新型光催化材料论文-叶祥桔,王金鑫,惠贞贞,叶龙强,汪徐春

新型光催化材料论文-叶祥桔,王金鑫,惠贞贞,叶龙强,汪徐春

导读:本文包含了新型光催化材料论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献,主要关键词:CdS,CdIn2S4,半导体,异质结,复合材料

新型光催化材料论文文献综述

叶祥桔,王金鑫,惠贞贞,叶龙强,汪徐春[1](2019)在《CdS/CdIn_2S_4:对希夫碱光合成具有优异光催化性能的一种新型异质结复合材料(英文)》一文中研究指出通过简单的溶剂热法制备一种新型CdS/CdIn_2S_4异质结光催化剂.结果表明CdS/CdIn_2S_4是一种具有大量纳米片组成的异质结构,在可见光照射下制备的CdS/CdIn_2S_4异质结构在苯甲醇和硝基苯耦合体系中合成希夫碱化合物具有优异的光催化性能,希夫碱产率分别是纯CdS和CdIn_2S_4样品的19.1和1.54倍.光催化活性提高的原因可归因于CdS和CdIn_2S_4异质结构的构建,从而导致光生载流子在空间上的有效分离.(本文来源于《淮北师范大学学报(自然科学版)》期刊2019年02期)

胡建玲[2](2019)在《新型锡氧化物及其复合材料的合成与光催化性能研究》一文中研究指出新型高效、可见光驱动的光催化剂一直是光催化领域的研究热点。二氧化钛和卤氧化铋(BiOX,X=C1,Br,I)材料是被广泛应用的高效的两类光催化材料。但是单一纯相的TiO2材料因为带隙较宽,只能在紫外光范围应用。对于纯相的卤氧化铋:BiOCl和BiOBr也有同TiO2同样的缺点——带隙较宽,很难利用可见光;BiOI的能隙虽窄,能够利用大部分可见光,但存在光生载流子容易复合的问题。光生载流子容易复合的问题在新型的非化学计量的锡氧化物——Sn3O4材料中也存在。针对这些问题,本论文采用掺杂、构建n-n型异质结和p-n型异质结的方法来提高光生电子-空穴对的分离和载流子传输速率,扩展可见光吸收的范围,进而提高材料的光催化性能。本文成功制备了Si掺杂Sn3O4光催化材料、TiO2/Sn3O4复合异质结材料、Sn3O4/BiOX(X=Cl,Br I)p-n型异质结光催化材料,并采用多种测试手段对所制备的光催化剂的组成、元素价态、晶体结构、形貌及光催化性能进行了分析讨论,并提出了光催化降解有机污染物可能的机理。具体的工作包括以下几个方面:1.采用溶胶凝胶和水热结合法,制备了具有多级结构的Si掺杂的Sn3O4光催化材料,利用降解甲基橙(MO)溶液来研究Si-Sn3O4的光催化性能,并给出了可能的光催化机理。结果表明,Si-Sn3O4催化剂明显增强了 Sn3O4在可见光下的光催化性能。在可见光照射下50min后,Si-Sn3O4光催化剂对MO的降解率达到了 75%,明显优于未掺杂Sn3O4样品(62%),远远优于P25(9%)。综合Si-Sn3O4的催化性能和Sn3O4的能带结构,其光催化性能增强可归因于:Si的掺杂在Sn3O4表面产生了大量的氧缺陷,氧缺陷在Sn3O4的导带底附近产生氧缺陷态,有效地俘获了光生电子,减小其与光生空穴的复合几率,从而提高了光催化性能。2.通过可扩展的两步法巧妙地合成了新型TiO2/Sn3O4异质结构光催化剂。通过降解MO溶液,对TiO2/Sn3O4球形纳米复合材料在紫外(UV)和可见光照射下的光催化性能分别进行了研究,并给出了可能的光催化机理。特别是在可见光下,TiO2/Sn3O4纳米复合材料具有优异的光催化活性,可见光辐照30min后,MO的降解率为81.2%,远远优于P25(13.4%)、TiO2(0.5%)和纯相Sn3O4(59.1%)纳米材料。这种增强的光催化性能可归因于:①由单分散的TiO2核心诱导生长的TiO2/Sn3O4异质结构,具有良好的亲水性和大的比表面积,这将有利于染料分子和催化剂材料的充分接触,并提供足够的反应表面;②TiO2-Sn3O4异质结构有助于扩展在紫外-可见光范围的光吸收和光生载流子的分离。3.通过结合超声辅助沉淀-沉积法和水热法首次成功制备了Sn3O4/BiOX(X=C1,Br,I)p-n异质结光催化剂。通过在模拟太阳光照射下降解罗丹明B(RhB)水溶液,对Sn3O4/BiOX(X=C1,Br,I)p-n异质结的光催化性能分别进行了研究,并基于Sn3O4/BiOCI催化过程中活性物种的研究和Sn3O4、BiOX(X=C1,Br,I)的能带结构,对其可能的光催化的机理进行了详细的讨论。结果表明,所制得的Sn3O4/BiOCl异质结材料具有最优的催化性能,其降解99%的RhB溶液和中间产物所用时间为9分钟,短于Sn3O4/BiOBr和Sn3O4/BiOI材料降解99%的RhB溶液和中间产物的时间——21分钟和12分钟。9分钟后,Sn3O4/BiOCl样品对RhB的降解率(99%)略高于Sn3O4/BiOCl-1/8(95%),明显高于Sn3O4/BiOCl-1/2(78%)、BiOCl(77%)、P25(62%)和Sn3O4(16%)。由此可推测,Bi/Sn为最佳配比时,BiOCl在Sn3O4表面沉积形成了足够多的空间电荷区(内建电场),使光生-电子空穴对有效的分离,从而获得了更高的光催化效率,这说明在异质结催化剂中制备足够多的异质结在提高光催化性能方面起着关键作用。综合Sn3O4/BiOX(X=C1,Br I)的结构、形貌、光学性质、孔径/比表面积的表征结果以及光催化性能的结果分析,其增强的光催化性能可归因于两个主要因素的协同作用:①分层多级结构增大了光在催化剂表面的散射次数,有利于增强催化剂在可见光范围的吸收;②Sn3O4和BiOX(X=C1,Br,I)之间p-n异质结的形成,有助于促进光生载流子的有效分离,加速光生载流子的迁移。另外,Sn3O4/BiOCl复合材料的“活性物质捕获”实验的结果表明,其在降解罗丹明B过程中的主要活性物质是空穴(h+),而羟基自由基(·OH)的重要性则相对较低。(本文来源于《北京科技大学》期刊2019-06-01)

贺勇[3](2019)在《新型二维材料及其异质结的电子结构与光催化性能的第一性原理研究》一文中研究指出半导体光催化剂在可见光的照射下可以分解水制备氢气,这是解决当前能源短缺和环境污染问题的有效途径。尽管许多理论和实验研究已经合成了众多的光催化剂,但是产生氢气的效率依然比较低。近年来,新型的二维(2D)材料表现出了优异的物理和化学性能,为改善光催化性能开启了新的研究思路。其中,构建异质结光催化剂可以增强对可见光的吸收和降低电子和空穴的复合,极大的提升了光催化性能,这也是当前能源领域的研究热点。本文采用第一性原理计算方法系统研究了新型的2D g-C_3N_4/InSe异质结的电子结构和光催化机理,应变调控对单层SiC材料的几何结构和电子性质的影响以及SiC/InSe纳米复合材料的光催化性能。主要研究内容总结如下:2D g-C_3N_4/InSe异质结是一种直接带隙半导体材料,晶格失配率低于1.5%,形成能为-1.85 eV,具有稳定的结构。异质结禁带宽度为1.93 eV,对应有较宽的可见光吸收范围,吸收系数高达10~5 cm~(-1)。且表现出Ⅱ型能带对齐,导带和价带的带偏置分别为0.74和0.78 eV,说明光生空穴从InSe层转移到了g-C_3N_4层,而电子则与之相反,表明电子和空穴很好的实现了空间分离。同时,由于单层InSe是间接带隙半导体材料,能够极大限度地减小电子和空穴的复合率,且异质结中电子和空穴的迁移率分别为10~4和10~2 cm~2V~(-1)s~(-1),这些均表明,2D g-C_3N_4/InSe异质结具有良好的光催化性能,是一种性能优异的新型光催化材料。采用第一性原理计算了单层SiC的声子谱和电子结构。声子谱计算表明,频率都是正值,说明单层SiC在动力学上是稳定的。进一步计算了能带结构,表明SiC是一种直接带隙的宽禁带半导体,GW带隙值为3.73eV。采用GGA-PBE泛函,研究了单、双轴应变对单层SiC电子性质的影响。结果表明,在单x轴压缩应变,单y轴应变以及双轴压缩应变调控下,SiC均出现了由直接带隙到间接带隙的转变,而单x轴和双轴的拉伸应变下SiC依然是直接带隙半导体。单轴应变下带隙值几乎都是减小的,双轴压缩应变到拉伸应变下带隙值呈现由大到小的变化趋势,变化范围为2.86~2.11 eV。以单层SiC材料为基础,构建了SiC/InSe纳米复合材料光催化剂,研究了几何结构、电子性质和光催化性能。计算表明,该材料晶格失配率低于1.3%,形成能为-4.32 eV,表明异质结是稳定的。能带计算表明,2D SiC/InSe异质结是带隙值为1.78 eV的间接带隙半导体材料,故具有较大的可见光吸收范围,吸收强度高达2×10~5 cm~2V~(-1)s~(-1)。异质结中光生空穴和电子分别位于SiC和InSe层,构成了Ⅱ型能带对齐,实现了空穴和电子在空间上的分离。另外,异质结中形成了由InSe指向SiC的内建电场,有效的降低了电子和空穴的复合。综上,设计的SiC/InSe异质结有利于光催化效率的提高。(本文来源于《内蒙古师范大学》期刊2019-05-26)

罗志强[4](2019)在《新型多孔催化材料的制备及其二氧化碳环加成反应的研究》一文中研究指出二氧化碳是温室效应最主要的气体。另一方面,二氧化碳也是当前地球上含量最多的C1原料,如何将二氧化碳转化为高附加值的化学产品成为当前研究的热点。在所有二氧化碳的转化中,二氧化碳与环氧环烃生成环状碳酸酯是最具前途的一条途径。但是由于二氧化碳自身的高化学稳定性,目前所报道催化二氧化碳与环氧烷烃环加成生成环状碳酸酯的催化剂的催化活性不高或者与产物分离较困难。开发二氧化碳与环氧烷烃环加成生成环状碳酸酯高效的,易于分离的非均相催化剂是急需解决的问题。因此,本论文的研究工作主要针对二氧化碳与环氧烷烃生成环状碳酸酯的高效催化剂的开发。第一类催化剂是金属有机框架(MOFs)催化体系。本研究采用Zn(II)与对苯二甲酸(bdc),3-氨基-1,2,4,-叁氮唑(atz)构筑一类微孔型MOF[Zn(atz)(bdc)_(0.5)]。研究发现,在以正丁基溴化铵(TBAB)为助催化剂的条件下,Zn(atz)(bdc)_(0.5)可以在反应温度为60℃,二氧化碳压力为1MPa下催化二氧化碳与环氧烷烃生成环状碳酸酯,且当底物为环氧丙烷(PO)时,PO的转化率可以高达97%,碳酸丙烯酯(PC)的选择性大于99%。另外,微孔Zn(atz)(bdc)_(0.5)对环加成反应的底物的尺寸有较高的选择性,将PO换成其它体积较大的环氧烷烃时,环氧烷烃的转化率迅速降低。然而由于反应中需要用到可以溶解于反应体系中的助催化剂TBAB,造成TBAB与环状碳酸酯分离的困难,使其应用受到限制。第二类催化剂是高含氮量的多孔碳材料催化体系。本研究采用了叁聚氰胺棉为前体,在不同的温度和碳化后的前体与致孔剂氢氧化钾不同质量比合成出不同含氮、氧量的多孔碳催化剂。将该多孔碳应用于二氧化碳与环氧氯丙烷的环加成反应不需要在任何助催化剂的辅助作用下,在二氧化碳的压力为常压,反应温度100℃,催化剂仅为表氯醇质量的1%时,环氧氯丙烷的转化率高达94%,选择性高达98%,解决了产物与反应物和催化剂的分离困难的问题。除此之外,本研究还发现吡啶氮和羟基共同存在时对二氧化碳的环加成反应具有协同作用。多孔碳凭借其高催化活性、其自身高的稳定性以及廉价易得的优势,有望成为二氧化碳与环加成生成环状碳酸酯的下一代催化剂。(本文来源于《南昌大学》期刊2019-05-18)

李晓腾[5](2019)在《基于Sn、In新型二维材料光催化和自旋极化性质的理论研究》一文中研究指出以单层石墨烯为代表的二维纳米材料因其丰富的物理化学性质以及在各个领域的广泛应用而备受关注。近年来,二维纳米材料的研究成果层出不穷,涉及到的材料包括石墨烯、硅烯、锗烯、锡烯、磷烯和金属硫族化合物等。这些二维纳米材料丰富了的低维纳米材料体系,其优异的性质在凝聚态物理、材料化学和纳米技术等研究领域均表现出重要的应用价值。目前,二维纳米材料的研究已经成为材料科学的前沿。例如,在半导体应用方面,二维半导体纳米材料通常具有较高的载流子迁移率、超大的比表面积以及外场可控的能带结构和带边位置,为实现新型纳电子器件和高效的光催化等应用提供了新途径。在自旋器件应用方面,二维磁性体系具有较稳定的自旋极化性质,能够满足超高的存储速度、超大容量信息存储和处理能力以及器件尺寸微型化等多种需求,推动了新一代高性能自旋纳米器件的发展。在本论文中,我们采用基于密度泛函理论(DFT)第一性原理计算方法,系统地研究了多种二维纳米材料的结构、电子性质、载流子迁移率、光催化水解和自旋极化等性质,探讨了表面修饰、外部应力、掺杂、吸附等因素对体系物理化学性质的调控,并进一步揭示了其微观物理机制和潜在的应用价值。二维纳米材料在光催化、自旋极化等方面的研究,为能源转换和降低能耗提供了系统的理论指导。论文包含以下章节:第一章,绪论,介绍了二维纳米材料的发展现状及应用,并简要概括了本论文的主要研究内容;第二章,理论方法,着重介绍了密度泛函理论;第叁章,介绍了新型二维材料五元环锡单层的结构设计和电子性质,以及在光解水和纳电子器件中的应用价值;第四章,研究了二维锡的单硫族化合物、二硫族化合物以及由它们构造的双层垂直异质结(VHT)的电子性质及其在光催化水解方面的应用;第五章,研究了空穴掺杂的单层In2Se3磁性的调控及其在自旋器件中的应用,并讨论了空气中小分子对材料性能的影响;第六章,对本论文的研究内容和创新点进行了总结,并对新型二维纳米功能材料的发展做了展望。论文的主要研究内容和结论如下:(1)提出了两种结构稳定的锡单层材料,氢化的五元环锡单层(p-SnH)和部分氟化的五元环锡单层(p-SnHF),发现这两种新结构的形成能比已经生长在Bi2Te3(111)衬底的锡烯的形成能低。同时,我们给出了合适的衬底SiC(100)面,论证了其实验制备的可行性。单层的p-SnH和p-SnHF是由锡的五元环构成的,表面分别用H原子和F原子修饰,所有Sn原子均为sp3杂化。研究表明,单层p-SnH和p-SnHF分别是带隙为2.02 eV和1.88 eV的间接带隙半导体和直接带隙半导体材料,合适的禁带宽度使得它们对可见光具有很强的吸收。它们的载流子迁移率均比较高,分别能够达到769 ccm2 V-11s1和2520 cm2 V-1 s-1,而且,电子和空穴迁移率差别比较大,能够降低体系的载流子复合几率。特别是p-SnHF具有合适的带边位置,能够满足光催化水解对氧化还原电位的要求,因此它是一种极具潜力的光催化材料。而p-SnH在施加较小应力(<5%)时,带边位置也能达到光水解的要求。这些研究结果说明单层p-SnH和p-SnHF在光催化水解制氢和纳电子器件中具有潜在的应用价值。(2)研究了单层锡的硫族化合物SnX(X=S,Se)、SrnX2以及由它们构成的垂直异质结SrnX/SnX2的电子结构及其在光催化水解中的应用。单层SnX和SnX2的形成能远小于MoS2的,因此我们预测它们的单层结构能够通过简单的机械方法制备。单层SnS和SnSe分别是带隙为1.98 eV和1.40 eV的间接带隙半导体和直接带隙半导体;单层SnS2和SnSe2均是间接带隙半导体,禁带宽度分别是2.34 eV和1.41 eV。因此,锡的硫族化合物均是窄带隙半导体材料,能够俘获太阳光的主要波段,在光学材料中具有潜在的应用价值。它们各向异性的载流子迁移率比较高,其中,SnSe和SnS2分别能够达到2486.93 cm2 V-1 s-1和2181.96 cm2 V-1 S-1。而且,它们的光生激子结合能比较低,说明电子和空穴容易分离。施加较小的应力后,SnX的带边位置能够满足光催化水解的要求,因此,它们有望用作光解水材料。此外,单层SnS和SnS2可以通过范德瓦尔斯(VDW)作用构成垂直异质结。SnS和SfnS2的带阶比较大,因此,异质结SnS/SnS2的带隙非常小,约0.08 eV,而且,费米面附近的导带和价带分别是由SnS和SnS2贡献的。构成异质结后,SnS和SnS2各自的带隙都有微弱的减小。这种异质结可以用作光催化水解材料,分别在SnS表而和SnS2表面产生氢气和氧气。并且,由于两层材料的电负性差别较大,在层与层之间能够产生一个有效势场,加速载流子分离和转移,从而有效提高了光催化水解的效率。(3)探索了 Ⅲ-Ⅵ族二维纳米材料α/β-In2Se3的电子结构、可控的磁性以及在自旋器件中的应用。单层α/β-ln2Se3均是由5个原子层构成的结构,其中,α-In2Se3垂直方向的结构对称性被打破,因而它是一种极性二维材料。研究结果表明,单层α/β-In2Se3通过空穴掺杂能够引入磁性,自旋磁矩均能达到1μB/空穴。特别是用砷(As)原子替换Se原子引入空穴时,体系磁性得到加强,同时,α-In2Se3转变为半金属,β-In2Se3变为双极磁性半导体。而且,由于层状In2Se3具有室温面内铁电性,我们预测砷掺杂的In2Se3(In2Se3-As)可能是多铁材料。基于以上特性,我们构造了两种类型的自旋纳米器件,在门电压的调控下,均能实现100%的自旋极化。我们进一步探讨了空气中小分子(O2和H2O)吸附对这两种材料性能的影响。α-II2Se3和β-In2Se3载流子迁移率分别是1.04 x 103 cc12 V-1 s-1和1.39 × 103 ccm2 v1 s-1。当表面吸附氧气分子时,α-In2Se3的电子迁移率会严重降低,而ββ-In2Se3的电子迁移率变化很小,因为吸附氧气后,α-II2Se3导带底(CBM)的电荷密度明显减弱,而β-In2Se3的变化很小。不论吸附氧气还是水,α/β-In2Se3的空穴迁移率总是在x方向降低,但在y方向增加。这是由于吸附分子后,分子与In2Se3之间产生库伦相互作用,使得价带顶(VBM)的电荷密度在xy平面内发生转向,由x方向向y方向旋转,因而电荷密度的交迭在x方向减弱,而在y方向增大。(本文来源于《山东大学》期刊2019-05-15)

李涵[6](2019)在《微波制备新型光电催化材料及其在能源和环境中的性能研究》一文中研究指出能源危机和环境恶化是当前人类社会所面临的两个重大问题,利用可再生资源制备清洁无污染、并可持续利用的新能源是解决上述问题的有效途径之一。氢能被普遍认为是21世纪最有潜力的替代能源,利用太阳能驱动水分解产氢被广泛研究。与此同时,光/光电催化去除大气污染物也是解决环境问题的理想手段。半导体光电催化技术作为一种高效绿色的净化手段,具有高效、无毒、易回收等优点,在分解水制氢、降解污染物等方面显示出了极大的优势。目前光电催化剂受到禁带宽度过大、光生电子-空穴复合率高、比表面积小等因素的制约,反应效率较低。而且电极材料的制备成本较高、光电转换效率低、灵活性较差,难以满足实际应用过程中复杂的环境要求。针对以上问题,我们利用不锈钢网做电极基底,通过微波法合成光催化半导体与碳纳米管及石墨烯等碳材料的复合材料,与不锈钢网结合,共同构建叁维网状复合电极材料。研究了不同形貌结构的催化剂材料与不锈钢网的结合力,机械稳定性,以及在光电催化产氢和氧化一氧化氮反应中的性能。提出了一维纳米线结构的光催化剂与不锈钢网共同构建叁维网状光电极,具有优异的光生电荷转移速率,超强的柔韧性,大大提高了光电转换效率。此外,还开发了一种新型微波液相合成技术,在不锈钢电极表面原位生长光催化剂复合材料,进一步增强了催化剂与电极基底的作用力,优化了二者的界面,降低了光生电荷传输阻力。为开发新型高效柔性电极材料提供了新技术。论文的主要研究内容如下:1.硫化镉纳米棒柔性光阳极材料的制备及其光电催化产氢性能的研究采用碳纳米管作为导电支架,在不锈钢网片表面制备了一维的光活性Cd SNRs,形成了叁维柔性网状光阳极,有效地驱动光电分解水产氢,具有良好的柔韧性和机械稳定性。这种柔性叁维网状电极具有丰富的光电子传输通道(CNTs),可以加速电子向不锈钢基底的转移,大大提高了电子与空穴的分离效率。CNTs还可以与Cd S-NRs和不锈钢骨架相互交织,获得显着增强的机械柔韧性。因此,IPCE值(>10%)获得了在可见光照射(400nm<λ<500nm)下5倍的提高。在氙灯辐照(λ>420nm)下,取得了文献记录最高的产氢速率(728μmol·h-1·g-1)。同时具有可承受超过5000次180度弯曲之后保持活性稳定的超强柔韧性。本研究为柔性光电极材料用于光电催化在能源和环境应用开辟了可能性。2.g-C_3N_4/graphene电极材料的制备及光电氧化NO协同产氢的性能研究g-C_3N_4作为可见光光催化半导体材料,具有合适的能带位置,以及稳定的物理化学性质。但自身光生电子与空穴易复合,光催化效率较低。因此,我们将其与石墨烯复合,借助二维层状石墨烯提高其分散度,同时促进光生电荷的分离。我们选择不锈钢网作为电极基底,一方面降低了材料成本,同时利用网状结构可以增加与气体分子的吸附接触面积。在上一章工作的基础上,我们设计了g-C_3N_4/graphene/不锈钢网电极复合材料,用于光电氧化去除NO协同分解水产氢的反应。通过对电极表面催化剂负载量,外加偏压,石墨烯含量等变量的考察,发现其光电氧化NO去除率在可见光照射下可以达到63.5%,协同产氢速率为680.3μmol/h。但对比Cd S-NRs/CNTs不锈钢电极材料,不具备其抗弯曲能力。3.微波液相原位合成光催化剂/不锈钢基底电极材料通过真空抽滤负载催化剂到不锈钢电极表面,具有结合力弱,电荷转移效率低的缺点。因此,本章探究了一种利用微波液相原位合成光催化剂生长在不锈钢电极表面的方法。该方法具有简便快速,催化剂形貌可控等特点,且具有普适性。经过前期的刻蚀及硫化处理,现在电极表面修饰块状的Fe1-xS,作为磁黄铁矿的主要成分,该金属硫化物在微波辐照下,具有较强的吸收微波能力,可以在短时间内将微波能转化为热能,为纳米晶体材料的生长提供热源,使其表面原位生长出形貌可控的光催化半导体材料,如Ti O2,Mo S2,Cu2O,NH2-UIO-66等纳米材料。通过后期合成过程的优化,可以制备表面原位生长p-n型异质节的光催化剂/Fe1-x S/ESS电极复合材料,可用于有效提高光电催化反应的效率。4.微波气固相优化Pt/g-C_3N_4用于提高光催化产氢性能的研究通过气固相微波辐照技术,对Pt/g-C_3N_4材料进行优化。利用Pt在微波场中较强的吸收微波放热,形成局部超热点,同时氢气在Pt纳米颗粒表面发生解离,生成H离子。以此来优化g-C_3N_4结构及二者之间的界面,增强Pt-C/N化学键的作用力,促进光生载流子的转移。经过微波辐照后,光生电子在g-C_3N_4表面被Pt周围优化过的局部陷阱快速捕获,借助Pt-C/N键作为电子高速通道,迅速转移到Pt颗粒的表面,参与产氢反应。通过实验,证明了该方法的可行性,具有快速简便,无需额外添加元素,保持材料本身结构,同时有效提高其光催化产氢性能的优势。(本文来源于《上海师范大学》期刊2019-03-01)

于胜男,冯少雄,陈振可,杜春林,曹甜甜[7](2019)在《新型光催化纳米材料Nd-TiO_2-SBA-15的制备及应用》一文中研究指出采用溶胶-凝胶法,将纳米TiO_2负载到介孔分子筛SBA-15上,得到纳米材料TiO_2-SBA-15;将其浸渍于硝酸钕溶液中,煅烧后得到新型光催化剂Nd-TiO_2-SBA-15.采用XRD,FT-IR,EDS,TEM等手段进行表征,以结晶紫溶液作为目标降解物进行光催化实验.结果表明,相比于其它金属掺杂量催化剂,光催化剂0.4%的Nd-TiO_2-SBA-15降解效率较高,在氙灯300 W,光催化剂用量为15 mg,初始浓度为10 mg/L时,p H=8的条件下,光催化剂降解率达91.8%.(本文来源于《高师理科学刊》期刊2019年02期)

耿悠然,国洁[8](2019)在《新型光催化材料的分类》一文中研究指出光催化材料因具有廉价、无二次污染、安全等优势,被广泛应用于环境治理、能源、医疗卫生等方面。依据新的分类方式,汇总了用于催化领域的光催化剂,即贵金属负载型催化剂、表面耦合型催化剂、钙钛矿型催化剂、载体吸附型催化剂及纳米金属氧化物,针对近几年对这5类催化剂的研究,分别对各类催化剂常用的制备方法进行举例分析;指出了光催化剂现阶段亟待解决的瓶颈问题。(本文来源于《煤炭与化工》期刊2019年02期)

李常青[9](2019)在《新型钛金属-有机框架材料的制备及其光催化产氢性能研究》一文中研究指出面对严峻的环境污染和能源危机问题,可再生清洁能源对于全球发展是非常需要的,但其开发仍然是一项重大挑战,利用太阳能光催化分解水产氢是最有希望的解决方案之一。金属-有机框架(MOFs)作为一种新型多孔材料,是由金属离子或者金属簇与有机配体通过配位键自组装的一维,二维或者叁维晶态多孔材料,因其迷人的结构、可调控的孔径,高的比表面积和可修饰等优点,在光学器件、生物材料、气体储存和分离、二氧化碳催化还原和催化析氢等领域都展现出广阔的应用前景,在能源领域是非常具有潜力的新型材料。TiO_2自从上世纪七十年代被发现可以吸收紫外光分解水产生氢气以来,因其稳定,合成简单,低毒等优点在光催化领域被大量研究,但是由于其禁带宽度较大不能高效利用太阳光,而钛金属离子在光照下具有独特的Ti~(4+)/Ti~(3+)可逆氧化还原特性并且具有极其良好的热、化学稳定性和在水和有机体系中的可重复使用性,是天然的光催化剂,因此将钛离子引入到MOFs中来构建合成Ti-MOFs来应用于光催化是非常具有前景的,但是对于Ti-MOFs的合成,由于钛离子前驱体具有较高的活性和分解性,制备较困难,相比于其他金属基MOFs其发展非常缓慢的。为了克服这个难题,我们在新型Ti-MOFs的合成上做了大量的研究,并对合成的材料进行光催化性能研究,具体内容如下:(1)利用溶剂热合成法,我们通过新型Ti-MOFs结构设计和合成工艺探索,首先选择TCA作为新型Ti-MOFs的有机配体,选择Ti(i-OPr)_4作为钛源,在DMF中180℃反应24 h,得到一种新型Ti-MOFs(命名为ZSTU-1),通过相同的方法选择BTB和BTCA合成了另外两种同构Ti-MOFs,分别命名为ZSTU-2和ZSTU-3。通过SEM,TEM,XRD,BET,UV,XPS,IR等分析手段对材料的结构进行表征,结果表明均相合成的方法得到的MOFs晶体颗粒大小比较均一,材料具有良好的光吸收性能和较高的比表面,可以提供更多的催化活性位点。通过光电性能测试,证明了ZSTU-N(N=1-3)系列材料都具有光电流响应能力,并且在TEOA/MeCN/H_2O体系中表现出良好的光催化效果,通过EPR和超快瞬态吸收光谱,分析了材料的光催化产氢的机理符合LMCT机制,通过光激发有机配体产生电子转移到钛氧簇发生氧化还原反应,并通过铂原子加快了电子的传导,从而抑制了光生电子和空穴的复合。通过循环稳定性测试,ZSTU-N材料在经过叁次循环之后依旧保持了一个良好的稳定性。这项工作着重在于新型Ti-MOFs的设计合成方法,并验证了MOFs用于光催化产氢中电子转移路径和催化机理。(2)在卟啉敏化TiO_2提高光催化性能的基础上,我们设想了将传统的光敏材料卟啉引入到新型Ti-MOFs的合成中。与ZSTU-N系列Ti-MOFs的合成具有相同的思路,通过大量的实验证明了对于TCPP-Ti的合成,体系低浓度才可以得到结晶更好的Ti-MOFs晶体,因此我们在DMF中调控TCPP和TPOT的配比,通过一步合成了TCPP-Ti。相比较PCN-22,由于TCPP-Ti通过均相合成得到的MOFs晶体颗粒更加均一,并且通过UV,BET,IR等测试,TCPP-Ti成功拓宽了对可见光的吸收性能,并具有较大的比表面积可以提供更多的催化活性位点,并在TEOA/MeCN/H_2O体系中具有优异的光催化性能,证明了我们的实验设计思路是正确的。这一工作为卟啉敏化材料和卟啉Ti-MOFs的发展提供了思路,不仅利用了钛离子的光氧化还原活性,还将卟啉的优势结合到Ti-MOFs当中,证明了材料在光催化领域的巨大优势和潜力。(3)石墨烯和金属-有机框架作为近二十年来材料领域最热门研究最多的两种材料,并且石墨烯作为一个零带隙的半导体材料,在光催化复合材料的研究中展现出了极大的优势。我们通过水热合成的方法将ZSTU-1与氧化石墨烯进行原位复合,氧化石墨烯在合成过程中受到钛氧簇和DMF共还原作用下成为还原氧化石墨烯,因此我们成功的制备了ZSTU-1@rGO复合材料,其依旧保持了原料的高比面积的一个特性,并且由于还原氧化石墨烯的介入提高了其导电性,通过光电流和阻抗可以知道其光电流相比于ZSTU-1提高了3.5倍,阻抗值减小80%,并且通过光催化实验证明了ZSTU-1@rGo拥有优异于ZSTU-1的光催化分解水产氢效果,并且通过光催化循环实验证明了复合材料的稳定性。通过实验证明了石墨烯在复合光催化材料中增强了导电性,加快电子转移,并且由于石墨烯的介入可以有更多的催化活性位点,这也为光催化材料提供了新的思路。(本文来源于《浙江理工大学》期刊2019-01-25)

王得丽[10](2018)在《新型燃料电池电催化材料的结构设计和性能调控》一文中研究指出燃料电池性能的高低在很大程度上受催化剂性能好坏的影响,然而,目前燃料电池常用的有效电催化剂仍是以金属铂(Pt)为主。由于Pt资源的匮乏以及价格的昂贵,造成燃料电池的成本较高,大大限制了其大规模的商品化应用。因此,深入开展对燃料电池催化剂的研究是非常必要和很有意义的。解决这个问题有两种途径:一是提高铂基催化剂的利用率;另外一种是发展非铂基催化剂。在提高Pt的利用率方面,我们课题组主要是构筑新型的Pt基有序金属间化合物催化材料,通过改变Pt与过渡金属原子种类、比例及后处理温度来改善Pt基催化剂的表面结构、合金度及电子结构等,调控其电催化性能。在非Pt催化材(本文来源于《第五届全国储能科学与技术大会摘要集》期刊2018-10-27)

新型光催化材料论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

新型高效、可见光驱动的光催化剂一直是光催化领域的研究热点。二氧化钛和卤氧化铋(BiOX,X=C1,Br,I)材料是被广泛应用的高效的两类光催化材料。但是单一纯相的TiO2材料因为带隙较宽,只能在紫外光范围应用。对于纯相的卤氧化铋:BiOCl和BiOBr也有同TiO2同样的缺点——带隙较宽,很难利用可见光;BiOI的能隙虽窄,能够利用大部分可见光,但存在光生载流子容易复合的问题。光生载流子容易复合的问题在新型的非化学计量的锡氧化物——Sn3O4材料中也存在。针对这些问题,本论文采用掺杂、构建n-n型异质结和p-n型异质结的方法来提高光生电子-空穴对的分离和载流子传输速率,扩展可见光吸收的范围,进而提高材料的光催化性能。本文成功制备了Si掺杂Sn3O4光催化材料、TiO2/Sn3O4复合异质结材料、Sn3O4/BiOX(X=Cl,Br I)p-n型异质结光催化材料,并采用多种测试手段对所制备的光催化剂的组成、元素价态、晶体结构、形貌及光催化性能进行了分析讨论,并提出了光催化降解有机污染物可能的机理。具体的工作包括以下几个方面:1.采用溶胶凝胶和水热结合法,制备了具有多级结构的Si掺杂的Sn3O4光催化材料,利用降解甲基橙(MO)溶液来研究Si-Sn3O4的光催化性能,并给出了可能的光催化机理。结果表明,Si-Sn3O4催化剂明显增强了 Sn3O4在可见光下的光催化性能。在可见光照射下50min后,Si-Sn3O4光催化剂对MO的降解率达到了 75%,明显优于未掺杂Sn3O4样品(62%),远远优于P25(9%)。综合Si-Sn3O4的催化性能和Sn3O4的能带结构,其光催化性能增强可归因于:Si的掺杂在Sn3O4表面产生了大量的氧缺陷,氧缺陷在Sn3O4的导带底附近产生氧缺陷态,有效地俘获了光生电子,减小其与光生空穴的复合几率,从而提高了光催化性能。2.通过可扩展的两步法巧妙地合成了新型TiO2/Sn3O4异质结构光催化剂。通过降解MO溶液,对TiO2/Sn3O4球形纳米复合材料在紫外(UV)和可见光照射下的光催化性能分别进行了研究,并给出了可能的光催化机理。特别是在可见光下,TiO2/Sn3O4纳米复合材料具有优异的光催化活性,可见光辐照30min后,MO的降解率为81.2%,远远优于P25(13.4%)、TiO2(0.5%)和纯相Sn3O4(59.1%)纳米材料。这种增强的光催化性能可归因于:①由单分散的TiO2核心诱导生长的TiO2/Sn3O4异质结构,具有良好的亲水性和大的比表面积,这将有利于染料分子和催化剂材料的充分接触,并提供足够的反应表面;②TiO2-Sn3O4异质结构有助于扩展在紫外-可见光范围的光吸收和光生载流子的分离。3.通过结合超声辅助沉淀-沉积法和水热法首次成功制备了Sn3O4/BiOX(X=C1,Br,I)p-n异质结光催化剂。通过在模拟太阳光照射下降解罗丹明B(RhB)水溶液,对Sn3O4/BiOX(X=C1,Br,I)p-n异质结的光催化性能分别进行了研究,并基于Sn3O4/BiOCI催化过程中活性物种的研究和Sn3O4、BiOX(X=C1,Br,I)的能带结构,对其可能的光催化的机理进行了详细的讨论。结果表明,所制得的Sn3O4/BiOCl异质结材料具有最优的催化性能,其降解99%的RhB溶液和中间产物所用时间为9分钟,短于Sn3O4/BiOBr和Sn3O4/BiOI材料降解99%的RhB溶液和中间产物的时间——21分钟和12分钟。9分钟后,Sn3O4/BiOCl样品对RhB的降解率(99%)略高于Sn3O4/BiOCl-1/8(95%),明显高于Sn3O4/BiOCl-1/2(78%)、BiOCl(77%)、P25(62%)和Sn3O4(16%)。由此可推测,Bi/Sn为最佳配比时,BiOCl在Sn3O4表面沉积形成了足够多的空间电荷区(内建电场),使光生-电子空穴对有效的分离,从而获得了更高的光催化效率,这说明在异质结催化剂中制备足够多的异质结在提高光催化性能方面起着关键作用。综合Sn3O4/BiOX(X=C1,Br I)的结构、形貌、光学性质、孔径/比表面积的表征结果以及光催化性能的结果分析,其增强的光催化性能可归因于两个主要因素的协同作用:①分层多级结构增大了光在催化剂表面的散射次数,有利于增强催化剂在可见光范围的吸收;②Sn3O4和BiOX(X=C1,Br,I)之间p-n异质结的形成,有助于促进光生载流子的有效分离,加速光生载流子的迁移。另外,Sn3O4/BiOCl复合材料的“活性物质捕获”实验的结果表明,其在降解罗丹明B过程中的主要活性物质是空穴(h+),而羟基自由基(·OH)的重要性则相对较低。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

新型光催化材料论文参考文献

[1].叶祥桔,王金鑫,惠贞贞,叶龙强,汪徐春.CdS/CdIn_2S_4:对希夫碱光合成具有优异光催化性能的一种新型异质结复合材料(英文)[J].淮北师范大学学报(自然科学版).2019

[2].胡建玲.新型锡氧化物及其复合材料的合成与光催化性能研究[D].北京科技大学.2019

[3].贺勇.新型二维材料及其异质结的电子结构与光催化性能的第一性原理研究[D].内蒙古师范大学.2019

[4].罗志强.新型多孔催化材料的制备及其二氧化碳环加成反应的研究[D].南昌大学.2019

[5].李晓腾.基于Sn、In新型二维材料光催化和自旋极化性质的理论研究[D].山东大学.2019

[6].李涵.微波制备新型光电催化材料及其在能源和环境中的性能研究[D].上海师范大学.2019

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[9].李常青.新型钛金属-有机框架材料的制备及其光催化产氢性能研究[D].浙江理工大学.2019

[10].王得丽.新型燃料电池电催化材料的结构设计和性能调控[C].第五届全国储能科学与技术大会摘要集.2018

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