徐磊:二甲醚的光电离解离动力学研究论文

徐磊:二甲醚的光电离解离动力学研究论文

本文主要研究内容

作者徐磊(2019)在《二甲醚的光电离解离动力学研究》一文中研究指出:光电离-解离过程是自然界中很多新离子及自由基物种的重要来源。通过对这一过程的精确测量,我们可以得到许多的相关基础动力学参数,如电离能(Ionization Energy,IE)、碎片离子出现势(Appearance Potential,AP)及离子键能(Bond energy,BE)等。本文中,我们利用实验室自主搭建的阈值光电子-光离子符合谱仪,结合合肥同步辐射真空紫外光电离技术,对二甲醚分子在13.30-14.30eV激发能下的电离-解离动力学进行了研究。在该能量范围内,光电离产生的二甲醚离子主要处于B2B2和C2A2电子态,且两态相互重叠,其电离-解离产物主要有m/z=45,29和31三种离子碎片。通过扣除重叠的m/z=29碎片离子质谱,我们获得了可靠的m/z=31碎片离子的飞行时间质谱轮廓。在此基础上,我们通过拟合质谱峰型获得了该碎片的平动能分布。在低于14.00eV的范围内,该碎片离子仅表现出单一的统计解离通道性质,而当激发能量高于14.00eV时,解离机理发生了明显的改变,表现出双模分布的特征。结合实验测量的平动能分布和理论预测结果,我们提出了不同电子态二甲醚离子解离产生m/z=31碎片离子的途径:B2B2电子态的二甲醚离子主要通过氢迁移异构化为CH2OHCH3+后解离生成CH2OH+(m/z=31)结构,而C2A2电子态则发生直接的C-O键断裂解离,生成高平动能分布的CH30+(m/z=31)的碎片离子。此外,我们还对实验室自主搭建的离子速度聚焦成像谱仪,进行了升级改造。新谱仪采用双Skimmer设计,以减少溢流气体背景,同时对聚焦电场重新进行了设计。通过Simion拟合和验证实验测试,我们改造后的谱仪气束平动温度~10K,O+在二维和三维速度聚焦投影模式下质量分辨为0.81%和0.73%。

Abstract

guang dian li -jie li guo cheng shi zi ran jie zhong hen duo xin li zi ji zi you ji wu chong de chong yao lai yuan 。tong guo dui zhe yi guo cheng de jing que ce liang ,wo men ke yi de dao hu duo de xiang guan ji chu dong li xue can shu ,ru dian li neng (Ionization Energy,IE)、sui pian li zi chu xian shi (Appearance Potential,AP)ji li zi jian neng (Bond energy,BE)deng 。ben wen zhong ,wo men li yong shi yan shi zi zhu da jian de yu zhi guang dian zi -guang li zi fu ge pu yi ,jie ge ge fei tong bu fu she zhen kong zi wai guang dian li ji shu ,dui er jia mi fen zi zai 13.30-14.30eVji fa neng xia de dian li -jie li dong li xue jin hang le yan jiu 。zai gai neng liang fan wei nei ,guang dian li chan sheng de er jia mi li zi zhu yao chu yu B2B2he C2A2dian zi tai ,ju liang tai xiang hu chong die ,ji dian li -jie li chan wu zhu yao you m/z=45,29he 31san chong li zi sui pian 。tong guo kou chu chong die de m/z=29sui pian li zi zhi pu ,wo men huo de le ke kao de m/z=31sui pian li zi de fei hang shi jian zhi pu lun kuo 。zai ci ji chu shang ,wo men tong guo ni ge zhi pu feng xing huo de le gai sui pian de ping dong neng fen bu 。zai di yu 14.00eVde fan wei nei ,gai sui pian li zi jin biao xian chu chan yi de tong ji jie li tong dao xing zhi ,er dang ji fa neng liang gao yu 14.00eVshi ,jie li ji li fa sheng le ming xian de gai bian ,biao xian chu shuang mo fen bu de te zheng 。jie ge shi yan ce liang de ping dong neng fen bu he li lun yu ce jie guo ,wo men di chu le bu tong dian zi tai er jia mi li zi jie li chan sheng m/z=31sui pian li zi de tu jing :B2B2dian zi tai de er jia mi li zi zhu yao tong guo qing qian yi yi gou hua wei CH2OHCH3+hou jie li sheng cheng CH2OH+(m/z=31)jie gou ,er C2A2dian zi tai ze fa sheng zhi jie de C-Ojian duan lie jie li ,sheng cheng gao ping dong neng fen bu de CH30+(m/z=31)de sui pian li zi 。ci wai ,wo men hai dui shi yan shi zi zhu da jian de li zi su du ju jiao cheng xiang pu yi ,jin hang le sheng ji gai zao 。xin pu yi cai yong shuang Skimmershe ji ,yi jian shao yi liu qi ti bei jing ,tong shi dui ju jiao dian chang chong xin jin hang le she ji 。tong guo Simionni ge he yan zheng shi yan ce shi ,wo men gai zao hou de pu yi qi shu ping dong wen du ~10K,O+zai er wei he san wei su du ju jiao tou ying mo shi xia zhi liang fen bian wei 0.81%he 0.73%。

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自中国科学技术大学的徐磊,发表于刊物中国科学技术大学2019-07-12论文,是一篇关于光电子光离子符合论文,飞行时间质谱论文,解离动力学论文,反应机理论文,中国科学技术大学2019-07-12论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自中国科学技术大学2019-07-12论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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