双金属分子筛论文-周月,丁雅萍,陈英文,沈树宝,祝社民

双金属分子筛论文-周月,丁雅萍,陈英文,沈树宝,祝社民

导读:本文包含了双金属分子筛论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献,主要关键词:ZSM-5,分子筛,复合氧化物,催化燃烧

双金属分子筛论文文献综述

周月,丁雅萍,陈英文,沈树宝,祝社民[1](2018)在《ZSM-5分子筛负载双金属复合氧化物催化剂制备及催化燃烧VOCs》一文中研究指出催化燃烧法[1]是有效治理VOCs的重要技术之一,其优点耗能小、操作温度低、脱除效率高,低温下可以处理较低体积分数(<1%)的有机污染物废气。ZSM-5分子筛具有高硅叁维交叉直通道,以及丰富可调的表面性质成为较为理想的催化剂载体。在本工作中,以原位水热合成法制备ZSM-5分子筛,负载复合金属氧化物,制备出高分散,大比表面积、高稳定性的CoCe双金属催化剂。采用FESEM、TEM、XRD、H2-TPR、O2-TPD、BET、XPS等分析技术手段探索金属离子与ZSM-5沸石分子筛的结合方(本文来源于《第十一届全国环境催化与环境材料学术会议论文集》期刊2018-07-20)

樊远秋[2](2018)在《氮氧化物在金属分子筛上选择性催化还原脱除的分子模拟》一文中研究指出分子筛因为其规整的孔道结构和高比表面积的优势,广泛的被应用在化工分离等相关领域。该结构特点使其具有较大的吸附容量,又因为分子筛具有择型催化的特点,使其可以通过分子筛的孔径对可吸附的客体分子进行了初步筛选。大气中所存在的含氮废气在分子尺寸上存在差异,具有毒性的笑气分子尺寸远大于对环境无害的氮气分子。基于此,本文采用分子模拟技术,对含氮废气在不同分子筛上进行吸附模拟计算和扩散模拟计算,根据计算结果推理分子筛改性的方向和方法,为设计出具备更优异分离性能的分子筛做出理论依据。首先从原子电荷种类,被吸附气体组分数(单组份、双组分)两方面了解吸附质对分子筛吸附所产生的影响,之后从H型分子筛和金属负载分子筛的吸附模拟结果了解吸附剂对分子筛吸附产生的影响。计算结果表明被吸附气体分子之间存在竞争行为,而且分子筛改性可以对其吸附行为产生较为明显的影响,随着分子筛硅铝比的减小,被吸附气体的饱和吸附量在逐渐增加。其次研究了气体分子负载量,混合组分与单组份气体以及分子筛硅铝比等因素对气体分子在分子筛上扩散所产生的影响。研究结果表明负载量的增多会对气体分子的扩散产生不利,混合组分在扩散时可能存在相互关联作用。最后,在上述吸附与扩散的模拟结果的基础上,选择近些年来催化应用极具前景的SSZ-13分子筛的拓扑结构CHA分子筛为研究对象,进一步了解金属改性分子筛对分子筛在吸附与扩散方面的影响机理。研究结果表明改性金属在分子筛腔体内的位置决定了气体分子的吸附稳定性和扩散速率。(本文来源于《北京化工大学》期刊2018-05-31)

王宁[3](2018)在《高分散金属分子筛的制备及其加氢催化性能研究》一文中研究指出苯甲醇是一种重要的化学中间体,可以用于制取苄基酯或者醚,苯甲醇和其衍生物在日常生产生活中有着广泛的应用。目前制取苯甲醇的方式有包括氧化法、还原法等等,其中用苯甲醛加氢是一种清洁环保、节约能源的制备方法。用于催化苯甲醛加氢的金属有Pd、Pt、Cu等,贵金属的选择性好,而过渡金属价格相对低廉。MCM-41是一种介孔分子筛,具有六方结构,孔道尺寸均一,比表面积大,可以达到1000 m2/g以上,其孔径尺寸具有良好的可调控性。由于其孔壁是无定型Si02包覆而成,导致稳定性和水热稳定性较差。硅氧骨架缺少酸性位,活性低,无法对各种反应起到很好的催化作用。引入金属杂原子可以有效地解决这一问题。金属杂原子的引入多少、金属的存在状态、引入的方法、杂原子的种类,直接决定了分子筛的种种特性,比如吸附性能和催化活性。基于此,引入金属杂原子对于提高分子筛催化活性、拓展应用领域具有极其重要的意义。研究发现,在合成过程中,将两种或者多种金属杂原子同时引入到分子筛中,较引入单一金属杂原子的分子筛具有更好的催化活性。本论文以MCM-41为载体,通过晶格定位法,将金属Pd、Ni引入到介孔分子筛中,制备了金属高度分散的介孔分子筛。在合成前期,考察了分子筛的合成条件,利用小角XRD对样品进行表征,比较合成样品的规整度,筛选出最优化合成条件。然后制备不同金属含量的介孔分子筛,通过利用XRD、HR-TEM、XRF、FT-IR等等表征手段对合成的样品进行了分析。为验证其催化活性,将分子筛用于苯甲醛加氢制备苯甲醇的反应,考察催化条件,获得更好的催化效果。论文的主要研究成果包括:(1)利用晶格定位法将金属Pd引入到分子筛骨架中,然后利用氢气,将骨架中的金属离子原位还原,使还原出的金属纳米颗粒高度分散在分子筛内部表面。对样品进行表征,通过分析结果可知,制备的Pd-MCM-41具有规整的六方孔道,孔径分布均匀(1.9-3.1nm),比表面积较大(489~701m2/g),金属Pd纳米颗粒均匀分散在分子筛孔道内表面中。在100 ℃、0.2 MPa条件下,合成的Pd-MCM-41对苯甲醛加氢具有较好的催化活性,在温和的实验条件下转化率达到了60%,选择性高达100%。催化剂稳定性较好,循环使用6次之后,转化率降低13%。(2)利用晶格定位法,将金属Pd、Ni引入到分子筛骨架中,在维持金属Pd含量不变的条件下,改变金属Ni的含量,制备了一系列的高分散的Pd/Ni-MCM-41。制备的样品具有均一的孔道,孔径主要集中在1.9-3.1 nm之间,比表面积较大(444-621 m2/g)。Pd和Ni在MCM-41中的存在状态不同,Pd纳米颗粒在孔道内表面分散,Ni取代硅掺杂在骨架中,二者高度分散。在100℃、0.2MPa条件下,合成的催化剂对苯甲醛具有较好的催化活性,与单金属催化剂催化活性比较,Pd的减少,Ni的增加,提高了转化率,其选择性也到达了 100%,循环使用4次之后,仍有很好的催化活性。(3)在合成Pd/Ni-MCM-41过程中,向反应体系里加入聚葡萄糖,通过改变其用量,制备了一系列经过聚葡萄糖改性的Pd/Ni-MCM-41催化剂。聚葡萄糖改变了 MCM-41的孔道结构,提高了苯甲醛的转化率。在100℃、0.2MPa条件下,苯甲醛的转化率均达到了 50%以上。(本文来源于《北京化工大学》期刊2018-05-18)

王博[4](2018)在《多级孔金属—分子筛核壳材料的制备及其催化性能研究》一文中研究指出基于绿色化学的原则,制备高性能、低成本的多功能催化剂具有重要的应用价值。核壳结构可协同不同催化中心的性能特点,为多功能材料的设计提供了新的思路。多级孔道在催化反应过程中可有效地增加传质效率,提高反应活性。因此,针对催化反应特点,定向设计合成多级孔的核壳结构催化剂具有重要的工业前景。本文基于工业上应用广泛的USY分子筛,构建了多级孔的金属-分子筛核壳结构催化剂,期望实现多种活性中心的复合,改善催化反应过程中的传质效率,增强催化剂的活性及稳定性,促进目标产物定向生成。具体的研究工作如下:(1)多相催化反应中,制备具有高活性、高稳定性的负载型金属催化剂面临着巨大的挑战。本文首次采用“脱铝原位生长法”,利用Ni~(2+)离子选择性地与USY分子筛中的铝物种进行反应在USY分子筛表面原位包覆了一层花瓣状的NiAl-LDHs结构,得到了多级孔USY@NiAl-LDHs核壳材料。这种方法不仅一步法实现了分子筛的脱铝及金属Ni的负载;还降低了Ni~(2+)离子的还原温度。经氢气还原得到的USY@Ni材料相比于USY母体具有更高的介孔体积及外比表面积,且Ni纳米粒子(5 nm)呈现高度分散状态,使得USY@Ni材料在丙酮一步法制甲基异丁基酮及间二硝基苯的加氢反应中表现出明显的高活性及优异的抗烧结、抗流失性能。(2)基于不同硅铝比的分子筛,优化原位生长法的制备条件,外加的金属离子选择性地与USY分子筛骨架中的Si或者Al物种反应,生成NiSiO_2或NiAl-LDHs前驱体。还原后,高度分散的Ni纳米粒子可分别限域在SiO_2和Al_2O_3纳米片,形成独特的多级孔核壳结构。相比较高硅铝比USY分子筛包覆的NiSiO_2纳米片,低硅铝比USY包覆的NiAl-LDHs纳米片的还原可产生较高的Ni金属还原度、分散度和水热稳定性。通过考察不同硅铝比的USY@Ni在辛醇及醚醇加氢氨化的反应性能,低硅铝比的USY@Ni(Si/Al=3)催化剂的活性最佳,且远高于传统浸渍法及机械混合法制备的Ni基催化剂的活性,对应伯胺的选择性远高于市场上雷尼镍及负载的贵金属催化剂。(3)在上述脱铝原位生长法的基础上通过调变制备条件,USY分子筛的外表面包覆了一层致密的CoAl-LDHs纳米片,构建了CoAl-LDHs@USY核壳材料。高温焙烧后,形成独特的CoO_x@USY核壳材料,壳层为强相互作用Co-Al氧化物及高度分散的Co_3O_4组成的纳米片。CoO_x@USY材料中开放的叁维结构极大地暴露了强相互作用的Co-Al活性位和分子筛的酸性位,在丙烷选择性还原NO的反应中极大地促进了NO的转化和丙烷的活化,且具有一定的抗水抗硫性能。该方法操作简单,具有较高的原子利用率,为汽车尾气处理过程中催化剂的设计提供了新的思路。(4)进一步扩展外加金属的种类至Zn,通过调变原位生长法的合成条件,低硅铝比的USY分子筛上的Al~(3+)离子从主体迁移至外表面,与外加的Zn~(2+)盐相互作用,原位生成高面心比的ZnAl-LDHs纳米片包覆于分子筛表面,形成USY@ZnAl-LDHs核壳前驱体。一系列表征手段证明了该过程中Al的迁移及配位状态的改变,进一步证实了原位生长ZnAl-LDHs的反应路径,并构建了机理模型。焙烧后形成的USY@ZnO/Al_2O_3材料的Lewis酸量大大增加,介孔体积明显提高,在2-金刚烷酮的Baeyer-Villiger氧化反应中,酮的转化率可达到90%以上,内脂的选择性接近100%。(5)分子筛碱溶硅造介孔的过程中存在着分子筛骨架流失严重的问题。本文采用NaOH和模板剂对USY分子筛进行保护性溶硅,不仅可以抑制分子筛骨架的坍塌,还可以将USY分子筛溶解的硅作为硅源在分子筛表面自组装形成介孔氧化硅壳层得到多级孔USY@MSA核壳材料。自组装过程中溶液的pH值对于核壳结构的形成至关重要,形成的介孔壳层厚度可通过控制溶硅条件进行调变。一系列表征结果显示USY@MSA材料具有微介孔复合结构,拥有~30 nm的介孔。浸渍法负载钴后构建了Co/USY@MSA双功能催化剂,多级孔道及适宜的酸性极大地促进了费托合成反应中柴油组分的选择性。(本文来源于《华东师范大学》期刊2018-05-01)

Qiming,Sun,Ning,Wang,Qiming,Bing,Rui,Si,Jingyao,Liu[5](2018)在《分子筛限域合成亚纳米双金属簇Pd-M(OH)_2(M=Ni,Co)催化剂实现高效产氢》一文中研究指出文章简介课题组利用分子筛的纳米孔道限域效应,在水热条件下成功原位制备了纯硅分子筛Silicalite-1包覆亚纳米双金属Pd-M(OH)_2(M=Ni,Co)的催化剂。球差校正透射电镜测试结果表明,双金属Pd-Ni(OH)_2具有亚纳米尺寸,并限域在Silicalite-1分子筛的十元环交叉孔道。X射线吸收(本文来源于《科学新闻》期刊2018年04期)

赵爽,黄黎明,江博琼,程敏,张嘉威[6](2018)在《分子筛负载Cu–Mn双金属柴油机尾气脱硝催化剂的稳定性(英文)》一文中研究指出近年来柴油车尾气排放了大量的氮氧化物(NO_x),其治理技术目前主要基于选择性催化还原(SCR).但是,由于柴油车尾气的温度波动范围较宽,氧气浓度高,汽油车叁效催化剂不能用于柴油车尾气脱硝,因此开发一种有效的SCR催化剂去除柴油机尾气中的NO_x至关重要.Cu/分子筛催化剂在尾气温度高于200°C时表现出高的脱硝活性,但低温(<200°C)催化活性仍有待提高.此外,当柴油颗粒过滤器再生时催化剂处于高温高湿环境,而且柴油车尾气中有未完全燃烧的碳氢化合物(HCs)存在.因此,水热稳定性和抗HCs失活性也是催化剂性能的一个重要指标.Cu–Mn共负载可以有效提高催化剂在200°C以下对NO_x的脱除性能,但其稳定性尚未讨论.本文采用离子交换法将Cu–Mn双金属体系负载在ZSM-5和SAPO-34上,考察了Cu–Mn双金属催化剂去除柴油车尾气NO_x的效果,以及催化剂的温度敏感性、水热稳定性和抗HCs性能.通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、N_2吸脱附、~(27)Al固体核磁共振(~(27)Al NMR)和X射线光电子能谱(XPS)等手段分析了催化剂活性和稳定性差异的原因,探讨了影响稳定性的关键因素.研究发现,当Cu/Mn比为3:2时,200°C时Cu–Mn/ZSM-5和Cu–Mn/SAPO-34的NO_x转化率分别达到65%和90%.当催化剂水热老化处理后,或在反应气体中通入C_3H_6后,Cu–Mn/SAPO-34对NO_x的去除率比Cu–Mn/ZSM-5稳定.SEM和物理结构分析结果表明,水热老化处理和含C_3H_6气氛的SCR反应后,Cu–Mn/ZSM-5发生了明显的团聚,且BET比表面积和孔容减小;而Cu–Mn/SAPO-34未发生团聚现象,且保持较好的物理结构.因此,Cu–Mn/ZSM-5的团聚以及物理结构的破坏可能是其稳定性低的原因之一.XRD结果表明,水热老化处理后Cu–Mn/ZSM-5晶体结构无明显变化,Cu–Mn/SAPO-34的结晶度有所提高.含C_3H_6气氛的SCR反应后,两种催化剂仍然保持分子筛结构的特征峰,表现出较好的晶型结构,C_3H_6不会对催化剂的结晶度和晶体结构产生破坏作用.结合SEM图像发现水热老化处理提高了Cu–Mn/SAPO-34的结晶度并提高其低温活性.27Al NMR结果表明,两种催化剂在水热老化处理和含C_3H_6气氛的SCR反应后,四面体配位Al的峰面积几乎没有明显的改变,表明反应后催化剂并未发生明显的脱铝现象,仍然保持较好的结构稳定性.这与之前研究中Cu/ZSM-5反应后四面体配位的Al原子明显减少的结果不同.因此,Mn的加入可以缓解催化剂的脱铝,提高稳定性.XPS结果表明,水热老化处理和含C_3H_6气氛的SCR反应均使得Cu–Mn/ZSM-5上八面体配位的Cu~(2+)明显降低,Cu~+和八面体配位的Cu~(2+)之间的氧化还原循环受到明显抑制.而在Cu–Mn/SAPO-34表面,Cu原子浓度高度稳定,SCR反应中Cu~+和Cu~(2+)保持良好的氧化还原循环.因此,稳定的物理结构和Cu物种是催化剂稳定性的两个重要因素.(本文来源于《催化学报》期刊2018年04期)

程敏[7](2017)在《Cu-Mn双金属负载分子筛催化剂柴油车尾气脱硝机理研究》一文中研究指出柴油车尾气排放的氮氧化物(NO_x)是我国大气主要污染物之一,会引起酸雨和光化学污染。目前柴油车尾气排放的NO_x去除主要采用选择性催化还原(SCR)技术。以分子筛作为载体的NH3-SCR催化剂由于其独特的结构、较好的吸附性能和较高的稳定性受到广泛的研究。Cu-Mn/ZSM-5 和 Cu-Mn/SAPO-34 催化剂在 NH3-SCR 中展现出较高的低温催化活性,但是关于两种催化剂的反应机理和稳定性能差异的原因还尚未有研究报道。本文通过原位漫反射傅里叶变换红外光谱(in situ DRIFTS)研究催化剂表面对反应物的吸附转化过程,分析反应中重要的活性中间产物,推断了低温NH3-SCR反应机理。通过in situ DRIFTS分析结果可以发现,在 Cu-Mn/ZSM-5 和 Cu-Mn/SAPO-34 上的低温 NH3-SCR反应中,同时存在Lamgmuir-Hinshelwood(L-H)反应路径和Eley-Rideal(E-R)反应路径。L-H反应路径主要是吸附态NO2和NH4+之间的反应,E-R反应路径主要是气相NO_x直接与配位态NH3反应。在两种催化剂上,E-R路径发生的反应没有明显差别,催化活性的差异主要是通过L-H路径发生的反应造成的。在Cu-Mn/SAPO-34表面,双齿配位硝酸盐可以转化成单齿配位硝酸盐,单齿配位硝酸盐进一步分解得到吸附态N02。对于Cu-Mn/ZSM-5,由于硝酸盐的生成数量非常少,吸附态NO2不能通过硝酸盐转化得到,参与到L-H反应路径中吸附态NO2量受到限制,从而造成Cu-Mn/ZSM-5催化活性低于Cu-Mn/SAPO-34。本文进一步研究了两种催化剂水热稳定性和抗烃类性能差异的原因。水热老化后的Cu-Mn/ZSM-5,吸附态NO2的生成数量显着减少,且布朗斯特酸性位上的NH4+没有生成,导致了水热老化后Cu-Mn/ZSM-5上通过L-H路径发生的反应受到抑制。水热老化后的Cu-Mn/SAPO-34上NO_x吸附产物(包括吸附态N02以及硝酸盐类)仍然可以生成;NH3吸附产物也都能生成,并且布朗斯特酸性位上NH4+的生成量略有增加。因此,Cu-Mn/SAPO-34的水热稳定性要优于Cu-Mn/ZSM-5。通过探究两种催化剂的抗烃类性能,在Cu-Mn/ZSM-5上C3H6吸附量很大,占据了大量吸附位,NO_x吸附很难发生;且布朗斯特酸性位上的NH4+几乎无法生成,导致在Cu-Mn/ZSM-5上通过L-H反应路径发生的反应受到抑制。在Cu-Mn/SAPO-34上C3H6吸附量较小,C3H6吸附后,NO2和双齿配位硝酸盐均能生成,仅部分单齿配位硝酸盐转化受到抑制;在NH3吸附中,NH3吸附产物也能大量生成,即有充足的活性中间物质可以参与SCR反应,因此Cu-Mn/SAPO-34上的抗烃类性能优于Cu-Mn/ZSM-5。(本文来源于《浙江工商大学》期刊2017-12-01)

曹亚亚[8](2017)在《金属/分子筛双功能催化剂加氢改质棕榈酸的研究》一文中研究指出本文以棕榈酸为薇藻生物油中长链脂肪酸的模型化合物,通过开发金属/分子筛双功能催化剂对棕榈酸进行加氢脱氧以及异构等催化性能的研究。分别采用固相熔融法、等体积浸渍法和过量浸渍法制备Ni/H-ZSM-22催化剂并用于催化改质棕榈酸。与母体分子筛H-ZSM-22相比,Ni浸渍的双功能催化剂其相对晶度有一定程度减少,微孔有一定堵塞,强酸性位点部分被金属Ni覆盖。Ni/H-ZSM-22双功能催化剂在棕榈酸加氢改质中:在低温下(200°C)就可以实现完全转化以及100%的烷烃选择性;显示出很好的稳定性,在循环5次后依然表现为未失活状态;高温(240-260°C)促进更多的异构烷烃形成,但是促进加氢脱羰反应损失碳原子。叁种催化剂制备方法相比,固相熔融法具有更好的催化效果,表现为促进加氢脱氧以及异构化的反应。选择金属钴(Co)作为加氢活性组分,分别采用等体积浸渍法和固相熔融法制备Co/H-ZSM-22双功能催化剂,探究不同活性金属对棕榈酸催化改质产品分布的影响。结果表明:Co/H-ZSM-22催化剂在改质棕榈酸过程中同样可以实现加氢脱氧-异构一体化,且在260°C,4 h,2MPa的条件下,实现最大异构产品的选择性(73.4%异构烃选择性)。与母体分子筛H-ZSM-22相比,Co/H-ZSM-22双功能催化剂在低压情况下(1MPa)可以完全催化转化棕榈酸以及100%的烷烃选择性,表现出优异的催化性能;低压条件下,促进加氢脱羰反应进行以生成更多的C15。与Ni/H-ZSM-22催化剂相比,Co/H-ZSM-22催化剂在棕榈酸加氢改质过程中,促进更多C_(16)和异构烃的生成。以H-ZSM-5分子筛的微孔与介孔两种结构为载体,采用固相熔融法制备了微孔与介孔两种结构的Ni/H-ZSM-5以及Co/H-ZSM-5双功能催化剂并用于棕榈酸加氢改质。棕榈酸在母体分子筛H-ZSM-5(两种孔结构)上催化脱氧主要通过加氢脱羰和直接裂解;金属的引入,一方面改变了H-ZSM-5两种分子筛的脱氧路径,主要通过加氢脱氧以生成主要产物C_(16),另一方面,金属可以减少异构过程的温度,这与双功能性尤其是Co/分子筛催化剂中酸性强度的提高有关。而且,Co负载的催化剂在引入介孔结构后可以很明显的提高异构产物和C_(16)。(本文来源于《华南理工大学》期刊2017-06-11)

鲁思武[9](2017)在《双金属Cr-Zn改性HZSM-5分子筛催化甲醇制芳烃研究》一文中研究指出近年来,由于石油的短缺,甲醇产能过剩,甲醇制烃类反应(MTH)成为了煤化工发展的热点。其中甲醇制芳烃反应(MTA)是用廉价甲醇生成高附加值轻质芳烃类物质(BTX),从而能够满足BTX的市场需求并带来经济效益。因此MTA反应受到研究者们广泛的关注,对于MTA反应催化剂的研究中,主要围绕催化剂酸性特征、结构性能和反应条件进行探索。本论文采用等体积浸渍法,将锌和第二金属M(M=Mo、Ce、Zr、Cr)共同浸渍改性 HZ 分子筛。在 T=430 ℃、LHSV=1.2h-1 N2气速=25mL/min、P=0.1MPa 反应条件下,通过MTA活性测试结果看出:ZrZn/HZ、MoZn/HZ、CeZn/HZ的BTX的收率较低,且反应稳定性较差;CrZn/HZ催化剂表现出很高的反应活性。通过XRD、BET、SEM、TEM、NH3-TPD、XPS表征手段分析,发现Cr2Zn1/HZ催化剂具有较好金属分散性,且含有较多的ZnOH+活性中心。应用固定床对Cr2Zn1/HZ催化剂进行稳定性评价及积碳分析,得到该催化剂的最初甲醇转化率为100%和BTX收率56.81%,反应寿命为32h,且具有较低的积炭速率,所以,其表现出良好的催化性能。应用表面活性剂CTAB为介孔导向剂合成多级孔CHZ分子筛,通过XRD、BET、SEM、TEM、NH3-TPD表征分析不同CTAB含量对分子筛结构性能的影响,得到多级孔分子筛CHZ-12M的比表面积和孔体积最大,分别为387.896 m2g-1、0.2617 cm3g 1,且存在明显的介孔孔道。通过活性测试得出CHZ-12M的活性最好,在反应8h时,甲醇转化率为100%,BTX收率为29.29%。应用铬锌共改性多级孔CHZ分子筛,并对Cr2Zn1/CHZ-12M进行结构表征和催化性能评价,得到其含有较多的中强酸并且具有良好的扩散通道,初始BTX收率为54.52%,积碳失重率为10.04%,且具有很强的抗积碳能力,催化剂反应寿命为69h。因此,适当调节催化剂酸性和调控分子筛扩散通道,能够有效地促进催化剂在MTA过程中的催化性能。(本文来源于《西北大学》期刊2017-06-01)

杨岗[10](2017)在《银、铈双金属改性的微-介孔Y分子筛制备及其吸附脱硫性能》一文中研究指出采用连续脱铝脱硅过程和液相离子交换Ag、Ce离子成功制备了微-介孔meso-AgCeY吸附剂,并使用比表面积测定(BET)、X射线衍射(XRD)、吡啶红外(Py-IR)、傅立叶变换红外(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)和透射电子显微镜(TEM)等手段对分子筛吸附剂进行了物化性质表征。以含有不同竞争组分(甲苯或环己烯)的模拟油为原料,通过静态吸附脱硫法考察了制备条件对吸附剂脱硫性能的影响,通过固定床吸附脱硫法探究了吸附剂选择性吸附脱硫的性能,考察了吸附剂的再生能力,并研究了微-介孔meso-AgCeY吸附噻吩的等温吸附和吸附动、热力学。结果表明:(1)微-介孔meso-NaY分子筛适宜的孔调变条件为EDTA处理浓度为0.2mol·L~(-1),EDTA处理时间为6 h,NaOH处理浓度为0.8 mol·L~(-1),NaOH处理时间为30 min;(2)适宜的液相离子交换条件为Ce/Ag摩尔比为7.5,Ce离子交换时间为24 h,焙烧温度为500℃;(3)吸附剂的最佳吸附条件为吸附时间为20 min,吸附温度为50℃;(4)随着原料油中甲苯浓度提高,未进行孔调变的AgCeY和孔调变后的微-介孔meso-AgCeY分子筛吸附剂的吸附选择性均有明显下降,但当甲苯浓度为16.6 vol.%时,AgCeY丧失了选择性脱硫能力,而微-介孔meso-AgCeY仍然保留了一定的吸附能力;与甲苯类似,以环己烯为竞争组分的一系列模拟油,随着环己烯浓度的提高,两种吸附剂的吸附选择性有明显下降,但当环己烯浓度为15.8 vol.%时,AgCeY丧失了选择性脱硫能力,而微-介孔meso-AgCeY仍然保留了一定的吸附能力。表明孔道调变能显着提高吸附剂的选择性吸附能力,微-介孔meso-AgCeY的介孔结构会削弱“微孔填充效应”,能够在高浓度竞争组分存在的模拟油中保持良好的吸附脱硫选择性;(5)微-介孔meso-AgCeY吸附剂具有良好的再生性能,经乙醇洗涤、烘干、焙烧5次再生后,脱硫性能仅下降了6.3%;(6)微-介孔meso-AgCe Y对噻吩的吸附符合Langmuir模型;微-介孔meso-AgCeY吸附噻吩的过程可以用准一级速率方程和Langmuir模型描述;吸附是自发的、放热的过程。(本文来源于《东北石油大学》期刊2017-05-24)

双金属分子筛论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

分子筛因为其规整的孔道结构和高比表面积的优势,广泛的被应用在化工分离等相关领域。该结构特点使其具有较大的吸附容量,又因为分子筛具有择型催化的特点,使其可以通过分子筛的孔径对可吸附的客体分子进行了初步筛选。大气中所存在的含氮废气在分子尺寸上存在差异,具有毒性的笑气分子尺寸远大于对环境无害的氮气分子。基于此,本文采用分子模拟技术,对含氮废气在不同分子筛上进行吸附模拟计算和扩散模拟计算,根据计算结果推理分子筛改性的方向和方法,为设计出具备更优异分离性能的分子筛做出理论依据。首先从原子电荷种类,被吸附气体组分数(单组份、双组分)两方面了解吸附质对分子筛吸附所产生的影响,之后从H型分子筛和金属负载分子筛的吸附模拟结果了解吸附剂对分子筛吸附产生的影响。计算结果表明被吸附气体分子之间存在竞争行为,而且分子筛改性可以对其吸附行为产生较为明显的影响,随着分子筛硅铝比的减小,被吸附气体的饱和吸附量在逐渐增加。其次研究了气体分子负载量,混合组分与单组份气体以及分子筛硅铝比等因素对气体分子在分子筛上扩散所产生的影响。研究结果表明负载量的增多会对气体分子的扩散产生不利,混合组分在扩散时可能存在相互关联作用。最后,在上述吸附与扩散的模拟结果的基础上,选择近些年来催化应用极具前景的SSZ-13分子筛的拓扑结构CHA分子筛为研究对象,进一步了解金属改性分子筛对分子筛在吸附与扩散方面的影响机理。研究结果表明改性金属在分子筛腔体内的位置决定了气体分子的吸附稳定性和扩散速率。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

双金属分子筛论文参考文献

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双金属分子筛论文-周月,丁雅萍,陈英文,沈树宝,祝社民
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