孟雅娟:g-C3N4@MOF复合材料的制备及光催化还原CO2应用研究论文

孟雅娟:g-C3N4@MOF复合材料的制备及光催化还原CO2应用研究论文

本文主要研究内容

作者孟雅娟(2019)在《g-C3N4@MOF复合材料的制备及光催化还原CO2应用研究》一文中研究指出:化石燃料的大量燃烧和汽车尾气的大量排放是造成温室效应的关键因素。空气中超标的CO2已经严重威胁到人类的生命,引起了人们对环境问题的重视。开发和寻找绿色、节能、高效的方法把来自空气中的CO2还原为清洁可再生能源,既能解决能源匮乏,又能减少空气中CO2的排放量,还能变废为宝。光催化技术具有条件温和、绿色高效、无二次污染等优点,利用光催化还原空气中的CO2制备有机化工原料是解决温室效应的有效手段。但已报道的很多光催化剂因光吸收范围小、带隙宽和不稳定易分解等一系列缺点而限制了在光催化领域的应用。新近开发的g-C3N4作为一种窄带隙(2.7 eV)的二维纳米半导体材料,可以有效利用可见光,还具备结构稳定、无毒、制备简单等优点。但是,由于光生电子-空穴容易复合,致使g-C3N4催化活性较低,限制了其在光催化领域的高效应用。因此,本文主要通过对g-C3N4进行复合改性来缓解纯g-C3N4光生电子-空穴容易复合的问题。(1)采用三聚氰胺高温煅烧分解法制备g-C3N4纳米片,通过简单的搅拌老化使g-C3N4包裹ZIF-67制备不同配比的g-C3N4/ZIF-67复合光催化剂。通过X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS)、荧光光谱(PL)、X射线光电子能谱(XPS)和N2吸附-脱附等温线来对催化剂的结构和物理化学性质进行分析;通过使用透射电子显微镜(TEM)和扫描电子显微镜(SEM)观察样品的形貌。表征结果显示,g-C3N4纳米片的大小约为1μm,ZIF-67大小一致且均匀分散。与纯g-C3N4相比,催化剂的比表面积从17 m2·g-1增加到489 m2·g-1;带隙从2.24eV减小到1.81 eV;光吸收范围整体发生红移;电子和空穴复合率大大降低,这些性能的提高都有利于光催化还原CO2制备乙醇,乙醇产量增加了约3倍,5次循环后乙醇的产量降低约6%,这表明光催化剂的循环稳定性较好。CO2还原的光催化机理分析结果表明,g-C3N4和ZIF-67具有协同效应,使复合物中电子和空穴的寿命延长,电子和空穴的复合几率减小。(2)以三聚氰胺为主要原料,聚丙烯酰胺为剥离剂分解制备g-C3N4纳米片,在g-C3N4上生长CoO和ZnO纳米粒子,之后将部分金属氧化物溶解分别生成ZIF-67和ZIF-8多面体,最终成功制备g-C3N4/CoO/ZIF-67和g-C3N4/ZnO/ZIF-8复合材料。分别采用XRD、SEM、FT-IR、BET、PL和UV-vis等测试方法对催化剂的形貌、结构和性质进行表征。结果显示:所制备的两种三元复合材料中g-C3N4/CoO/ZIF-67在可见光下的光催化性能相对较好。与纯g-C3N4相比,g-C3N4/CoO/ZIF-67和g-C3N4/ZnO/ZIF-8的比表面积分别增大17.1 m2·g-1和9.26 m2·g-1;荧光强度都明显降低;在可见光下照射1h后,g-C3N4/CoO/ZIF-67光催化还原CO2产生乙醇的量在1h可高达1300μmolg-1cat,而g-C3N4/ZnO/ZIF-8还原CO2产生乙醇的量为250μmolg-1cat。经过5次循环后,两种复合材料制备乙醇的产率下降均低于10%,说明g-C3N4/CoO/ZIF-67和g-C3N4/ZnO/ZIF-8三元复合光催化剂均具有较好的循环稳定性。

Abstract

hua dan ran liao de da liang ran shao he qi che wei qi de da liang pai fang shi zao cheng wen shi xiao ying de guan jian yin su 。kong qi zhong chao biao de CO2yi jing yan chong wei xie dao ren lei de sheng ming ,yin qi le ren men dui huan jing wen ti de chong shi 。kai fa he xun zhao lu se 、jie neng 、gao xiao de fang fa ba lai zi kong qi zhong de CO2hai yuan wei qing jie ke zai sheng neng yuan ,ji neng jie jue neng yuan kui fa ,you neng jian shao kong qi zhong CO2de pai fang liang ,hai neng bian fei wei bao 。guang cui hua ji shu ju you tiao jian wen he 、lu se gao xiao 、mo er ci wu ran deng you dian ,li yong guang cui hua hai yuan kong qi zhong de CO2zhi bei you ji hua gong yuan liao shi jie jue wen shi xiao ying de you xiao shou duan 。dan yi bao dao de hen duo guang cui hua ji yin guang xi shou fan wei xiao 、dai xi kuan he bu wen ding yi fen jie deng yi ji lie que dian er xian zhi le zai guang cui hua ling yu de ying yong 。xin jin kai fa de g-C3N4zuo wei yi chong zhai dai xi (2.7 eV)de er wei na mi ban dao ti cai liao ,ke yi you xiao li yong ke jian guang ,hai ju bei jie gou wen ding 、mo du 、zhi bei jian chan deng you dian 。dan shi ,you yu guang sheng dian zi -kong xue rong yi fu ge ,zhi shi g-C3N4cui hua huo xing jiao di ,xian zhi le ji zai guang cui hua ling yu de gao xiao ying yong 。yin ci ,ben wen zhu yao tong guo dui g-C3N4jin hang fu ge gai xing lai huan jie chun g-C3N4guang sheng dian zi -kong xue rong yi fu ge de wen ti 。(1)cai yong san ju qing an gao wen duan shao fen jie fa zhi bei g-C3N4na mi pian ,tong guo jian chan de jiao ban lao hua shi g-C3N4bao guo ZIF-67zhi bei bu tong pei bi de g-C3N4/ZIF-67fu ge guang cui hua ji 。tong guo Xshe xian yan she (XRD)、fu li xie bian huan gong wai guang pu (FT-IR)、zi wai ke jian man fan she guang pu (UV-vis DRS)、ying guang guang pu (PL)、Xshe xian guang dian zi neng pu (XPS)he N2xi fu -tuo fu deng wen xian lai dui cui hua ji de jie gou he wu li hua xue xing zhi jin hang fen xi ;tong guo shi yong tou she dian zi xian wei jing (TEM)he sao miao dian zi xian wei jing (SEM)guan cha yang pin de xing mao 。biao zheng jie guo xian shi ,g-C3N4na mi pian de da xiao yao wei 1μm,ZIF-67da xiao yi zhi ju jun yun fen san 。yu chun g-C3N4xiang bi ,cui hua ji de bi biao mian ji cong 17 m2·g-1zeng jia dao 489 m2·g-1;dai xi cong 2.24eVjian xiao dao 1.81 eV;guang xi shou fan wei zheng ti fa sheng gong yi ;dian zi he kong xue fu ge lv da da jiang di ,zhe xie xing neng de di gao dou you li yu guang cui hua hai yuan CO2zhi bei yi chun ,yi chun chan liang zeng jia le yao 3bei ,5ci xun huan hou yi chun de chan liang jiang di yao 6%,zhe biao ming guang cui hua ji de xun huan wen ding xing jiao hao 。CO2hai yuan de guang cui hua ji li fen xi jie guo biao ming ,g-C3N4he ZIF-67ju you xie tong xiao ying ,shi fu ge wu zhong dian zi he kong xue de shou ming yan chang ,dian zi he kong xue de fu ge ji lv jian xiao 。(2)yi san ju qing an wei zhu yao yuan liao ,ju bing xi xian an wei bao li ji fen jie zhi bei g-C3N4na mi pian ,zai g-C3N4shang sheng chang CoOhe ZnOna mi li zi ,zhi hou jiang bu fen jin shu yang hua wu rong jie fen bie sheng cheng ZIF-67he ZIF-8duo mian ti ,zui zhong cheng gong zhi bei g-C3N4/CoO/ZIF-67he g-C3N4/ZnO/ZIF-8fu ge cai liao 。fen bie cai yong XRD、SEM、FT-IR、BET、PLhe UV-visdeng ce shi fang fa dui cui hua ji de xing mao 、jie gou he xing zhi jin hang biao zheng 。jie guo xian shi :suo zhi bei de liang chong san yuan fu ge cai liao zhong g-C3N4/CoO/ZIF-67zai ke jian guang xia de guang cui hua xing neng xiang dui jiao hao 。yu chun g-C3N4xiang bi ,g-C3N4/CoO/ZIF-67he g-C3N4/ZnO/ZIF-8de bi biao mian ji fen bie zeng da 17.1 m2·g-1he 9.26 m2·g-1;ying guang jiang du dou ming xian jiang di ;zai ke jian guang xia zhao she 1hhou ,g-C3N4/CoO/ZIF-67guang cui hua hai yuan CO2chan sheng yi chun de liang zai 1hke gao da 1300μmolg-1cat,er g-C3N4/ZnO/ZIF-8hai yuan CO2chan sheng yi chun de liang wei 250μmolg-1cat。jing guo 5ci xun huan hou ,liang chong fu ge cai liao zhi bei yi chun de chan lv xia jiang jun di yu 10%,shui ming g-C3N4/CoO/ZIF-67he g-C3N4/ZnO/ZIF-8san yuan fu ge guang cui hua ji jun ju you jiao hao de xun huan wen ding xing 。

论文参考文献

论文详细介绍

论文作者分别是来自中北大学的孟雅娟,发表于刊物中北大学2019-07-04论文,是一篇关于光催化论文,中北大学2019-07-04论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自中北大学2019-07-04论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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