表面氧化反应论文-朱威,单军军,Luan,Nguyen,张适然,陶丰

表面氧化反应论文-朱威,单军军,Luan,Nguyen,张适然,陶丰

导读:本文包含了表面氧化反应论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献,主要关键词:controllable,synthesis,bimetallic,nanocubes,ambient-pressure,XPS,CO,oxidation

表面氧化反应论文文献综述

朱威,单军军,Luan,Nguyen,张适然,陶丰[1](2019)在《PdRh双金属纳米立方体表面化学原位研究与CO氧化反应催化性能的关联(英文)》一文中研究指出随着原位表征技术的进步,最新的研究结果表明,纳米催化剂在活化或催化反应条件下会发生表面结构或组分的变化,进而影响其催化性能.而开展以具有明确结构和组分纳米晶为模型催化剂的原位催化反应研究,对深入理解催化剂在反应中的活性中心状态和构效关系能起到重要推进作用.本研究利用水热法制备了具有一系列组成、相似尺寸及相同形貌的PdRh双金属纳米立方体,针对CO催化氧化反应,结合原位X射线光电子能谱技术,研究了不同预处理条件下和不同组成的纳米晶表面化学演化历程.研究发现Pd_(0.6)Rh_(0.4)和Pd_(0.8)Rh_(0.2)两种组分的纳米晶催化反应活性中心取决于其预活化条件,而PdRh体系的元素偏析现象仅在Pd_(0.6)Rh_(0.4)一种条件下发生.因此,本研究进一步明晰了双金属催化剂表面结构在反应条件下的演变与催化性能的关联.(本文来源于《Science China Materials》期刊2019年01期)

李昌,蔡军,杨甜,韩永,董乔[2](2018)在《Pt(110)表面催化CO氧化反应原位研究》一文中研究指出CO氧化作为最重要的原型反应之一始终受到广泛关注,而Pt系金属表面催化CO氧化反应的机理目前仍存争议。为了研究Pt表面催化CO氧化反应的机理,借助近常压光电子能谱(AmbientPressureX-ray PhotoelectronSpectroscopy,APXPS)结合在线质谱(MassSpectra,MS),原位分析了Pt(110)表面催化CO氧化反应过程中表面物种以及反应产物的变化。实验结果表明:Pt(110)表面催化CO氧化反应过程可以分为叁个状态:1)低反应活性状态,Pt(110)表面CO中毒,CO2的产生速率很低;2)高反应活性状态,Pt(110)表面发生点火反应并伴随大量反应热的释放;3)传质速率限制的反应状态,Pt(110)表面O过量,反应速率受到CO扩散速率的限制。保持反应气体总压强为100 Pa,通过改变不同的CO和O2比例,发现Pt(110)表面催化CO氧化反应的点火温度随着CO含量的增加而升高。本工作对于理解Pt(110)表面催化CO氧化反应机理具有重要帮助,同时为进一步弄清催化反应的活性物种提供了基础。(本文来源于《核技术》期刊2018年12期)

梁辉,陈登峰,黄申林[3](2018)在《一种新型松香基表面活性剂在芳香醇常温水相氧化反应中的应用(英文)》一文中研究指出以松香为原料合成的表面活性剂具有良好的生态性能,符合"绿色化学"的要求。笔者设计合成了一种新型松香基表面活性剂(脱氢枞醇-聚乙二醇-550-琥珀酸单甲醚,DAPGS-550-M)。合成反应以脱氢枞醇为原料,分两步进行:脱氢枞醇在碱性条件下与琥珀酸酐反应得到脱氢枞醇琥珀酸酯,再与甲基聚乙二醇-550(PEG-550-M)进行酯化反应生成所需DAPGS-550-M。再利用DAPGS-550-M在水溶液中形成纳米胶束,分析各种芳香醇于室温水中的氧化反应,筛选获得最佳反应条件:室温下催化量为摩尔百分比2%的AgNO_3和摩尔百分比0. 5%的Bi(OTf)3,相同物质的量的K_2S_2O_8,以及2%DAPGS-550-M的水溶液为反应介质。试验结果表明,在此反应条件下,反应底物适用性广,14种芳香醇顺利氧化得到较高产率的酮或醛产物,且均通过核磁共振进行了鉴定。此外,进一步对该新反应体系的E因子(废物与期望产物的质量比和原子经济性)以及催化体系的可循环性进行了研究,结果表明:E因子较低,且包括水、表面活性剂和催化剂在内的整个催化剂体系均易于回收利用,符合绿色化学要求。(本文来源于《林业工程学报》期刊2018年06期)

连弘扬,庞树峰,张韫宏[4](2018)在《红外光谱研究异戊二烯在α-Al_2O_3表面的氧化反应》一文中研究指出利用傅里叶变换显微红外光谱仪(micro-FTIR)研究异戊二烯在α-Al_2O_3表面的氧化反应。结果表明异戊二烯、臭氧和二氧化硫可以在α-Al_2O_3表面反应生成羰基化合物和硫酸盐,并且水的存在对硫酸盐的生成有抑制作用。(本文来源于《光谱学与光谱分析》期刊2018年S1期)

孙光辉[5](2018)在《贵金属模型催化剂表面氧化反应体系研究》一文中研究指出贵金属(Au、Pt)催化氧化反应机理研究具有重要的研究意义。例如,对于低温CO氧化反应,水的作用存在争议;而对于Au催化氧化反应,分子氧的吸附和活化研究非常少。本博士学位论文以Au(997)台阶表面(由Au原子配位数为9的(111)平台面和Au原子配位数为7的(111)台阶面组成)和Pt(111)单晶表面作为模型催化剂,利用热脱附谱、X射线光电子能谱、偏振调制反射吸收红外光谱以及同位素标记技术研究了 Au(997)表面从分子氧出发的小分子氧化反应和Pt(111)表面水参与的CO氧化反应的反应机理,得到以下主要结果:1)通过低温和近常压的O2暴露方法在Au(997)表面制备了吸附在台阶位的O2(a)物种,并研究了 O2(a)与水的相互作用和与CO的反应行为。共吸附的O2(a)和水通过氢键作用在表面形成{O2·(H2O)n}复合物,在升温过程中该复合物部分分解形成{(OOH)m(OH)z(H2O)n}物种,进一步分解为O(a)。在O2(a)和CO(a)观察到3个CO2生成通道,按反应温度由低至高依次为CO和O2(a)反应生成CO2、水参与的CO2生成、和CO和O(a)反应生成CO2;同时观察到水为媒介的共吸附O2(a)和CO(a)之间的低温氧交换过程。2)研究了 Au(997)表面甲醇与O2(a)的氧化反应行为,揭示了 O2(a)和O(a)与甲醇反应生成甲酸甲酯不同的反应机理。低温下共吸附甲醇(CH3OH(a))与02(a)反应生成甲氧基(CH3O(a)),CH3O(a)进一步氧化脱氢生成CH2O2(a),CH2O2(a)、CH3O(a)和O2(a)发生氧化脱氢和偶联反应生成甲酸甲酯(HCOOCH3);高温下CH3OH(a)与O(a)反应生成CH3O(a),CH3O(a)进一步氧化脱氢生成CH2O2(a),CH2O2(a)分解生成O(a)和HCHO(a)、HCHO(a)、CH3O(a)和O(a)发生氧化脱氢和偶联反应生成HCOOCH3。3)研究了 Au(997)表面丙烯与O2(a)的氧化反应行为,观察到吸附位依赖的丙烯氧化反应行为。低温下共吸附在台阶位的C3H6(a)和O2(a)发生燃烧反应生成CO2、CO和水,吸附在平台位的C3H6(a)与吸附台阶位的O2(a)除了发生燃烧反应,还发生部分氧化反应生成丙烯醛;高温下吸附在台阶位的C3H6(a)和O(a)主要发生部分氧化反应生成丙烯醛。丙烯氧化反应选择性主要受表面氧覆盖度的影响,高氧覆盖度以燃烧反应为主,低氧覆盖度以部分氧化反应为主。4)研究了水对Pt(111)表面CO氧化反应的影响,揭示了水的双刃剑作用。低温下共吸附的水和O2(a)通过氢键在Pt(111)表面形成{O2(a)·(H2O)m}复合物,该复合物能够提高加热过程中O2(a)解离生成O(a)的比例;但在高覆盖度水和02(a)的表面,水可以置换部分O2(a)形成{O2(g)·(H2O)n},从而降低O2(a)解离生成O(a)的比例。在CO氧化反应过程中,观察到适量水对CO2生成的促进作用和{O2(a)·(H20)m}复合物引发的CO氧化反应新通道;但过高覆盖度的水可以置换部分O2(a)而减弱了 C02的生成。上述研究结果加深了对贵金属催化氧化反应体系的反应机理和构-效关系的基础理解。(本文来源于《中国科学技术大学》期刊2018-09-01)

王亚琴,马腾[6](2018)在《Pt-Fe催化剂次表层Fe结构表面的CO氧化反应性能》一文中研究指出利用紫外光电子能谱等表面科学方法,研究了Pt-Fe模型催化剂的次表层Fe结构[即Pt/Fe/Pt(111)结构]在不同条件下CO的吸附及其氧化反应。结果表明,Pt/Fe/Pt(111)结构在H_2气氛或者超高真空中是种稳定结构,最外层的原子与Pt(111)相同,是密排的铂原子面;但次表层的原子中有约0.5单层的铁原子,使费米边附近(0~2.0)e V的电子态密度明显低于Pt(111)表面,从而改变表面的CO和O_2吸附以及反应性能。程序升温的紫外光电子能谱结果显示,Pt/Fe/Pt(111)表面在(100~300)K,CO的吸附受温度的影响不明显,且O_2能够吸附、活化并使共吸附的CO发生氧化反应;当温度为300 K时,O_2无法在Pt/Fe/Pt(111)表面吸附、活化,所以CO氧化反应无法进行。Pt/Fe/Pt(111)结构虽然能有效地减弱CO的吸附从而避免CO毒化的问题,但O_2的吸附和活化也受到显着抑制并影响到一定条件下CO的氧化反应。(本文来源于《工业催化》期刊2018年08期)

罗靖洁,梁长海,苏党生[7](2018)在《负载型Au-Cu复合催化剂表面原子结构的调控及其CO氧化反应性能研究》一文中研究指出负载型纳米金催化剂因其优异的催化活性,被广泛的应用于多相催化,特别是绿色化学品的合成,环境污染物的降解等催化反应。近年来,针对纳米金催化剂活性及稳定性的进一步提升,研究学者提出包括强金属-载体相互作用(SMSI)、单原子/单活性位点催化剂、反转催化剂等概念~(1,2),不断拓展高活性高稳定性金纳米催化剂的设计及应用。同时,由于Cu元素与Au元素相似的物理化学性质,控制不同研制方法及处理手段,Au-Cu原子通过排列(本文来源于《第十一届全国环境催化与环境材料学术会议论文集》期刊2018-07-20)

钟航[8](2018)在《金、银表面等离激元的尺寸效应及其在PATP催化氧化反应中的作用研究》一文中研究指出表面等离激元共振(Surface plasmon resonance,SPR)是指金属纳米结构在光辐照作用下,内部自由电子产生的共谐振荡,其具有非常独特的光学性质。一方面,表面等离激元辐射弛豫会极大地增强纳米颗粒表面的局域电场,使得其在表面增强光谱中有着广泛的应用;另一方面,表面等离激元非辐射弛豫产生的热电子/空穴可能会引起吸附分子发生化学反应。金属纳米结构尺寸直接影响着表面等离激元强度,且金属表面耐腐蚀性能也与表面微观结构密切相关,本文采用不同粒径氧化铝抛光粉抛光处理金片表面,经扫描电镜和原子力显微镜观察,表明金片表面具备与实际工件类似的微观结构,在此基础上,研究金片表面微观划痕结构对表面等离激元以及耐腐蚀性能的影响。近年来,研究发现表面等离激元具有催化反应的功能,能够催化对氨基苯硫酚(PATP)偶联生成二巯基偶氮苯(DMAB),但是,其催化反应机理还存在许多争议。本文以自制原位拉曼电化学反应系统制备出具有较强表面等离激元性质的基底,通过控制实验条件,研究了热电子/空穴、氧气以及基底在PATP表面催化反应中的作用。采用不同粒径氧化铝抛光粉单向抛光处理金片表面,在金片表面获得不同尺寸的微观划痕,经扫描电镜和原子力显微镜观察,获得金片表面微观划痕尺寸分布,以罗丹明B为探针分子,研究了具有不同尺寸划痕的金片表面吸附罗丹明B后的表面增强拉曼光谱(SERS),结果表明表面等离激元强度随着划痕平均特征尺寸增大先增强后减弱,且在划痕平均特征尺寸为50 nm附近时最强:随后使用电化学极化曲线测试研究了金片表面微观划痕尺寸对耐腐蚀性能的影响,结果表明当划痕平均特征尺寸大于50nm时,表面等离激元强度与自腐蚀电位存在良好的对应关系,通过拉曼信号可以评价金片表面的耐蚀性。SERS技术为工件耐蚀性分析提供了一种新的技术途径。通过在工件表面滴涂探针分子并使用便携式拉曼光谱仪测量有望可以对工件耐蚀性进行现场快速预判。使用电化学沉积方法在石墨箔表面制备出尺寸均匀且等离激元较强的金、银纳米颗粒(AuNPs、AgNPs)。通过电化学试验技术与SERS联用,研究PATP在AgNPs/C电极表面的转化,改变不同的反应气氛(Ar、O2)观察DMAB的ag模变化,统计各反应时间段DMAB的生成速率,发现氧气的存在加快了 PATP偶联反应;通过添加乙醇作为空穴捕获剂来研究空穴对表面等离激元催化PATP偶联反应的影响,发现热空穴是Ar气氛中PATP偶联反应主要的氧化剂,而热电子活化后的O2则加快了 O2气氛中PATP偶联反应过程;通过添加甲酸与碳酸氢钠来研究酸碱性对反应的影响,发现O2气氛中纳米颗粒表面的氧化银对加快PATP偶联反应起到了关键作用,再次证明热空穴是Ar气氛中PATP偶联反应主要的氧化剂。另外,研究了氩气及氧气气氛中PATP在Au NPs/C电极表面的转化,与Ag NP/C上PATP偶联反应过程基本一致。(本文来源于《中国工程物理研究院》期刊2018-04-01)

杨浩林,霍杰鹏,年志远,汪小憨,赵黛青[9](2017)在《表面反应对甲醇低温氧化反应影响的模型研究》一文中研究指出对反应器内表面在甲醇-空气混合物的低温氧化过程中的抑制作用进行了详细的模型研究。通过对气相反应动力学机理的简化,得到了用于甲醇低温氧化的九步骨架机理,并确定了对气相链反应有重要影响的关键的淬灭物种,包括OH,HO2,H2O2和HCHO,以及相关的表面反应。甲醇-空气混合物的表面动力学模型由这些关键物种的吸附以及通过吸附反应产生的稳定分子的解吸构成。基于已建立的异相自由基淬熄机理的计算结果与文献实验结果非常一致,表明自由基淬熄不仅对缓慢氧化具有显着的抑制作用,而且能够延缓点火延迟时间。为了评估表面反应对低温着火的抑制作用,进一步开发了结合气相反应和表面反应的五步简化机理。基于这一机理,通过活化能渐近处理得到了能够估算甲醇低温着火延迟时间的显式表达式,可以准确地得到惰性和活泼表面影响下的点火延迟时间。(本文来源于《中国化学会第二届全国燃烧化学学术会议论文集》期刊2017-05-20)

Tadahiro,Fujitani,Isao,Nakamura[10](2016)在《单晶Au表面和Au/TiO_2(110)模型催化剂表面CO氧化反应机理和活性位(英文)》一文中研究指出在分子尺度上介绍了Au/TiO_2(110)模型催化剂表面和单晶Au表面CO氧化反应机理和活性位、以及H_2O的作用.在低温(<320 K),H_2O起着促进CO氧化的作用,CO氧化的活性位位于金纳米颗粒与TiO_2载体界面(Au~(δ+)O~(δ–)––Ti)的周边.O_2和H_2O在金纳米颗粒与Ti O_2载体界面边缘处反应形成OOH,而形成的OOH使O–O键活化,随后OOH与CO反应生成CO_2.300K时CO_2的形成速率受限于O_2压力与该反应机理相印证.相反,在高温(>320 K)下,因暴露于CO中而导致催化剂表面重组,在表面形成低配位金原子.低配位的金原子吸附O_2,随后O_2解离,并在金属金表面氧化CO.(本文来源于《催化学报》期刊2016年10期)

表面氧化反应论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

CO氧化作为最重要的原型反应之一始终受到广泛关注,而Pt系金属表面催化CO氧化反应的机理目前仍存争议。为了研究Pt表面催化CO氧化反应的机理,借助近常压光电子能谱(AmbientPressureX-ray PhotoelectronSpectroscopy,APXPS)结合在线质谱(MassSpectra,MS),原位分析了Pt(110)表面催化CO氧化反应过程中表面物种以及反应产物的变化。实验结果表明:Pt(110)表面催化CO氧化反应过程可以分为叁个状态:1)低反应活性状态,Pt(110)表面CO中毒,CO2的产生速率很低;2)高反应活性状态,Pt(110)表面发生点火反应并伴随大量反应热的释放;3)传质速率限制的反应状态,Pt(110)表面O过量,反应速率受到CO扩散速率的限制。保持反应气体总压强为100 Pa,通过改变不同的CO和O2比例,发现Pt(110)表面催化CO氧化反应的点火温度随着CO含量的增加而升高。本工作对于理解Pt(110)表面催化CO氧化反应机理具有重要帮助,同时为进一步弄清催化反应的活性物种提供了基础。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

表面氧化反应论文参考文献

[1].朱威,单军军,Luan,Nguyen,张适然,陶丰.PdRh双金属纳米立方体表面化学原位研究与CO氧化反应催化性能的关联(英文)[J].ScienceChinaMaterials.2019

[2].李昌,蔡军,杨甜,韩永,董乔.Pt(110)表面催化CO氧化反应原位研究[J].核技术.2018

[3].梁辉,陈登峰,黄申林.一种新型松香基表面活性剂在芳香醇常温水相氧化反应中的应用(英文)[J].林业工程学报.2018

[4].连弘扬,庞树峰,张韫宏.红外光谱研究异戊二烯在α-Al_2O_3表面的氧化反应[J].光谱学与光谱分析.2018

[5].孙光辉.贵金属模型催化剂表面氧化反应体系研究[D].中国科学技术大学.2018

[6].王亚琴,马腾.Pt-Fe催化剂次表层Fe结构表面的CO氧化反应性能[J].工业催化.2018

[7].罗靖洁,梁长海,苏党生.负载型Au-Cu复合催化剂表面原子结构的调控及其CO氧化反应性能研究[C].第十一届全国环境催化与环境材料学术会议论文集.2018

[8].钟航.金、银表面等离激元的尺寸效应及其在PATP催化氧化反应中的作用研究[D].中国工程物理研究院.2018

[9].杨浩林,霍杰鹏,年志远,汪小憨,赵黛青.表面反应对甲醇低温氧化反应影响的模型研究[C].中国化学会第二届全国燃烧化学学术会议论文集.2017

[10].Tadahiro,Fujitani,Isao,Nakamura.单晶Au表面和Au/TiO_2(110)模型催化剂表面CO氧化反应机理和活性位(英文)[J].催化学报.2016

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