李茹萍:常温常压下光(电)催化氮气还原的研究论文

李茹萍:常温常压下光(电)催化氮气还原的研究论文

本文主要研究内容

作者李茹萍(2019)在《常温常压下光(电)催化氮气还原的研究》一文中研究指出:氨是重要的清洁能源,也是氮肥的原料之一。Haber-Bosch法合成氨是一种高耗能技术,但依旧支配着今天的合成氨产业。因此,如果能够实现在常温常压下氮气和水的高效反应合成氨,特别是如果合成氨过程中的驱动能量还能由可持续的绿色能源供给,将能够彻底克服Haber-Bosch法合成氨技术中所面临的涉及能耗、污染以及安全性等方面的问题。本论文的主要工作是针对常温常压下氮气和水反应合成氨技术的探索,研究和开发出高效的光催化剂、电催化剂和光电催化剂。结合现有文献报道的研究成果与本课题组的研究基础,对等离子催化剂和金属催化剂进行了尝试和制备,旨在解决常温常压条件下合成氨的产率低,不能有效利用太阳光中的可见光和近红外光的问题。基于以上原因,本论文开展如下三部分研究工作:(1)采用溶液浸渍还原的方法制备出等离子光催化剂Au/MIL-100(Cr)用于常温常压下利用水和氮气进行光催化氮气还原的研究。对照实验表明合成氨的过程是光催化固氮的过程,氨中的氮元素来源于氮气,氢元素来源于水。测试不同单色光下催化剂的活性结果表明,量子效率在入射光波长为550 nm处达到最大,归结为Au的表面等离子共振效应,这可以由UV-Vis中催化剂的光吸收曲线证明。与单纯的MIL-100(Cr)相比,Au/MIL-100(Cr)展现出明显提高的可见光下合成氨的活性。原因是MIL-100(Cr)对氮气的吸附作用和Au表面的热电子对氮气的活化和解离作用协同促进光催化氮气还原活性的提高。(2)采用种子诱导生长法合成Au纳米棒,通过调节还原剂和导向剂的量可调节Au纳米棒的长径比,再负载Ru纳米颗粒用于光电催化氮气还原的研究。可通过控制Au纳米棒的纵向等离子振动峰的出峰位置,使材料既能够吸收可见光又能够吸收红外光,达到最大限度利用太阳光的目的。Ru的负载改变了Au纳米棒的光学性质和电子结构,降低了催化反应的起始电势,明显提高了电催化氮气还原的活性。光的加入降低了电化学反应的能垒,额外的光能促进了电催化生成氨量的提高。光电催化氮气还原反应不论是在可见光下发生还是在红外光下发生,其合成氨的活性都要比仅用电催化技术合成氨的活性高。(3)采用置换反应的方法利用Cu纳米线合成Au-Cu双金属,用于电催化氮气还原反应的研究。通过调节Au前驱液的加入量制备不同比例的Au-Cu双金属,选择出最适合氮气还原比例的催化剂。在不同电压下进行活性测试,选择出最优反应电压。实验结果表明双金属的催化活性比单一金属的活性好,这归结为双金属通常具有与单一金属不同的表界面性质,两种金属的电子结构相互影响,对氮气在催化剂表面的吸附和活化产生了促进作用。

Abstract

an shi chong yao de qing jie neng yuan ,ye shi dan fei de yuan liao zhi yi 。Haber-Boschfa ge cheng an shi yi chong gao hao neng ji shu ,dan yi jiu zhi pei zhao jin tian de ge cheng an chan ye 。yin ci ,ru guo neng gou shi xian zai chang wen chang ya xia dan qi he shui de gao xiao fan ying ge cheng an ,te bie shi ru guo ge cheng an guo cheng zhong de qu dong neng liang hai neng you ke chi xu de lu se neng yuan gong gei ,jiang neng gou che de ke fu Haber-Boschfa ge cheng an ji shu zhong suo mian lin de she ji neng hao 、wu ran yi ji an quan xing deng fang mian de wen ti 。ben lun wen de zhu yao gong zuo shi zhen dui chang wen chang ya xia dan qi he shui fan ying ge cheng an ji shu de tan suo ,yan jiu he kai fa chu gao xiao de guang cui hua ji 、dian cui hua ji he guang dian cui hua ji 。jie ge xian you wen suo bao dao de yan jiu cheng guo yu ben ke ti zu de yan jiu ji chu ,dui deng li zi cui hua ji he jin shu cui hua ji jin hang le chang shi he zhi bei ,zhi zai jie jue chang wen chang ya tiao jian xia ge cheng an de chan lv di ,bu neng you xiao li yong tai yang guang zhong de ke jian guang he jin gong wai guang de wen ti 。ji yu yi shang yuan yin ,ben lun wen kai zhan ru xia san bu fen yan jiu gong zuo :(1)cai yong rong ye jin zi hai yuan de fang fa zhi bei chu deng li zi guang cui hua ji Au/MIL-100(Cr)yong yu chang wen chang ya xia li yong shui he dan qi jin hang guang cui hua dan qi hai yuan de yan jiu 。dui zhao shi yan biao ming ge cheng an de guo cheng shi guang cui hua gu dan de guo cheng ,an zhong de dan yuan su lai yuan yu dan qi ,qing yuan su lai yuan yu shui 。ce shi bu tong chan se guang xia cui hua ji de huo xing jie guo biao ming ,liang zi xiao lv zai ru she guang bo chang wei 550 nmchu da dao zui da ,gui jie wei Aude biao mian deng li zi gong zhen xiao ying ,zhe ke yi you UV-Viszhong cui hua ji de guang xi shou qu xian zheng ming 。yu chan chun de MIL-100(Cr)xiang bi ,Au/MIL-100(Cr)zhan xian chu ming xian di gao de ke jian guang xia ge cheng an de huo xing 。yuan yin shi MIL-100(Cr)dui dan qi de xi fu zuo yong he Aubiao mian de re dian zi dui dan qi de huo hua he jie li zuo yong xie tong cu jin guang cui hua dan qi hai yuan huo xing de di gao 。(2)cai yong chong zi you dao sheng chang fa ge cheng Auna mi bang ,tong guo diao jie hai yuan ji he dao xiang ji de liang ke diao jie Auna mi bang de chang jing bi ,zai fu zai Runa mi ke li yong yu guang dian cui hua dan qi hai yuan de yan jiu 。ke tong guo kong zhi Auna mi bang de zong xiang deng li zi zhen dong feng de chu feng wei zhi ,shi cai liao ji neng gou xi shou ke jian guang you neng gou xi shou gong wai guang ,da dao zui da xian du li yong tai yang guang de mu de 。Rude fu zai gai bian le Auna mi bang de guang xue xing zhi he dian zi jie gou ,jiang di le cui hua fan ying de qi shi dian shi ,ming xian di gao le dian cui hua dan qi hai yuan de huo xing 。guang de jia ru jiang di le dian hua xue fan ying de neng lei ,e wai de guang neng cu jin le dian cui hua sheng cheng an liang de di gao 。guang dian cui hua dan qi hai yuan fan ying bu lun shi zai ke jian guang xia fa sheng hai shi zai gong wai guang xia fa sheng ,ji ge cheng an de huo xing dou yao bi jin yong dian cui hua ji shu ge cheng an de huo xing gao 。(3)cai yong zhi huan fan ying de fang fa li yong Cuna mi xian ge cheng Au-Cushuang jin shu ,yong yu dian cui hua dan qi hai yuan fan ying de yan jiu 。tong guo diao jie Auqian qu ye de jia ru liang zhi bei bu tong bi li de Au-Cushuang jin shu ,shua ze chu zui kuo ge dan qi hai yuan bi li de cui hua ji 。zai bu tong dian ya xia jin hang huo xing ce shi ,shua ze chu zui you fan ying dian ya 。shi yan jie guo biao ming shuang jin shu de cui hua huo xing bi chan yi jin shu de huo xing hao ,zhe gui jie wei shuang jin shu tong chang ju you yu chan yi jin shu bu tong de biao jie mian xing zhi ,liang chong jin shu de dian zi jie gou xiang hu ying xiang ,dui dan qi zai cui hua ji biao mian de xi fu he huo hua chan sheng le cu jin zuo yong 。

论文参考文献

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自上海师范大学的李茹萍,发表于刊物上海师范大学2019-06-17论文,是一篇关于光电催化论文,等离子催化剂论文,金纳米棒论文,双金属论文,合成氨论文,上海师范大学2019-06-17论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自上海师范大学2019-06-17论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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