李平:双杂原子掺杂碳基非贵金属催化剂的制备及其在氧还原反应中的应用论文

李平:双杂原子掺杂碳基非贵金属催化剂的制备及其在氧还原反应中的应用论文

本文主要研究内容

作者李平(2019)在《双杂原子掺杂碳基非贵金属催化剂的制备及其在氧还原反应中的应用》一文中研究指出:氧还原反应(ORR)是金属-空气电池、燃料电池等能量转换装置中的重要反应之一。然而,该反应动力学反应过程缓慢,反应过程也很复杂,因此需要合适的催化剂来提高反应速率和效率。当前用于催化ORR反应的催化剂主要是贵金属Pt,但是其储量少,价格高,限制了金属空气电池和燃料电池的大规模应用,所以寻找催化性能优异且价格低廉的催化剂成为研究热点。本论文主要包括以下内容:(1)以植酸和醋酸铁形成的金属胶为前驱体,然后进行高温碳化,最后通过氨气作为氮源进行氮掺杂得到了优异的ORR催化剂(Fe-N-C/Fe100-x-y-zPxOyNz/NPC)。Fe-N-C/Fe100-x-y-zPxOyNz/NPC由多种活性成分组成如NPC,铁基多孔空心球和磷酸基团。在碱性介质中,Fe-N-C/Fe100-x-y-zPxOyNz/NPC表现出优于Pt/C的催化性能,其半波电势达到0.86V。同时将Fe-N-C/Fe100-x-y-zPxOyNz/NPC应用于锌空气电池,其能量密度高达675 Wh kgZn-1。Fe-N-C/Fe100-x-y-zPxOyNz/NPC优异的催化活性得益于NPC、Fe-N-C、铁基多孔空心球和磷酸基团的协同作用,从而提高了催化剂的催化性能。(2)通过对铷植酸凝胶高温退火,合成了一种新型的高活性球状纳米碳ORR电催化剂(PON/C-"Rb")。催化剂由表面经PO4-基团修饰的N,P掺杂的球状纳米碳组成,Rb含量极低(0.005 wt%)。在退火过程中RbCl抑制了碳材料的团聚,形成了球状纳米碳。由于PON/C-“Rb”上存在更多的边缘、缺陷和PO4-基团,因此制备的PON/C-“Rb”电催化剂表现出优异的ORR催化活性,其半波电位为0.87 V,高于商业Pt/C催化剂。同时将PON/C-“Rb”应用于锌空气电池,其比容量和能量密度分别为705 mAh gZn-1和860 Wh KgZn-1。(3)以单宁酸为碳源,磷酸氢二钠为磷源,氯化亚铁为铁源采用一锅热解的方法,成功地合成了一种由FePx纳米颗粒和Fe-N-C基团负载在N,P共掺杂的碳(NPC)上的三功能电催化剂。FePx/Fe-N-C/NPC催化剂中各组分的协同作用,使其对氧还原反应(ORR)、析氧反应(OER)和析氢反应(HER)均具有较高的催化活性和良好的耐久性。将FePx/Fe-N-C/NPC应用于锌空气电池表现出性能优于以Pt/C-IrO2制备的电池。同时,将催化剂应用于水的电解,其表现出的催化性能优于贵金属IrO2-Pt/C。

Abstract

yang hai yuan fan ying (ORR)shi jin shu -kong qi dian chi 、ran liao dian chi deng neng liang zhuai huan zhuang zhi zhong de chong yao fan ying zhi yi 。ran er ,gai fan ying dong li xue fan ying guo cheng huan man ,fan ying guo cheng ye hen fu za ,yin ci xu yao ge kuo de cui hua ji lai di gao fan ying su lv he xiao lv 。dang qian yong yu cui hua ORRfan ying de cui hua ji zhu yao shi gui jin shu Pt,dan shi ji chu liang shao ,jia ge gao ,xian zhi le jin shu kong qi dian chi he ran liao dian chi de da gui mo ying yong ,suo yi xun zhao cui hua xing neng you yi ju jia ge di lian de cui hua ji cheng wei yan jiu re dian 。ben lun wen zhu yao bao gua yi xia nei rong :(1)yi zhi suan he cu suan tie xing cheng de jin shu jiao wei qian qu ti ,ran hou jin hang gao wen tan hua ,zui hou tong guo an qi zuo wei dan yuan jin hang dan can za de dao le you yi de ORRcui hua ji (Fe-N-C/Fe100-x-y-zPxOyNz/NPC)。Fe-N-C/Fe100-x-y-zPxOyNz/NPCyou duo chong huo xing cheng fen zu cheng ru NPC,tie ji duo kong kong xin qiu he lin suan ji tuan 。zai jian xing jie zhi zhong ,Fe-N-C/Fe100-x-y-zPxOyNz/NPCbiao xian chu you yu Pt/Cde cui hua xing neng ,ji ban bo dian shi da dao 0.86V。tong shi jiang Fe-N-C/Fe100-x-y-zPxOyNz/NPCying yong yu xin kong qi dian chi ,ji neng liang mi du gao da 675 Wh kgZn-1。Fe-N-C/Fe100-x-y-zPxOyNz/NPCyou yi de cui hua huo xing de yi yu NPC、Fe-N-C、tie ji duo kong kong xin qiu he lin suan ji tuan de xie tong zuo yong ,cong er di gao le cui hua ji de cui hua xing neng 。(2)tong guo dui ru zhi suan ning jiao gao wen tui huo ,ge cheng le yi chong xin xing de gao huo xing qiu zhuang na mi tan ORRdian cui hua ji (PON/C-"Rb")。cui hua ji you biao mian jing PO4-ji tuan xiu shi de N,Pcan za de qiu zhuang na mi tan zu cheng ,Rbhan liang ji di (0.005 wt%)。zai tui huo guo cheng zhong RbClyi zhi le tan cai liao de tuan ju ,xing cheng le qiu zhuang na mi tan 。you yu PON/C-“Rb”shang cun zai geng duo de bian yuan 、que xian he PO4-ji tuan ,yin ci zhi bei de PON/C-“Rb”dian cui hua ji biao xian chu you yi de ORRcui hua huo xing ,ji ban bo dian wei wei 0.87 V,gao yu shang ye Pt/Ccui hua ji 。tong shi jiang PON/C-“Rb”ying yong yu xin kong qi dian chi ,ji bi rong liang he neng liang mi du fen bie wei 705 mAh gZn-1he 860 Wh KgZn-1。(3)yi chan ning suan wei tan yuan ,lin suan qing er na wei lin yuan ,lv hua ya tie wei tie yuan cai yong yi guo re jie de fang fa ,cheng gong de ge cheng le yi chong you FePxna mi ke li he Fe-N-Cji tuan fu zai zai N,Pgong can za de tan (NPC)shang de san gong neng dian cui hua ji 。FePx/Fe-N-C/NPCcui hua ji zhong ge zu fen de xie tong zuo yong ,shi ji dui yang hai yuan fan ying (ORR)、xi yang fan ying (OER)he xi qing fan ying (HER)jun ju you jiao gao de cui hua huo xing he liang hao de nai jiu xing 。jiang FePx/Fe-N-C/NPCying yong yu xin kong qi dian chi biao xian chu xing neng you yu yi Pt/C-IrO2zhi bei de dian chi 。tong shi ,jiang cui hua ji ying yong yu shui de dian jie ,ji biao xian chu de cui hua xing neng you yu gui jin shu IrO2-Pt/C。

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自青岛科技大学的李平,发表于刊物青岛科技大学2019-07-19论文,是一篇关于氧还原反应论文,非贵金属催化剂论文,碳基材料论文,氮磷共掺杂论文,电催化剂论文,青岛科技大学2019-07-19论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自青岛科技大学2019-07-19论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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