肖航:含氮配体构筑的硅钨酸材料及其电化学性能研究论文

肖航:含氮配体构筑的硅钨酸材料及其电化学性能研究论文

本文主要研究内容

作者肖航(2019)在《含氮配体构筑的硅钨酸材料及其电化学性能研究》一文中研究指出:多金属氧酸盐(简称多酸)不仅具有光、磁、催化等方面的特性,还具有独特的电化学性能,一直受到研究者们的青睐。研究多酸的配位方式对电化学活性的影响,对构筑性能更加优异的多酸材料具有重要的指导意义。本论文采用溶剂热技术,利用含氮配体4,4’-双(咪唑基)联苯(bibp)和硅钨酸(H4SiW12O40),通过控制反应条件,获得了三个新型多金属氧酸盐化合物:{[Cd(DMA)4]2(bibp)(SiW12O40)}n(1){Cd2(bibp)2.5(DMA)5(SiW12O40)}n(2){Cd(bibp)2(DMA)2}2n(SiW12O40)n·3nDMA(3)通过调节反应环境,培养出单晶,并利用X-射线单晶衍射仪进行结构分析。进一步通过元素分析、红外光谱分析、X-射线粉末衍射分析、热重分析和电化学分析等手段进行电化学性能研究。结构分析表明,化合物1-3具有大致相同的化学组成,均由多酸阴离子[SiW12O40]4-、配体bibp、金属离子Cd2+和溶剂分子DMA构成。三个化合物中的多酸配位环境及结构不同。化合物1呈现一维(1D)链状结构,多酸阴离子[SiW12O40]4-和配体bibp通过金属离子Cd2+交替连接形成一条Z字形长链。化合物2呈现二维(2D)层状结构,金属离子Cd2+和配体bibp连接形成长链,相邻的长链通过多酸阴离子[SiW12O40]4-连接形成二维平面。化合物3呈现二维主客体结构,金属离子Cd2+与配体bibp构成二维网格主体,再通过氢键连接多酸阴离子[SiW12O40]4-客体,形成三明治夹心构型的层状结构。化合物1-3展现了多酸与金属、配体之间的化学键连接(化合物1、2),和非化学键连接(化合物3)的结构类型。化合物1、2中,多酸与有机框架通过金属镉Cd连接在一起;化合物3中,多酸作为抗衡离子,与金属-有机框架之间通过氢键相互作用。电化学研究表明,化合物1-3均存在W原子为活性中心的氧化还原过程。三个化合物都具有还原亚硝酸根离子的电催化活性,表现出较高的电催化效率(CAT)。分析表明,多酸参与配位的化合物1和2,CAT相对较高。多酸未参与配位的化合物3,CAT相对较低。研究表明配位模式影响多酸的性能,从而可以通过改变多酸的配位模式,达到提高多酸材料电催化活性的目的。

Abstract

duo jin shu yang suan yan (jian chen duo suan )bu jin ju you guang 、ci 、cui hua deng fang mian de te xing ,hai ju you du te de dian hua xue xing neng ,yi zhi shou dao yan jiu zhe men de qing lai 。yan jiu duo suan de pei wei fang shi dui dian hua xue huo xing de ying xiang ,dui gou zhu xing neng geng jia you yi de duo suan cai liao ju you chong yao de zhi dao yi yi 。ben lun wen cai yong rong ji re ji shu ,li yong han dan pei ti 4,4’-shuang (mi zuo ji )lian ben (bibp)he gui wu suan (H4SiW12O40),tong guo kong zhi fan ying tiao jian ,huo de le san ge xin xing duo jin shu yang suan yan hua ge wu :{[Cd(DMA)4]2(bibp)(SiW12O40)}n(1){Cd2(bibp)2.5(DMA)5(SiW12O40)}n(2){Cd(bibp)2(DMA)2}2n(SiW12O40)n·3nDMA(3)tong guo diao jie fan ying huan jing ,pei yang chu chan jing ,bing li yong X-she xian chan jing yan she yi jin hang jie gou fen xi 。jin yi bu tong guo yuan su fen xi 、gong wai guang pu fen xi 、X-she xian fen mo yan she fen xi 、re chong fen xi he dian hua xue fen xi deng shou duan jin hang dian hua xue xing neng yan jiu 。jie gou fen xi biao ming ,hua ge wu 1-3ju you da zhi xiang tong de hua xue zu cheng ,jun you duo suan yin li zi [SiW12O40]4-、pei ti bibp、jin shu li zi Cd2+he rong ji fen zi DMAgou cheng 。san ge hua ge wu zhong de duo suan pei wei huan jing ji jie gou bu tong 。hua ge wu 1cheng xian yi wei (1D)lian zhuang jie gou ,duo suan yin li zi [SiW12O40]4-he pei ti bibptong guo jin shu li zi Cd2+jiao ti lian jie xing cheng yi tiao Zzi xing chang lian 。hua ge wu 2cheng xian er wei (2D)ceng zhuang jie gou ,jin shu li zi Cd2+he pei ti bibplian jie xing cheng chang lian ,xiang lin de chang lian tong guo duo suan yin li zi [SiW12O40]4-lian jie xing cheng er wei ping mian 。hua ge wu 3cheng xian er wei zhu ke ti jie gou ,jin shu li zi Cd2+yu pei ti bibpgou cheng er wei wang ge zhu ti ,zai tong guo qing jian lian jie duo suan yin li zi [SiW12O40]4-ke ti ,xing cheng san ming zhi ga xin gou xing de ceng zhuang jie gou 。hua ge wu 1-3zhan xian le duo suan yu jin shu 、pei ti zhi jian de hua xue jian lian jie (hua ge wu 1、2),he fei hua xue jian lian jie (hua ge wu 3)de jie gou lei xing 。hua ge wu 1、2zhong ,duo suan yu you ji kuang jia tong guo jin shu ge Cdlian jie zai yi qi ;hua ge wu 3zhong ,duo suan zuo wei kang heng li zi ,yu jin shu -you ji kuang jia zhi jian tong guo qing jian xiang hu zuo yong 。dian hua xue yan jiu biao ming ,hua ge wu 1-3jun cun zai Wyuan zi wei huo xing zhong xin de yang hua hai yuan guo cheng 。san ge hua ge wu dou ju you hai yuan ya xiao suan gen li zi de dian cui hua huo xing ,biao xian chu jiao gao de dian cui hua xiao lv (CAT)。fen xi biao ming ,duo suan can yu pei wei de hua ge wu 1he 2,CATxiang dui jiao gao 。duo suan wei can yu pei wei de hua ge wu 3,CATxiang dui jiao di 。yan jiu biao ming pei wei mo shi ying xiang duo suan de xing neng ,cong er ke yi tong guo gai bian duo suan de pei wei mo shi ,da dao di gao duo suan cai liao dian cui hua huo xing de mu de 。

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自福建工程学院的肖航,发表于刊物福建工程学院2019-09-23论文,是一篇关于多金属氧酸盐论文,含氮配体论文,晶体结构论文,配位环境论文,电化学论文,福建工程学院2019-09-23论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自福建工程学院2019-09-23论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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