导读:本文包含了选择性氨氧化反应论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献，主要关键词:拉曼光谱,SHINERS,氧化反应,原位研究
选择性氨氧化反应论文文献综述
崖瀚珑,魏杰,张华,李剑锋[1]（2019）在《SHINERS拉曼光谱原位研究苯甲醇选择性氧化反应构效关系》一文中研究指出利用原位表征技术在分子水平上理解催化剂结构与性能间的关系对开发高效催化剂具有重要指导意义。表面增强拉曼光谱(SERS)具有极高的表面灵敏度,可提供丰富的结构信息,在多相催化原位研究中具有广阔的应用前景。然而,长期研究表明,SERS仅能用于Au、Ag、Cu等少数金属粗糙表面(或特定纳米结构),而难以用于Pt、Pd、Ru等催化中常用的纳米催化剂。因此,SERS应用于实际催化研究中仍然是一个巨大的挑战。(本文来源于《第二十届全国光散射学术会议（CNCLS 20）论文摘要集》期刊2019-11-03）
张洪辉[2]（2019）在《P(NMe_2)_3促进下两种不同羰基化合物间化学选择性的环氧化反应研究》一文中研究指出环氧化合物作为常见的环状结构单元,广泛存在于天然产物及药物活性分子中,并是重要的有机合成中间体。因其本身固有的环张力,环氧化合物容易开环-官能团化,从而能实现众多有价值有机分子的合成。近叁十年来,催化环氧化研究已经取得显着进展,包括以Sharpless环氧化为代表的烯烃环氧化反应已证明是工业界和学术界合成环氧化合物的有力工具;此外,硫叶立德或α-卤代羧酸酯与羰基化合物间的环氧化反应,同样也是合成环氧化合物的重要手段。然而,继续发展新的高效、高选择性的合成策略、尤其是探索从简单易得原料出发,合成结构多样性的环氧化合物,仍然是环氧化合物合成研究的重要方向。本论文利用叁配位磷与1,2-二羰基化合物原位生成的Kukhtin-Ramirez加合物1,1-偶极体的反应特性,探索了P(NMe_2)_3促进下1,2-二羰基化合物与醛酮间化学选择性的环氧化反应,高效合成了一种高度官能团化的环氧化合物。研究发现,该环氧化反应展示出较宽的底物范围,不同类型的1,2-二羰基化合物如靛红、α-酮酸酯、及α-二酮均能与不同的芳香醛、杂环芳香醛、脂肪醛、α,β-不饱和醛及炔基酮等羰基化合物发生反应,并以中等至优秀的收率及较好的非对映体选择性生成高度官能团化的环氧化合物。同时,阐述了合理的环氧化反应机制:1,2-二羰基化合物与叁配位磷试剂原位形成的Kukhtin-Ramirez加合物与醛酮经亲核加成-分子内S_N2的串联反应过程;提出反应的化学选择性起源于叁配位磷试剂专一性地与1,2-二羰基化合物形成Kukhtin-Ramirez加合物,而醛酮仅作为迈克尔受体参与反应。该反应代表了首例两种不同羰基化合物间化学选择性的环氧化反应,并提供了高效、高选择性地合成一种高度官能团化的环氧化合物的新方法。(本文来源于《太原理工大学》期刊2019-06-01）
赵迪[3]（2019）在《硫化氢选择性氧化反应动力学及反应器数学模拟》一文中研究指出传统Claus工艺由于受热力学平衡限制,尾气中硫化氢含量难以符合环保要求,企业常采用串联绝热反应器处理该部分尾气,但反应器处理量小,且对入口硫化氢的浓度有极严格的限制。随着硫化氢选择性氧化制硫磺高效催化剂的工业化,对该催化剂上反应动力学模型以及相关反应器设计的研究已成为研究的热点。本文基于中石化齐鲁分公司研究院所开发的硫化氢选择性氧化制硫磺高效催化剂LS-06,对该反应的热力学、动力学、工艺条件的优化以及反应器设计进行了研究。本文主要的研究内容和结论如下:(1)热力学计算结果表明:硫化氢选择性氧化是不可逆的强放热体系,反应平衡常数显示低温对于主反应是有利的。(2)本文在微型反应器(Φ10,L=110mm)中,采用LS-06催化剂,在压力0.1MPa,反应温度170-250℃,空速600-1200h-1的条件下,对不同组分的H2S 0.5%-4.5%,02 0.25%-2.25%,N2 93.25%-99.25%进行动力学实验。根据Langmuir-Hinshelwood理论,建立硫化氢选择性氧化的双曲线动力学模型,经统计检验和残差分析表明所建模型是适定的。基于工业运行的绝热反应器的工况条件进行模拟计算,验证了所建动力学模型在工业装置上的适用性。(3)提出了在两段装填的管壳式反应器中实现该反应过程,建立了一维拟均相数学模型。由于反应体系放出大量的热量,反应床层存在径向温度差,又建立了二维拟均相模型,采用Runge-Kutta法求解。对于工艺参数进行优化,研究表明:28mm管径,最佳进料温度205℃,最佳硫氧比为2,保持较小的空速70h-1,选择冷却介质温度在200℃是最适宜的。(4)基于两段装填的管壳式反应器中存在的比换热面小,床层飞温,操作稳定性差等缺点,提出了新型板式反应器的设计构想,计算结果表明:其具有传热效果显着、精确控制反应热点等优点。(本文来源于《华东理工大学》期刊2019-05-21）
梅涛,李建微,李晓梅[4]（2019）在《氮氧自由基催化醇选择性氧化反应的研究进展》一文中研究指出醇选择性氧化成醛或酮的反应是有机合成中一个重要的研究领域,氮氧自由基(NO·)具有强氧化性,在加快产物醛或酮转化的同时,能有效地防止酸生成,是当前研究较多的醇催化氧化反应活性中心之一。主要介绍了含NO·结构催化剂体系催化醇选择氧化反应的研究进展,对含氮氧自由基结构化合物组成的均相及多相催化剂体系进行了归类总结,分析了催化醇氧化反应的方法及工艺条件方法的优缺点及反应机理,并展望了今后的研究发展方向。(本文来源于《云南化工》期刊2019年03期）
郑人华,郭海昌,阳明洋,刘梦琪,叶龙武[5]（2019）在《通过锌催化区域选择性氧化反应实现3-烯-1-炔的1,4-官能团化》一文中研究指出羟基或烷氧基取代的α,β-不饱和羰基化合物广泛存在于众多天然产物和生物活性分子之中.通过锌催化的区域选择性的氮氧化合物氧化炔烃反应,实现了3-烯-1-炔的4-烷氧化-1-氧化官能团化.该串联反应可以中等到良好的产率得到系列合成上很有用的γ-烷氧基取代的α,β-不饱和酰胺化合物.(本文来源于《有机化学》期刊2019年06期）
蔡良珍,黄振,杨立群,谢小敏,陶晓春[6]（2018）在《CuBr/1,8-二氮杂双环[5.4.0]十一碳-7-烯催化苄醇的选择性空气氧化反应（英文）》一文中研究指出发展了一种新型、实用性的以溴化亚铜为催化剂,以1,8-二氮杂双环[5.4.0]十一碳-7-烯(DBU)为添加剂,在空气条件下进行氧气氧化苄醇的催化体系.各种一级或二级苄醇及烯丙醇可以以高的产率及选择性转换为相应的醛和酮.该过程为无溶剂反应,同时不需要使用四甲基哌啶氧化物(TEMPO)类助氧化剂.(本文来源于《有机化学》期刊2018年12期）
苏艳,范娜娜,孙晓,李锐,李学强[7]（2018）在《(E)-1-芳基-2-叁甲基硅基乙烯的区域选择性硼氢化氧化反应》一文中研究指出在无过渡金属参与情况下,以BH3·Me2S为硼试剂,对一系列(E)-1-芳基-2-叁甲基硅基乙烯进行硼氢化反应,用NaOH-H2O2处理反应体系,最终得到有较好收率的1-叁甲基硅基-2-芳基乙醇及2-芳基乙醇,其中,2-芳基乙醇是由1-叁甲基硅基-2-芳基乙醇在碱性条件下,发生Brook重排反应并脱除硅基的产物.结果表明,在对(E)-1-芳基-2-叁甲基硅基乙烯进行硼氢化反应时,硅基表现出很强的导向性,选择性地生成硼基与硅基同碳的产物.(本文来源于《宁夏大学学报(自然科学版)》期刊2018年03期）
张生萍[8]（2018）在《多级孔钛硅分子筛的结构设计及其大分子烯烃选择性氧化反应性能评价》一文中研究指出钛硅分子筛是一类骨架中含有杂原子Ti的沸石分子筛,TS-1(Titanium Silicalite-1)是首个合成出的钛硅分子筛,具有十元环MFI骨架、叁维有序微孔及优异的水热稳定性和疏水性,其骨架Ti原子赋予了TS-1分子筛独特的氧化还原催化活性,可用于丙烯的环氧化、环己酮的肟化反应和苯酚及芳烃的羟基化等选择性氧化反应。但是,TS-1的十元环微孔孔径较小,限制了其在大分子有机物的氧化还原反应应用。向钛硅分子筛内引入大/中孔道结构、降低传质阻力,是目前钛硅分子筛合成方面的研究热点,所得到的具有多级孔道结构的钛硅分子筛在涉及大分子有机物参与的氧化还原反应过程表现出优异的性能。然而,对多级孔TS-1钛硅分子筛的结构特征(如微孔传递路径、多级孔道结构、骨架钛存在方式以及)对其催化性能作用机制方面的研究仍较为缺乏。鉴于此,本论文拟设计合成微孔传递路径(纳米尺度到微米尺度)梯度增加、外表面积/总比表面积依次增大的的一系列TS-1分子筛/多级孔分子筛,系统研究TS-1钛硅分子筛的微孔传递路径、外表面积比重、多级孔道结构变化,以及骨架钛在内/外表面分布等结构特征对大分子烯烃选择性氧化反应性能的影响。(1)合成设计方面:制备了粒径尺寸分别为2μm和200 nm的纯微孔TS-1钛硅分子筛;采用水蒸气辅助晶化技术,制备了具有叁维有序多级孔结构的TS-1钛硅分子筛(3DOm-i TS-1),其微孔传递路径为20 nm;以四丁基氢氧化磷为结构导向剂,制备了具有纳米片自柱撑结构的TS-1钛硅分子筛(SPP TS-1),其微孔传递路径为2 nm。获得了微孔传递路径从2 nm至2μm梯度增加,外表面积所占比重从10%至40%依次增大的一系列TS-1分子筛/多级孔分子筛催化剂。(2)结构调控方面:制备了10、20和40 nm的3DOm-i TS-1,实现同一结构的多级孔钛硅分子筛的微/介孔传递路径精细调控,其微孔传递路径可在10-40 nm范围调控,叁维有序介孔孔径可在5-10 nm范围调控;制备了硅钛比分别为25、50、75和100的SPP TS-1分子筛,实现了同一结构的多级孔钛硅分子筛的硅钛比精细调节。(3)选择性氧化反应评价方面:以大分子烯烃(正己烯、环己烯和环辛烯)为探针分子,系统评价微米级、纳米级、叁微有序多级孔和纳米片自柱撑多级孔TS-1钛硅分子筛参与大分子烯烃选择性氧化反应的催化活性。结果表明,随着TS-1钛硅分子筛微孔传递路径的依次降低、外表面积所占比重依次增加,其催化大分子烯烃选择性氧化反应的活性(转化率和选择性)依次提高;针对SPP TS-1的硅钛比调控及反应评价表明,硅钛比为50的SPP TS-1催化性能最优。(4)构-效关系建立方面:本论文设计研究了微孔传递路径、内/外表面比例、多级孔道结构以及钛活性位点在体相/外表面分布对其催化大分子烯烃选择性氧化反应的影响,系统建立了多级孔钛硅分子筛的结构与其参与大分子烯烃选择性氧化反应性能之间的定量构-效关系。(本文来源于《西北大学》期刊2018-06-01）
卢信清[9]（2018）在《钛硅分子筛催化选择性氧化反应过程的研究》一文中研究指出钛硅分子筛与双氧水组成的催化氧化反应体系,在反应过程中只副产水,具有反应条件温和、原子利用率高、环境友好等特点,本论文基于此,开展了钛硅分子筛催化选择性氧化合成糠醛肟、环氧乙烷、乙二醇和环氧丙烷等精细或大宗含氧化学品的研究。第一部分针对糠醛肟的传统生产方法存在工艺复杂、能耗高、环境污染严重等问题,利用钛硅分子筛催化糠醛与氨和双氧水发生液相氨氧化反应,实现了糠醛肟的绿色合成。详细研究了Ti-MOR、TS-1和Ti-MWW叁种代表性的钛硅分子筛催化的糠醛氨氧化反应性能,发现该反应过程既包括羟胺路径,也包括亚胺路径。糠醛肟的生成遵循羟胺路径,但是2-糠酰胺和2-糠酸等副产物是通过亚胺路径产生的。相对于Ti-MWW和TS-1分子筛而言,Ti-MOR分子筛能够更加高效地生成羟胺,使其在糠醛氨氧化反应中具有更加优异的催化性能。通过系统性考察反应条件,发现当选择水为反应溶剂并且双氧水采用慢加的方式进行反应时,在Ti-MOR分子筛催化的糠醛氨氧化反应过程中,可以有效地抑制羟胺的无效分解和非催化氧化反应的发生。在最佳的反应条件下,Ti-MOR分子筛上糠醛的转化率和糠醛肟的选择性可同时达到97%以上。第二部分针对环氧乙烷在工业生产中存在能耗高、原子利用率低等问题,利用钛硅分子筛催化乙烯和双氧水发生液相环氧化反应,在温和的反应条件下实现了环氧乙烷的高选择性合成。通过对钛硅分子筛的结构类型和反应溶剂的筛选,确定了Ti-MWW/H_2O_2/MeCN为催化乙烯制环氧乙烷的最佳催化反应体系。系统性考察了溶剂、催化剂用量、反应压力、反应温度和反应时间对Ti-MWW分子筛在乙烯液相环氧化反应中的催化性能的影响,并且在最佳的反应条件下,当双氧水消耗完全时,双氧水的有效利用率和环氧乙烷的选择性分别高达77.7%和97.9%。催化剂失活是由于形成的高沸点有机物(乙二醇)堵塞了分子筛孔道所致,通过焙烧处理可以实现催化剂的再生。尽管乙烯为尺寸最小的烯烃,但是其碳碳双键电子云密度低导致其本征反应活性并不高。第叁部分针对乙烯环氧化反应的本征活性并不高的问题,利用NH_4F为氟源,采用液相后处理的方法制备了氟植入晶体骨架的F-Ti-MWW分子筛,并详细考察了溶剂、NH_4F用量和氟化温度等氟改性条件对Ti-MWW分子筛结构和催化氧化性能的影响。相较于水体系,在甲醇体系中进行氟化处理可以更好地保持分子筛骨架和提高其在选择性环氧化反应中的催化性能。在氟化过程中形成具有强拉电子效应的SiO_(3/2)F基团,可以提高Ti活性位的正电性,与此同时在Ti-OOH反应中间体上的H与相邻的Si-F之间可以形成更强的氢键,从而有效地提高了Ti-MWW分子筛在乙烯液相环氧化反应中的催化性能。第四部分针对乙二醇在工业生产中存在工艺复杂、能耗高等问题,采用钛硅分子筛催化乙烯氧化水合,在温和的反应条件下实现了乙烯一锅法制乙二醇。通过对钛硅分子筛和溶剂的筛选,确定了deB-Ti-MWW/H_2O_2/H_2O为催化乙烯氧化水合制乙二醇的最佳催化反应体系。乙烯与H_2O_2和H_2O氧化水合制乙二醇,包括乙烯环氧化生成环氧乙烷和环氧乙烷水合这两个过程,对该反应过程包含的环氧乙烷水合反应进行研究,确定了环氧乙烷水合生成乙二醇的催化活性中心为Ti-OOH物种和来自骨架钛上的Lewis酸性位。此外,通过结构重排构建了在乙烯一锅法制乙二醇反应中具有更加优异催化性能的Re-deB-Ti-MWW分子筛。第五部分以成型的Ti-MWW分子筛为催化剂,在固定床上开展了丙烯液相环氧化制环氧丙烷过程的研究。系统性考察了反应温度、n(C_3~=)/n(H_2O_2)的摩尔比、双氧水和溶剂的质量空速对Ti-MWW分子筛在丙烯液相环氧化反应中的催化性能的影响。催化剂失活是由于形成的高沸点有机物(丙二醇)堵塞了分子筛孔道,通过焙烧处理可以实现催化剂的再生。添加一定浓度的氨到反应体系中,可以抑制丙二醇等高沸点有机物的产生,从而有效地延长催化剂的使用寿命。氟改性处理可以提高催化剂在丙烯环氧化反应中的催化活性和使用寿命,并且环氧丙烷的选择性始终保持在99%以上。(本文来源于《华东师范大学》期刊2018-05-11）
严寒,马媛媛,段学志,钱刚,周兴贵[10]（2018）在《有机胺助剂促进的Pt/CNTs催化剂上甘油选择性氧化反应性能》一文中研究指出为了提高Pt基催化剂上非碱性条件下甘油选择性氧化反应的性能,制备了两种有机胺[二乙胺(DEA)和二乙醇胺(DEOA)]助剂促进的碳纳米管(CNTs)负载的Pt催化剂(Pt/CNTs-DEA和Pt/CNTs-DEOA),考察了DEA和DEOA促进的Pt/CNTs催化甘油选择性氧化反应的性能,并结合高角度环形暗场-扫描透射电子显微镜、X射线光电子能谱以及程序升温脱附-质谱等分析了可能的影响原因,在此基础上研究了反应工艺条件对Pt/CNTs-DEOA催化剂性能的影响。结果表明,DEA和DEOA的引入并未明显改变Pt/CNTs催化剂的粒径,但提高了催化剂表面Pt 4f的结合能以及增强了其碱性位,从而提高了甘油氧化反应的初始速率。尤其是Pt/CNTs-DEOA催化剂,其表面具有更高的Pt 4f结合能以及较强的碱性位,因而不仅表现出较高的初始反应速率,而且表现出较高的甘油醛和C3产物总选择性;但是DEOA添加量过多也会导致催化剂表面较多活性位被覆盖从而降低其活性。此外得到Pt/CNTs-DEOA催化剂上甘油氧化反应较适宜的反应温度为333 K、甘油与Pt的物质的量比为850。(本文来源于《化学反应工程与工艺》期刊2018年02期）
选择性氨氧化反应论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
环氧化合物作为常见的环状结构单元,广泛存在于天然产物及药物活性分子中,并是重要的有机合成中间体。因其本身固有的环张力,环氧化合物容易开环-官能团化,从而能实现众多有价值有机分子的合成。近叁十年来,催化环氧化研究已经取得显着进展,包括以Sharpless环氧化为代表的烯烃环氧化反应已证明是工业界和学术界合成环氧化合物的有力工具;此外,硫叶立德或α-卤代羧酸酯与羰基化合物间的环氧化反应,同样也是合成环氧化合物的重要手段。然而,继续发展新的高效、高选择性的合成策略、尤其是探索从简单易得原料出发,合成结构多样性的环氧化合物,仍然是环氧化合物合成研究的重要方向。本论文利用叁配位磷与1,2-二羰基化合物原位生成的Kukhtin-Ramirez加合物1,1-偶极体的反应特性,探索了P(NMe_2)_3促进下1,2-二羰基化合物与醛酮间化学选择性的环氧化反应,高效合成了一种高度官能团化的环氧化合物。研究发现,该环氧化反应展示出较宽的底物范围,不同类型的1,2-二羰基化合物如靛红、α-酮酸酯、及α-二酮均能与不同的芳香醛、杂环芳香醛、脂肪醛、α,β-不饱和醛及炔基酮等羰基化合物发生反应,并以中等至优秀的收率及较好的非对映体选择性生成高度官能团化的环氧化合物。同时,阐述了合理的环氧化反应机制:1,2-二羰基化合物与叁配位磷试剂原位形成的Kukhtin-Ramirez加合物与醛酮经亲核加成-分子内S_N2的串联反应过程;提出反应的化学选择性起源于叁配位磷试剂专一性地与1,2-二羰基化合物形成Kukhtin-Ramirez加合物,而醛酮仅作为迈克尔受体参与反应。该反应代表了首例两种不同羰基化合物间化学选择性的环氧化反应,并提供了高效、高选择性地合成一种高度官能团化的环氧化合物的新方法。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
选择性氨氧化反应论文参考文献
[1].崖瀚珑,魏杰,张华,李剑锋.SHINERS拉曼光谱原位研究苯甲醇选择性氧化反应构效关系[C].第二十届全国光散射学术会议（CNCLS20）论文摘要集.2019
[2].张洪辉.P(NMe_2)_3促进下两种不同羰基化合物间化学选择性的环氧化反应研究[D].太原理工大学.2019
[3].赵迪.硫化氢选择性氧化反应动力学及反应器数学模拟[D].华东理工大学.2019
[4].梅涛,李建微,李晓梅.氮氧自由基催化醇选择性氧化反应的研究进展[J].云南化工.2019
[5].郑人华,郭海昌,阳明洋,刘梦琪,叶龙武.通过锌催化区域选择性氧化反应实现3-烯-1-炔的1,4-官能团化[J].有机化学.2019
[6].蔡良珍,黄振,杨立群,谢小敏,陶晓春.CuBr/1,8-二氮杂双环[5.4.0]十一碳-7-烯催化苄醇的选择性空气氧化反应（英文）[J].有机化学.2018
[7].苏艳,范娜娜,孙晓,李锐,李学强.(E)-1-芳基-2-叁甲基硅基乙烯的区域选择性硼氢化氧化反应[J].宁夏大学学报(自然科学版).2018
[8].张生萍.多级孔钛硅分子筛的结构设计及其大分子烯烃选择性氧化反应性能评价[D].西北大学.2018
[9].卢信清.钛硅分子筛催化选择性氧化反应过程的研究[D].华东师范大学.2018
[10].严寒,马媛媛,段学志,钱刚,周兴贵.有机胺助剂促进的Pt/CNTs催化剂上甘油选择性氧化反应性能[J].化学反应工程与工艺.2018