吸附强化重整反应论文-刘昊,吴嵘,吴素芳

吸附强化重整反应论文-刘昊,吴嵘,吴素芳

导读:本文包含了吸附强化重整反应论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献,主要关键词:焦炉煤气,制氢,吸附作用,计算机模拟

吸附强化重整反应论文文献综述

刘昊,吴嵘,吴素芳[1](2018)在《反应吸附强化焦炉煤气蒸汽重整制氢技术评价》一文中研究指出以实验研究结果为基础,建立了反应吸附强化焦炉煤气水蒸汽重整制氢(ReSER-COG)工艺流程,并进行了技术性能评价计算。计算过程采用化工模拟软件Aspen Plus,基于不同反应温度、水碳比、钙碳比等工艺操作参数,对各个操作单元进行物料平衡和能量平衡计算,并考察制氢性能指标产氢率和COG能量转化效率受制氢工艺操作参数影响的敏感度分析,得到最优操作参数范围。分析结果表明:ReSER-COG制氢工艺在反应温度600℃,水碳物质的量比4,钙碳物质的量比2.75,常压反应的条件下,1m~3COG可获得最大产氢气率为1.8m~3,且能量转化效率达到最高76.3%。与现有的COG制氢技术相比,ReSERCOG制氢技术在同样条件下,可以得到较高的产氢率和COG能量转化效率,具备较强的技术优势。(本文来源于《天然气化工(C1化学与化工)》期刊2018年06期)

刘昊,杨兆伟,卢尚青,吴素芳[2](2018)在《反应吸附强化模拟沼气蒸汽重整制氢的计算和实验研究》一文中研究指出文章对反应吸附强化模拟沼气-水蒸气重整制氢技术(Re SER-Biogas)进行了热力学计算和实验研究。首先,建立甲烷蒸汽重整反应耦合氧化钙与二氧化碳反应的制氢反应模型,对CO2和CH4体积比(α)分别为0.25,0.43和0.67的模拟沼气进行改变CO2移除率(ζ)、反应温度(T)、水碳摩尔比(β)对甲烷转化率和氢气浓度影响规律的模拟计算。计算结果表明,提高ζ,T和β值能有效强化重整反应,当P=0.1 MPa,ζ=0.95,T=600℃,β=4时,甲烷转化率可达94%,产物中氢气的浓度可达96%。其次,采用镍系催化剂与纳米Ca O基CO2吸附剂,在固定床反应器中进行模拟沼气Re SER-Biogas制氢实验,改变T,β以及α值得到不同反应条件下的甲烷转化率与产品氢气浓度,从实验层面上验证模拟计算结果和反应条件影响规律的可靠性。实验结果表明,在P=0.1 MPa,ζ=0.95,T=600℃,β=4和α=0.43的实验条件下,产物中氢气的浓度高达93%,CO的浓度低至0.32%。和传统无吸附强化的沼气蒸汽重整制氢工艺相比,Re SER-Biogas技术能够在更低的温度条件下直接制取低CO浓度的高纯氢气产品,对开发高效,节能的沼气制氢新技术具有重要的实际意义。(本文来源于《可再生能源》期刊2018年05期)

杨兆伟[3](2016)在《反应吸附强化沼气水蒸汽重整制氢研究》一文中研究指出我国有着丰富的沼气资源,沼气作为一种常见的可再生清洁能源,大力发展沼气制氢技术,不仅可以最大限度地减少沼气直接排放对环境的污染,增加沼气的附加使用价值,还能为氢气的生产,提供一种可再生的原料。本文首次提出并研究反应吸附强化沼气水蒸气重整制氢(ReSER-Biogas)技术,能够在更低的温度条件下,一步式直接制取高浓度的氢气产品,是更高效、节能地利用沼气制氢的途径,对实现沼气高效制氢的目的具有非常重要的实际意义。本文首先建立了ReSER-Biogas反应的热力学模型,模拟计算了不同工艺条件下甲烷转化率以及出口氢气浓度的变化规律。由模拟计算结果可知,反应吸附强化技术可以在降低反应温度的同时,降低产物中CO2和CO浓度,一步直接获得高浓度氢气产品。在得到相同浓度氢气产品条件下,采用反应吸附强化的方法可以降低反应温度约150℃。当反应温度为550℃,CO2移除率增加到0.99时,理论计算发现此时甲烷转化率为94%,出口气体已经没有CO和CO2,此时产物中H2浓度能够达到98%。ReSER-Biogas的热力学模拟计算充分说明了该技术制取高纯氢的可行性的同时,也为工艺条件的实验研究提供了依据。其次,采用实验室固定床反应器用CH4和CO2模拟沼气组成,采用工业甲烷水蒸气重整镍系催化剂与本课题组研究开发的纳米CaO基CO2吸附剂混合装填,在反应温度540-600℃,沼气二氧化碳含量20-40%,水碳摩尔比2-4的条件下,进行了ReSER-Biogas制氢的实验研究。实验表明:用纳米CaO基吸附剂,钙碳比为1.31时,在反应温度为540-600℃,吸附强化段的C02移除率皆为0.99。在常压,沼气二氧化碳含量为30%,水碳摩尔比为3,反应温度为580℃的条件下,出口H2浓度提高为91.8%,出口CO浓度降低为0.35%,CH4转化率提高为76%。与普通沼气水蒸气重整制氢相比,反应温度降低200℃左右,出口H2浓度提高20%以上,出口CO浓度降低10倍以上,CH4转化率提高10%以上。这充分说明了ReSER-Biogas制氢能够降低反应温度以及出口气体中CO浓度,提高沼气中CH4转化率同时,制取高浓度H2。然后,利用化工模拟软件Aspen Plus,结合热力学计算和实验研究结果,建立ReSER-Biogas制氢工艺流程,确定ReSER-Biogas制氢的最优操作参数。由模拟结果可知:常压下,反应温度为580℃,水碳比为3,钙碳比为2.75为最优操作参数。此时,产氢率提高为2.35m3 H2/m3 Biogas,沼气能量转化效率提高为94.7%,单位能耗产氢量为0.00063 kJ/m3 H2。与目前已有沼气制氢工艺中产氢率最高的沼气水蒸气重整制氢工艺进行对比,ReSER-Biogas制氢不仅产氢率提高了42%,而且能量转化效率也提高了24%。此外,与反应吸附强化焦炉煤气水蒸气重整制氢(ReSER-COG)工艺进行对比,ReSER-Biogas产氢率提高了30%,能量转化效率提高了24%。这些都充分体现了ReSER-Biogas制氢工艺的技术优势和先进性。本文对ReSER-Biogas制氢工艺的研究结果为实现沼气更节能、更高效制氢的目的提供了理论基础。(本文来源于《浙江大学》期刊2016-05-05)

吴嵘[4](2014)在《反应吸附强化焦炉煤气水蒸气重整制氢研究及其工艺评价》一文中研究指出我国工业副产焦炉煤气(COG)资源丰富,研究焦炉煤气低成本、高效的规模制氢技术具有重要的理论意义和实际意义。利用焦炉煤气化学转化方法制氢可以解决焦炉煤气变压吸附(PSA)等物理方法制氢存在产氢效率低、资源利用性差的问题。本文在焦炉煤气化学转化方法制氢的基础上,提出并研究了C02反应吸附强化焦炉煤气水蒸气重整制氢(ReSER-COG)的制氢新技术。对实现焦炉煤气节能、减排、高效制氢的目的具有重要意义。论文首先对COG中含有的C2+组分分别进行了不同工艺操作条件下的ReSER反应制氢效果的热力学模拟计算。通过分析优选的C2+组分ReSER制氢的工艺条件,为ReSER-COG制氢工艺的实验研究提供工艺参数选择依据。计算结果得到C2+优选的ReSER制氢的工艺条件为:水碳摩尔比4,钙碳摩尔比2.5,温度200~650℃,压力0.1-1.8MPa范围内,在此优选条件下C2+均可通过ReSER反应获得H2含量在95%以上的产物;产物气体中H2含量随反应温度的升高和C02吸附率的增加而增大。在所研究的相同长度碳链的烃类中,烯烃比烷烃更容易发生ReSER反应,而原料的碳链越长,越容易发生ReSER反应。其次,在固定床反应器上,对原料为COG经过一次PSA提取氢的模拟解吸气,采用已有制备的Ni-nano-CaO/Al2O3复合催化剂,参考优选计算的ReSER的工艺条件,实验研究了ReSER-COG制氢工艺。研究表明:ReSER-COG制氢在600℃下即可获得浓度高于95.8%的H2,比没有反应吸附强化焦炉煤气蒸气转化的反应温度可降低200℃左右。相同反应条件下,C2+组份比CH4更易发生ReSER反应,证明了C2+的ReSER制氢热力学计算的结果。C2+组份的存在有利于提高产物中的H2浓度,在获得相同H2浓度的前提下,含有C2+的解吸气反应温度可降低50℃左右。C2+对于CH4转化率的抑制影响则可以通过适当提高反应水碳摩尔比以及原料空速来消除。在ReSER反应条件下,C2+的存在不会使复合催化剂产生积炭问题。根据反应原料COG同时含有CH4、CO、CO2等多种反应组分的特点,假设CH4重整反应为控制步骤,建立了ReSER-COG过程的本征反应动力学模型。实验考察了常压下水碳摩尔比为4、温度在560℃~680℃、原料气体空速在0.0417~0.0105g·min·ml-1范围内COG的反应速率情况。结果显示:拟合的反应动力学模型的平均相对误差只有4.58%。计算得到COG中甲烷重整反应活化能为95kJ/mol,解释了ReSER-COG过程在较低反应温度下能得到较高CH4转化率的原因。最后,基于Aspen plus模拟软件,建立了完整的ReSER-COG连续制氢工艺流程。结合实验研究和热力学计算结果确定的ReSER-COG制氢最优工艺条件,即反应温度600℃,水碳摩尔比4,钙碳摩尔比为2.75的条件,计算得到ReSER-COG制氢工艺可获得最大产氢率为1.8Nm3H2/Nm3COG,能量转化效率达到最高76.3%,耗水量处于最低值0.8kgH2O/Nm3H2,原料消耗量处于最低值0.56Nm3COG/Nm3H2。在制氢的同时,采用热钾碱对含氮尾气进行C02脱除的方式比不脱除C02的方式,COG能量转化效率降低3.7%,能耗升高15%。比较了不同COG制氢工艺间的产氢率和能量转化效率技术指标,结果表明:ReSER-COG制氢工艺具备最强的技术优势。本文对ReSER-COG制氢工艺的研究结果为焦炉煤气节能、减排、规模化的高效制氢技术提供了理论基础。(本文来源于《浙江大学》期刊2014-06-01)

吴嵘,吴素芳[5](2014)在《反应吸附强化C2/C3烃水蒸气重整制氢反应热力学计算》一文中研究指出为拓宽反应吸附强化水蒸气重整制氢(ReSER)原料的应用范围,采用化工流程模拟软件Aspen Plus,针对包括C2H4、C2H6、C3H6、C3H8的C2/C3轻烃ReSER制氢反应可行性和优化条件进行热力学分析计算。在选择的反应压力0.1~5 MPa,温度200~800℃,水碳摩尔比(S/C)1~8和吸附剂中氧化钙和原料碳摩尔比(Ca/C)0~5条件下进行热力学分析计算。计算结果表明:在优选的水碳比(S/C)4,钙碳比(Ca/C)2.5,温度200~650℃,压力0.1~1.8 MPa的条件下,C2H4、C2H6、C3H6、C3H8均可分别通过ReSER反应获得H2含量在95%以上的产物,产物中H2浓度均随着水碳比和钙碳比的增大而提高。在假设的水碳比4,钙碳比2.5条件下,当CO2脱除率达到0.9以上,C2H4、C2H6、C3H6、C3H8的反应温度分别高于250、400、250、350℃时,产物中H2摩尔分数均可达到95%以上,产物中的H2浓度随着反应温度的升高和CO2脱除率的增加而提高。当CO2脱除率低于0.9,产物H2摩尔分数要达到95%时,C2H4、C2H6、C3H6、C3H8的反应温度均需升高50℃。在相同长度C链的烃类中,烯烃比烷烃更容易发生ReSER反应。而原料的碳链越长,则越容易发生ReSER制氢反应。(本文来源于《化工学报》期刊2014年06期)

吴成[6](2013)在《钯膜反应器中反应吸附强化甲烷水蒸气重整制氢的研究》一文中研究指出在采用甲烷水蒸气重整制氢技术为质子交换膜燃料电池(PEMFC)提供所需氢气的研究中,如何提高制氢效率和降低氢气中的CO浓度以避免Pt电极中毒是一个重要课题。本文提出采用钯膜分离氢技术结合cO2反应吸附脱除强化甲烷水蒸气重整反应制氢技术(ReSER),研究H2和CO2原位分离的双重强化甲烷水蒸气重整制氢反应的实验方法与效果。首先,本文建立了分离H2与分离CO2双重强化条件下甲烷水蒸气重整制氢反应的热力学模型。运用MATLAB软件,模拟计算了反应压力、温度、水碳摩尔比、二氧化碳吸除率以及氢气透过率对重整反应的影响。研究结果表明:如果单独采用一种强化方式,分离H2比分离CO2更有利于提高甲烷转化率,但是出口气体中CO和CO2浓度会升高。只有同时采用吸附强化和膜分离的双重强化,才能够既提高甲烷转化率,降低CO的含量,又得到高纯氢气。其次,本文采用化学镀方法直接在多孔陶瓷管载体外表面制备钯复合膜作为透氢膜。利用SEM, XPS和透氢性能测试等分析手段,表征所制备钯复合膜的厚度、形貌结构及氢气的渗透能力。表征结果表明:在优选的制备条件下,钯复合膜表面连续完整,膜层厚约7.2μm。在600℃,总压1.3atm下,氢气渗透通量为0.015mol·m-2·S-1.本文建立了固定床钯膜反应器并进行反应吸附强化甲烷水蒸气重整制氢的研究。研究发现,采用双重强化方式,在反应温度为600℃,反应压力为1.3atm,水碳摩尔比为4条件下,甲烷转化率达到91%;当温度降低为550℃,甲烷转化率仍有82%,高于相同温度下传统甲烷水蒸气重整制氢反应理论平衡值64%。本文还研究了固定床钯膜反应器中反应产物的各个组分浓度随反应时间变化关系。在钯膜反应器中透过钯复合膜的氢气浓度最高达到98%,高于相同条件下ReSER制氢的氢气浓度92%;透过钯膜的一氧化碳浓度为1000ppm,低于相同条件下ReSER制氢的一氧化碳浓度1.5%。本文研究结果为膜反应器中ReSER制氢的进一步研究提供了理论和实验基础。(本文来源于《浙江大学》期刊2013-05-01)

贺隽,吴素芳[7](2007)在《吸附强化的甲烷水蒸汽重整制氢反应特性》一文中研究指出在实验室固定床反应器上研究了采用复合催化剂的吸附强化甲烷水蒸汽重整制氢反应,对吸附强化制氢反应条件进行了考查,得到了实验室条件下的最佳反应条件为温度600~640℃,压力0.2MPa,水碳比4~5。在600℃,0.2MPa,水碳比5的条件下,吸附强化段H_2含量高达95.39%,吸附强化段CH_4转化率达到81.37%,相对于理论平衡值的吸附强化因子达到26.76%。(本文来源于《化学反应工程与工艺》期刊2007年05期)

贺隽[8](2007)在《吸附强化甲烷水蒸汽重整制氢的复合催化剂及反应动力学研究》一文中研究指出吸附强化甲烷水蒸汽重整制氢工艺(Adsorption Enhanced Reforming,AER)是利用CO_2吸附脱除打破化学平衡的原理,降低反应温度和能耗的低成本制氢方法,对化工、炼油、能源和冶金行业具有重要研究意义。本文研究了一种可用于吸附强化重整制氢工艺的复合催化剂的制备方法,得到了复合催化剂的优化配方,并在实验室规模固定床反应器上研究了吸附强化重整制氢的工艺条件及反应动力学。本文首先采用混浆法制备了同时具有催化和吸附作用的NiO/CaO复合催化剂,研究了不同前驱物,NiO含量以及CaO含量对催化剂性能的影响,得出优化的催化剂配方。将复合催化剂与吸附剂催化剂混合装填的吸附强化制氢效果进行了比较,复合催化剂在H_2浓度,CH_4转化率,以及CO_2残余浓度等方面都明显优于混合装填催化剂。在实验室固定床反应器上研究了吸附强化重整制氢的工艺条件。研究表明,含镍和氧化钙的复合催化剂能显着降低甲烷水蒸汽重整制氢的反应温度,提高反应速率。在反应温度600~640℃,反应压力0.2MPa和水炭比4~6范围内,直接可以制得H_2浓度95%以上。提高反应压力对反应是不利的。提高水炭比可以明显提高CH_4转化率和产物H_2含量,但高水炭比需要消耗更多的能量,从节能角度考虑,合适的水炭比在4~5。选择在反应温度560~680℃,反应压力0.2MPa,水炭比4,甲烷空速158h~(-1)的条件下研究了复合催化剂上的反应动力学,建立了具有吸附强化反应特点的叁段反应动力学模型和机理为:(1)吸附强化段反应模型和机理:(2)过渡段反应模型和机理:(3)平衡段反应模型和机理:其中吸附强化段反应的活化能E=236.92kJ·mol~(-1),过渡段和平衡段反应活化能E_1=138.36kJ·mol~(-1),E_2=191.30kJ·mol~(-1)。经检验,模型计算结果与实验结果基本吻合,平均相对偏差3.62%。本文的研究结果为进一步理论和应用研究提供了基础。(本文来源于《浙江大学》期刊2007-05-01)

吸附强化重整反应论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

文章对反应吸附强化模拟沼气-水蒸气重整制氢技术(Re SER-Biogas)进行了热力学计算和实验研究。首先,建立甲烷蒸汽重整反应耦合氧化钙与二氧化碳反应的制氢反应模型,对CO2和CH4体积比(α)分别为0.25,0.43和0.67的模拟沼气进行改变CO2移除率(ζ)、反应温度(T)、水碳摩尔比(β)对甲烷转化率和氢气浓度影响规律的模拟计算。计算结果表明,提高ζ,T和β值能有效强化重整反应,当P=0.1 MPa,ζ=0.95,T=600℃,β=4时,甲烷转化率可达94%,产物中氢气的浓度可达96%。其次,采用镍系催化剂与纳米Ca O基CO2吸附剂,在固定床反应器中进行模拟沼气Re SER-Biogas制氢实验,改变T,β以及α值得到不同反应条件下的甲烷转化率与产品氢气浓度,从实验层面上验证模拟计算结果和反应条件影响规律的可靠性。实验结果表明,在P=0.1 MPa,ζ=0.95,T=600℃,β=4和α=0.43的实验条件下,产物中氢气的浓度高达93%,CO的浓度低至0.32%。和传统无吸附强化的沼气蒸汽重整制氢工艺相比,Re SER-Biogas技术能够在更低的温度条件下直接制取低CO浓度的高纯氢气产品,对开发高效,节能的沼气制氢新技术具有重要的实际意义。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

吸附强化重整反应论文参考文献

[1].刘昊,吴嵘,吴素芳.反应吸附强化焦炉煤气蒸汽重整制氢技术评价[J].天然气化工(C1化学与化工).2018

[2].刘昊,杨兆伟,卢尚青,吴素芳.反应吸附强化模拟沼气蒸汽重整制氢的计算和实验研究[J].可再生能源.2018

[3].杨兆伟.反应吸附强化沼气水蒸汽重整制氢研究[D].浙江大学.2016

[4].吴嵘.反应吸附强化焦炉煤气水蒸气重整制氢研究及其工艺评价[D].浙江大学.2014

[5].吴嵘,吴素芳.反应吸附强化C2/C3烃水蒸气重整制氢反应热力学计算[J].化工学报.2014

[6].吴成.钯膜反应器中反应吸附强化甲烷水蒸气重整制氢的研究[D].浙江大学.2013

[7].贺隽,吴素芳.吸附强化的甲烷水蒸汽重整制氢反应特性[J].化学反应工程与工艺.2007

[8].贺隽.吸附强化甲烷水蒸汽重整制氢的复合催化剂及反应动力学研究[D].浙江大学.2007

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吸附强化重整反应论文-刘昊,吴嵘,吴素芳
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