李云垒:过渡金属取代的磷钼酸银盐及基于钒取代磷钨酸复合材料的制备和光催化性能研究论文

李云垒:过渡金属取代的磷钼酸银盐及基于钒取代磷钨酸复合材料的制备和光催化性能研究论文

本文主要研究内容

作者李云垒(2019)在《过渡金属取代的磷钼酸银盐及基于钒取代磷钨酸复合材料的制备和光催化性能研究》一文中研究指出:工业废水和城市废水中各种污染物(如有机和无机污染物)的排放对地表水和地下水所造成的水污染问题是过去几十年来最受关注的问题之一。其中,有机污染物未经过处理或未完全处理就被排放到环境和水流中,是造成水污染问题的原因之一。光催化技术因为其温和的反应条件以及绿色无污染的优点,被作为环境修复中的重要技术手段。在大多数情况下,该技术可以将有机污染物降解并矿化成最终产物,例如二氧化碳,水和其他的小无机分子。多金属氧酸盐(POMs)与半导体材料(如TiO2)具有相似的化学组成和电子结构,是一种具有优异氧化还原性质且结构稳定的类半导体材料。因此将多酸应用于光催化在环境治理等领域得到越来越多的关注。但是多酸在应用中存在着两个问题,其一大多数多酸是水溶性的,难以回收利用;其二,大多数多酸仅在紫外光下具有光催化活性,对可见光的吸收较低。以上两点限制了多酸在光催化中的有效应用。因此设计难溶的且具有高活性的基于多酸的非均相催化剂是非常重要的。本文拟采用过渡金属对Keggin型磷钼酸进行修饰,以大阳离子调节多酸的溶解度及催化活性;将钒取代的磷钨酸与介孔半导体材料mTiO2进行复合,并进一步沉积Ag纳米颗粒,以促进光生电子和空穴的分离,提高其量子效率,从而提升所制备的基于多酸的非均相催化剂复合材料的光催化性能和可重复利用性。主要工作如下1.使用3种过渡金属(V,Co,Zn)对Keggin型磷钼酸进行修饰,利用大阳离子Cs+和Ag+作为抗衡阳离子,合成了Cs5[PMo11Co(H2O)O39],Ag3Cs2[PMo11Co(H2O)O39],Ag5[PMo11Co(H2O)O39],Ag5[PMo11Zn(H2O)O39]和Ag4PMo11VO40(分别简写Cs5PMo11Co、Ag3Cs2PMo11Co、Ag5PMo11Co、Ag5PMo11Zn和Ag4PMo11V)五种固态难溶盐作为非均相催化剂。探究了不同过渡金属取代离子及不同抗衡阳离子对光催化性能的影响。以甲基橙(MO)为降解染料,研究了所制备的材料的光催化活性。研究发现,随着抗衡阳离子中Ag+数目的增加,材料的光催化活性增加,当多酸盐的阳离子全部置换为Ag+时,光催化活性最高。不同过渡金属取代的多酸基材料对MO的降解光催化活性顺序为Ag5PMo11Zn>Ag5PMo11Co>Ag4PMo11V>Ag3PMo12。活性最高的Ag5PMo11Zn在模拟太阳光下160 min可将MO降解完全。实验表明,与其他几种过渡金属取代材料相比,Zn取代的多酸基材料具有最低的荧光强度,说明该材料中空穴和电子的复合被有效抑制,因此具有较高的光催化活性。同时所合成的催化剂具有比较好的稳定性,经过五次重复实验,催化剂的催化活性基本保持稳定。2.为了获得具有更高活性的光催化剂,选用P123作为模板剂,通过溶胶凝胶法结合程序控温法一步合成了一系列具有孔结构的介孔mTiO2/POM/Ag复合材料(POM=H3PW12O40,H4PW11VO40和H5PW10V2O40)。研究了mTiO2/POM中多酸的量对催化活性的影响,在最佳多酸量下进一步确定了Ag的最佳沉积量。发现多酸的负载量约为20%,Ag的沉积量约为1%时光催化活性最高。研究了不同种类多酸时mTiO2/POM/Ag光催化剂降解MO的催化性能。催化活性顺序为:mTiO2/PW10V2/Ag>mTiO2/PW12/Ag>mTiO2/PW11V/Ag>mTiO2/Ag。其中,mTiO2/PW10V2/Ag具有最高的催化活性,模拟太阳光照射15 min即可将MO降解完全。荧光光谱实验表明负载的PW10V2和Ag纳米颗粒更能有效抑制电子和空穴的复合;同时mTiO2/PW10V2/Ag具有较低的带隙值(3.02 eV);以及贵金属Ag所产生的表面等离子共振效应。这些因素使得mTiO2/PW10V2/Ag具有非常高的催化活性。该类复合材料呈现出了非常优秀的稳定性,五次重复使用后活性基本无损失。

Abstract

gong ye fei shui he cheng shi fei shui zhong ge chong wu ran wu (ru you ji he mo ji wu ran wu )de pai fang dui de biao shui he de xia shui suo zao cheng de shui wu ran wen ti shi guo qu ji shi nian lai zui shou guan zhu de wen ti zhi yi 。ji zhong ,you ji wu ran wu wei jing guo chu li huo wei wan quan chu li jiu bei pai fang dao huan jing he shui liu zhong ,shi zao cheng shui wu ran wen ti de yuan yin zhi yi 。guang cui hua ji shu yin wei ji wen he de fan ying tiao jian yi ji lu se mo wu ran de you dian ,bei zuo wei huan jing xiu fu zhong de chong yao ji shu shou duan 。zai da duo shu qing kuang xia ,gai ji shu ke yi jiang you ji wu ran wu jiang jie bing kuang hua cheng zui zhong chan wu ,li ru er yang hua tan ,shui he ji ta de xiao mo ji fen zi 。duo jin shu yang suan yan (POMs)yu ban dao ti cai liao (ru TiO2)ju you xiang shi de hua xue zu cheng he dian zi jie gou ,shi yi chong ju you you yi yang hua hai yuan xing zhi ju jie gou wen ding de lei ban dao ti cai liao 。yin ci jiang duo suan ying yong yu guang cui hua zai huan jing zhi li deng ling yu de dao yue lai yue duo de guan zhu 。dan shi duo suan zai ying yong zhong cun zai zhao liang ge wen ti ,ji yi da duo shu duo suan shi shui rong xing de ,nan yi hui shou li yong ;ji er ,da duo shu duo suan jin zai zi wai guang xia ju you guang cui hua huo xing ,dui ke jian guang de xi shou jiao di 。yi shang liang dian xian zhi le duo suan zai guang cui hua zhong de you xiao ying yong 。yin ci she ji nan rong de ju ju you gao huo xing de ji yu duo suan de fei jun xiang cui hua ji shi fei chang chong yao de 。ben wen ni cai yong guo du jin shu dui Kegginxing lin mu suan jin hang xiu shi ,yi da yang li zi diao jie duo suan de rong jie du ji cui hua huo xing ;jiang fan qu dai de lin wu suan yu jie kong ban dao ti cai liao mTiO2jin hang fu ge ,bing jin yi bu chen ji Agna mi ke li ,yi cu jin guang sheng dian zi he kong xue de fen li ,di gao ji liang zi xiao lv ,cong er di sheng suo zhi bei de ji yu duo suan de fei jun xiang cui hua ji fu ge cai liao de guang cui hua xing neng he ke chong fu li yong xing 。zhu yao gong zuo ru xia 1.shi yong 3chong guo du jin shu (V,Co,Zn)dui Kegginxing lin mu suan jin hang xiu shi ,li yong da yang li zi Cs+he Ag+zuo wei kang heng yang li zi ,ge cheng le Cs5[PMo11Co(H2O)O39],Ag3Cs2[PMo11Co(H2O)O39],Ag5[PMo11Co(H2O)O39],Ag5[PMo11Zn(H2O)O39]he Ag4PMo11VO40(fen bie jian xie Cs5PMo11Co、Ag3Cs2PMo11Co、Ag5PMo11Co、Ag5PMo11Znhe Ag4PMo11V)wu chong gu tai nan rong yan zuo wei fei jun xiang cui hua ji 。tan jiu le bu tong guo du jin shu qu dai li zi ji bu tong kang heng yang li zi dui guang cui hua xing neng de ying xiang 。yi jia ji cheng (MO)wei jiang jie ran liao ,yan jiu le suo zhi bei de cai liao de guang cui hua huo xing 。yan jiu fa xian ,sui zhao kang heng yang li zi zhong Ag+shu mu de zeng jia ,cai liao de guang cui hua huo xing zeng jia ,dang duo suan yan de yang li zi quan bu zhi huan wei Ag+shi ,guang cui hua huo xing zui gao 。bu tong guo du jin shu qu dai de duo suan ji cai liao dui MOde jiang jie guang cui hua huo xing shun xu wei Ag5PMo11Zn>Ag5PMo11Co>Ag4PMo11V>Ag3PMo12。huo xing zui gao de Ag5PMo11Znzai mo ni tai yang guang xia 160 minke jiang MOjiang jie wan quan 。shi yan biao ming ,yu ji ta ji chong guo du jin shu qu dai cai liao xiang bi ,Znqu dai de duo suan ji cai liao ju you zui di de ying guang jiang du ,shui ming gai cai liao zhong kong xue he dian zi de fu ge bei you xiao yi zhi ,yin ci ju you jiao gao de guang cui hua huo xing 。tong shi suo ge cheng de cui hua ji ju you bi jiao hao de wen ding xing ,jing guo wu ci chong fu shi yan ,cui hua ji de cui hua huo xing ji ben bao chi wen ding 。2.wei le huo de ju you geng gao huo xing de guang cui hua ji ,shua yong P123zuo wei mo ban ji ,tong guo rong jiao ning jiao fa jie ge cheng xu kong wen fa yi bu ge cheng le yi ji lie ju you kong jie gou de jie kong mTiO2/POM/Agfu ge cai liao (POM=H3PW12O40,H4PW11VO40he H5PW10V2O40)。yan jiu le mTiO2/POMzhong duo suan de liang dui cui hua huo xing de ying xiang ,zai zui jia duo suan liang xia jin yi bu que ding le Agde zui jia chen ji liang 。fa xian duo suan de fu zai liang yao wei 20%,Agde chen ji liang yao wei 1%shi guang cui hua huo xing zui gao 。yan jiu le bu tong chong lei duo suan shi mTiO2/POM/Agguang cui hua ji jiang jie MOde cui hua xing neng 。cui hua huo xing shun xu wei :mTiO2/PW10V2/Ag>mTiO2/PW12/Ag>mTiO2/PW11V/Ag>mTiO2/Ag。ji zhong ,mTiO2/PW10V2/Agju you zui gao de cui hua huo xing ,mo ni tai yang guang zhao she 15 minji ke jiang MOjiang jie wan quan 。ying guang guang pu shi yan biao ming fu zai de PW10V2he Agna mi ke li geng neng you xiao yi zhi dian zi he kong xue de fu ge ;tong shi mTiO2/PW10V2/Agju you jiao di de dai xi zhi (3.02 eV);yi ji gui jin shu Agsuo chan sheng de biao mian deng li zi gong zhen xiao ying 。zhe xie yin su shi de mTiO2/PW10V2/Agju you fei chang gao de cui hua huo xing 。gai lei fu ge cai liao cheng xian chu le fei chang you xiu de wen ding xing ,wu ci chong fu shi yong hou huo xing ji ben mo sun shi 。

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自西北大学的李云垒,发表于刊物西北大学2019-10-08论文,是一篇关于多金属氧酸盐论文,贵金属论文,光催化论文,复合催化剂论文,西北大学2019-10-08论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自西北大学2019-10-08论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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