转速.转速在10–50r/min变化时,可以合成出不同晶体尺寸的ZSM-22分子筛,且随转速提高,ZSM-22分子筛晶体尺寸先减小后增大,表明纳米ZSM-22分子筛合成存在最佳转速.另外,配料硅铝比能显着影响ZSM-22分子筛晶体尺寸,随配料硅铝比增加,ZSM-22分子筛晶体尺寸先减小后增大.通过在合成体系中添加乙醇作为共溶剂,考察了有机溶剂对ZSM-22分子筛晶粒尺寸的影响,发现有机溶剂能显着增大ZSM-22的晶体尺寸.将本文合成的纳米和常规微米ZSM-22分子筛用于甲醇转化反应,考察了晶体尺寸对ZSM-22分子筛甲醇转化反应性能的影响.发现与常规微米ZSM-22分子筛相比,纳米ZSM-22分子筛催化剂寿命显着提高,说明晶粒尺寸减小能有效减缓积碳导致的分子筛失活;同时,反应产物中乙烯和芳烃选择性有所提高,这是由于外表面积增大所致.此外,还考察了不同硅铝比ZSM-22分子筛的甲醇转化反应性能.结果表明,分子筛硅铝比会影响催化剂寿命,但晶体尺寸对催化剂寿命影响更大.ZSM-22分子筛硅铝比增大有助于提高低碳烯烃选择性,减少芳烃生成.(本文来源于《催化学报》期刊2016年08期)

段丽,江国健,彭伟,程曼,王小建[10](2015)在《反应条件对水热合成铁酸钇(YFeO_3)微晶的物相、粒径和磁性能的影响》一文中研究指出以氧化钇、硝酸和硝酸铁为原料,氢氧化钾为矿化剂,采用水热合成法制备了钙钛矿结构铁酸钇正铁氧体(YFeO3)微晶。研究了水热反应时间、温度和溶液pH值对产物的物相组成、粒径大小和磁性能的影响,研究结果表明,在实验条件所在区间内,随着反应时间的增加和反应温度的升高,产物纯度逐渐变高。合成纯相YFeO3需要在一定的溶液pH值范围内。随溶液pH值的降低,产物颗粒的粒径变小,粒径分布变窄,并且晶粒的磁化强度增大。最佳的合成条件是pH值为9.5,温度为260℃,反应时间为60 h。(本文来源于《人工晶体学报》期刊2015年08期)

水热合成反应论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

氧化物(NO_x)是大气的主要污染物之一,会对人和周围环境产生很大危害,如形成酸雨、光化学烟雾等。氮氧化物主要来源于机动车排放的尾气。目前,氨选择性催化还原技术(NH_3-SCR)是最主流、最普遍的脱硝方法,这归因于其脱硝效率高,二次污染少等特点。最近,铜交换的小孔结构CHA分子筛,例如Cu/SSZ-13和Cu/SAPO-34,由于优异的催化活性和水热稳定性吸引了科学家们的关注。目前,合成Cu/CHA分子筛的方法有很多种,如浸渍法、传统的溶液离子交换法、固态离子交换法及原位合成法。在众多的合成方法中,原位水热合成法是最有经济价值的、最简单的合成Cu/CHA催化剂的方法。NH_3-SCR的催化性能主要受催化剂的水热稳定性和活性位点的数目及含量的影响。Cu/CHA分子筛中存在两种活性位点,分别为Lewis酸位点(来自于Cu离子)和Br?nsted酸位点(来自于分子筛)。现在被广泛接受的观点是位于分子筛六元环上分散的Cu离子是主要的活性中心,该活性中心能将NO_x还原成N_2,而位于八元环上的Cu离子则会导致N_2O的生成,进而造成N_2选择性下降。就分子筛基的SCR催化剂而言,分子筛的Br?nsted酸位点会影响Cu位点的分布以及NH_3的存储能力进而影响SCR性能。通过对Cu/CHA分子筛进行改性,如添加其他金属,调变催化剂的酸性及活性中心,或者改变形貌,暴露更多的活性位点和酸性位点,用于NH_3分子的吸附,进而有利于催化性能的提升。本论文主要采用原位水热合成方法,合成了具有优异NH_3-SCR催化性能的小孔Cu/CHA(Cu/SSZ-13及Cu/SAPO-34)分子筛,并对其进行改性,表征了晶体的形貌、酸性、金属存在的状态,评价了催化性能。主要结果如下:1.以四乙基氢氧化铵和铜-四乙烯五胺作为双模板剂,在水热条件下原位合成纳米级Cu/SAPO-34分子筛。同时还对比了浸渍法、研究了Br?nsted酸位点以及晶体尺寸大小对NH_3-SCR性能的影响。结果表明,原位合成方法以及催化剂的纳米尺寸有利于Cu位点的分散,因而可以提升NH_3-SCR催化活性。特别是,原位合成的具有最高酸量的纳米Cu/SAPO-34催化剂在180-550 ~oC范围内的NO转化率能达到80%以上。本工作提供了一种合成纳米Cu/SAPO-34的简单方法,所得催化剂具有优异的催化性能和水热稳定性。2.在水热条件下,采用镍-二乙烯叁胺(Ni-DETA)和铜-四乙烯五胺作为双模板剂直接合成双金属CuNi/SSZ-13分子筛。与单金属Cu/SSZ-13和Ni/SSZ-13相比,所得的双金属CuNi/SSZ-13分子筛在NH_3-SCR反应表现出更加优异的催化性能。镍的引入对催化剂在高温下的催化性能有一定的改善作用,由于Ni/SSZ-13在该反应中并没有催化活性,因此镍可能通过协同效应起到助催化剂的作用,进而促进了催化性能的提升。Cu/Ni的摩尔比的改变可调节催化剂的催化活性,在所得催化剂中,铜镍比为5.33的催化剂表现出最高的催化性能,使NO_x转化率在190-520℃的温度窗口达80%以上。本工作采用简单方便的原位法,避免了金属的聚集,所制备的催化剂表现出优异的催化性能。综上所述,本论文通过将单金属配合物或双金属配合物引入分子筛合成体系中,开发了原位水热法直接制备Cu/SAPO-34和CuNi/SSZ-13催化剂。该合成方法简单易行,避免了由于后处理方法造成金属聚集的现象。所得催化剂在NH_3-SCR反应中表现出良好性能。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

水热合成反应论文参考文献

[1].李和健.水热合成几种金属氧化物及其在温室气体N_2O,NF_3和SF_6分解反应中的应用[D].烟台大学.2019

[2].陈梦阳.原位水热合成铜基CHA分子筛以及氨选择催化还原反应性能研究[D].吉林大学.2019

[3].王军,周瑜,马志盼,张薇,谢京燕.面向选择氧化反应水热合成高分散金属沸石分子筛催化剂[C].第十一届全国环境催化与环境材料学术会议论文集.2018

[4].周晓革.水热合成反应釜爆炸失效原因分析及对策措施研究[D].华南理工大学.2018

[5].马小明,周晓革.水热合成反应釜爆炸失效分析[J].广州化工.2018

[6].罗征,马鸿文,杨静.硅酸钾碱液水热合成针状硅灰石反应历程[J].硅酸盐学报.2017

[7].钟开红,吴世明,邵强.水热合成条件下氧化物组分反应机理研究[J].广东建材.2017

[8].赵丽宏,董秀珍.反应条件对水热合成ZnWO_4粉体光催化性能的影响[J].广东化工.2016

[9].陈磊,卢鹏,袁扬扬,徐力,张晓敏.纳米ZSM-22分子筛的水热合成及在甲醇转化反应中的性能(英文)[J].催化学报.2016

[10].段丽,江国健,彭伟,程曼,王小建.反应条件对水热合成铁酸钇(YFeO_3)微晶的物相、粒径和磁性能的影响[J].人工晶体学报.2015

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